Pd/Fe3O4-MCNT磁性催化剂的制备、表征及催化性能

利用多元醇法制备了单分散Fe₃O₄纳米粒子修饰多壁碳纳米管(MCNT)的磁性复合材料, 并以X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线能量色散谱(EDS)对碳纳米管磁性复合材料的结构和组成进行了表征. 研究发现, 通过调控Fe₃O₄前驱体与MCNT载体的质量比, 可以很好地控制沉积的磁性纳米粒子大小. 以碳纳米管磁性复合材料为载体, 采用多元醇法成功制备了Pd负载量为3.0% (w)的Pd/Fe₃O₄-MCNT磁性催化剂. 磁性质测试表明碳纳米管磁性复合材料在负载Pd前后都具有良好的超顺磁性. 以肉桂醛加氢为探针反应研究了Pd/Fe₃O₄-MCNT的催化性能, 结果表明该催化剂表现出良好的催化加氢性能, 在外加磁场下催化剂能与液相反应体系高效分离, 循环使用4次后, 催化性能没有明显下降, 显示了良好的循环利用性能.     

可循环磁性Pt/Fe_3O_4-MCNT催化剂上的肉桂醛选择性加氢反应

采用多步法依次将制备的Fe3O4纳米颗粒和Pt纳米颗粒负载到多壁碳纳米管(MCNT)上得到Pt/Fe3O4-MCNT磁性催化剂,以X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、超导量子干涉磁强计(SQUID)和热重-差热分析(TG-DTA)对Pt/Fe3O4-MCNT磁性催化剂的结构和磁性质进行了表征。研究发现预制备的Fe3O4纳米颗粒与Pt纳米颗粒均匀地分散于MCNT上,新制备以及多次使用后的Pt/Fe3O4-MCNT室温下都具有良好的超顺磁性。研究了Pt/Fe3O4-MCNT磁性催化剂上的肉桂醛选择性加氢反应,结果显示催化剂具有良好的C=O加氢活性,肉桂醛转化率在50%左右时,肉桂醇选择性可达96%以上。尺寸均一的Pt粒子均匀的分散在催化剂上可能是催化剂具有良好的C=O加氢选择性的重要原因。在外加磁场作用下催化剂可以高效地从液相反应体系中分离,经多次循环使用后仍具有良好的催化性能。     

磁性纳米Pd/Fe3O4催化剂的制备及其在Heck反应中的应用

通过使用聚乙烯吡咯烷酮作为稳定剂,合成了磁性Pd/Fe₃O₄纳米颗粒催化剂。对该催化剂进行粉末X射线衍射、透射电子显微镜、感应耦合等离子体和磁性表征。将Pd/Fe₃O₄催化剂用于Heck反应,检测其催化性能。测试结果表明Pd纳米颗粒负载在Fe₃O₄纳米颗粒上,而且催化剂的尺寸<20 nm,并在Heck反应中表现了极好的催化性能。此外,催化剂可以通过磁场回收利用, 且催化活性没有显著的降低。     

Fe3O4修饰的Pt-Ru/C纳米催化剂的制备及其在无溶剂条件下邻氯硝基苯选择性加氢的催化性能

采用浸渍法制备了一系列Pt/Ru质量比不同的Fe₃O₄修饰的Pt-Ru/Fe₃O₄/C催化剂, 运用透射电镜(TEM)、能量弥散X射线谱(EDX)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线粉末衍射(XRD)等手段对Pt-Ru/Fe₃O₄/C一系列催化剂进行了表征, 并考察了Pt/Ru质量比不同对催化剂Pt-Ru/Fe₃O₄/C在无溶剂条件下催化邻氯硝基苯(o-CNB)选择性加氢制备邻氯苯胺(o-CAN)催化性能的影响. 研究结果表明, 催化剂的催化活性和对目标产物的选择性跟活性组分Pt、Ru比例有关. 随着Pt/Ru比例的减小, 目标产物o-CAN的选择性有所升高, 然而反应物o-CNB的转化率有所下降. 当Pt/Ru的质量比为2时, o-CNB的转化率降为76.5%, 而目标产物o-CAN的选择性仍然为100%. 与此同时, 我们还对Pt-Ru/Fe₃O₄/C催化剂高的催化活性和目标产物的高选择性可能的原因进行了分析.     

可回收Fe3O4@SiO2-Ag磁性纳米微球对染料污染物的快速脱色处理

介绍了一种采用无毒廉价的前驱物制备Fe₃O₄@SiO₂-Ag磁性纳米微球的快捷方法,制备的Fe₃O₄@SiO₂-Ag纳米微球在NaBH₄存在下可以催化还原染料污染物.实验结果表明,Fe₃O₄@SiO₂-Ag磁性纳米粒子保持了Ag纳米粒子和Fe₃O₄纳米粒子的双重优点,不仅对染料罗丹明B和曙红Y具有良好的催化还原效率,而且可以在外加磁场作用下从溶液中快速有效的分离.催化还原反应速率与反应温度及Fe₃O₄@SiO₂-Ag催化剂用量有关,反应体系中表面活性剂和无机盐(Na₂SO₄)的存在也会影响催化剂的催化活性.该Fe₃O₄@SiO₂-Ag磁性纳米粒子在工业染料污染物处理方面具有应用前景.     

磁性壳聚糖/Fe3O4/氧化石墨烯吸附剂的制备及其多染料吸附性能

为了提高壳聚糖的多染料吸附性能并使其便于固液分离,采用共沉淀法制备了壳聚糖、磁铁矿纳米颗粒、氧化石墨烯复合磁性吸附剂(CS/Fe₃O₄/GO)。系统的结构表征显示,CS包覆的Fe₃O₄磁性纳米颗粒均匀地分布在GO的表面。CS/Fe₃O₄/GO具有高达42.5 emu·g^-1的室温铁磁性,因此可在外加磁场中实现高效固液分离。研究表明,CS/Fe₃O₄/GO对亚甲基蓝(MB)、甲基橙(MO)和刚果红(CR)等多种染料具有良好的吸附性能,溶液的pH、初始浓度和吸附时间对其多染料吸附性能具有显著影响。在最佳条件下,CS/Fe₃O₄/GO对MB、MO和CR的吸附量分别达到210.6、258.6和308.9 mg·g^-1。CS/Fe₃O₄/GO具有优异的循环利用性能,经5次循环后仍能保留90%以上的原始吸附量。采用吸附等温线和吸附动力学对CS/Fe₃O₄/GO的多染料吸附性能进行了拟合分析,并详细讨论了其吸附机理。     

不同形貌Fe3O4纳米粒子的氧化沉淀法制备与表征

用一种方法成功合成出了球体、四方体、八面体、不规则多面体、三角形和不规则颗粒等六种具有不同形貌的Fe₃O₄纳米粒子，通过扫描电子显微镜(SEM)表征了粒子形貌。试样经过X-射线衍射(XRD)表征具有尖晶石结构，且结晶良好。经震动样品磁强计(VSM)测定，各种形貌的Fe₃O₄纳米粒子都具有良好的磁性，其中八面体形貌的Fe₃O₄纳米粒子的饱和磁化强度达到86.56 emu·g^-1，剩磁为10.64 emu·g^-1，矫顽力为138 Oe。讨论了不同形貌的Fe₃O₄纳米粒子的形成机制，得出了晶核的生长环境对纳米粒子的形貌有重要影响的结论。     

Fe3O4@SiO2@polymer复合粒子的制备及在药物控制释放中的应用

本文通过多步反应制备了一种新型的、多层结构的、多功能的磁性纳米复合粒子, (Fe₃O₄@SiO₂@polymer). 纳米复合粒子内核是磁性Fe₃O₄纳米粒子, SiO₂包裹在Fe₃O₄上能够使其稳定分散和保护其不被腐蚀氧化; 中间层是生物相容的聚天冬氨酸(PAsp)载药层; 最外层是亲水的聚乙二醇(PEG)稳定层. 磁性纳米复合粒子各层都是生物相容的, 利用静电作用将抗癌药物阿霉素(DOX)负载在磁性纳米复合粒子中, 通过PAsp的pH响应调节了DOX的释放速率.     

Fe3O4/PEI/Au@CdSe/CdS多功能复合材料的制备与表征

以共沉淀法制备出Fe₃O₄纳米粒子,通过聚乙烯亚胺(PEI)修饰Fe₃O₄纳米粒子,再原位复合上Au纳米粒子,制得Fe₃O₄/PEI/Au纳米颗粒微球。再将Fe₃O₄/PEI/Au纳米颗粒与巯基乙酸修饰的量子点CdSe/CdS连接,成功制备了Fe₃O₄/PEI/Au@CdSe/CdS多功能复合微球。经过傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、荧光分光光度计、荧光显微镜、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及振动样品磁强计(VSM)的表征。结果表明:多功能复合微球的粒径在40nm左右,具有超顺磁性,剩磁,矫顽力近似等于零,饱和磁化强度为28.83A·m₂·kg^-1,同时兼有优越的荧光性能和金纳米粒子的特性。     

氮掺杂碳纳米管负载Co3O4氧还原电催化剂的制备与性能

以碳纳米管(CNT)为原料,通过负载维生素B₁₂,简单热解得到了一种氮掺杂碳纳米管(N/CNT)负载低含量Co₃O₄纳米颗粒的氧还原电催化剂(Co₃O₄@N/CNT)。得益于均匀分散的Co₃O₄纳米颗粒以及氮掺杂,Co₃O₄@N/CNT表现出了优异的氧还原催化性能,其半波电位达到了0.844 V(vs RHE),超越了商业Pt/C(0.820 V(vs RHE))。与Pt/C相比,基于Co₃O₄@N/CNT组装的锌-空气电池表现出了更优的放电性能和循环稳定性。     

Chemoselective Transfer Hydrogenation of Cinnamaldehyde over Activated Charcoal Supported Pt/Fe3O4 Catalyst

A variety of spherical and structured activated charcoal supported Pt/Fe₃O₄ composites with an average particle size of ～100 nm have been synthesized by a self-assembly method using the difference of reduction potential between Pt (IV) and Fe (Ⅱ) precursors as driving force. The formed Fe₃O₄ nanoparticles (NPs) effectively prevent the aggregation of Pt nanocrystallites and promote the dispersion of Pt NPs on the surface of catalyst, which will be favorable for the exposure of Pt active sites for high-efficient adsorption and contact of substrate and hydrogen donor. The electron-enrichment state of Pt NPs donated by Fe₃O₄ nanocrystallites is corroborated by XPS measurement, which is responsible for promoting and activating the terminal C=O bond of adsorbed substrate via a vertical configuration. The experimental results show that the activated charcoal supported Pt/Fe₃O₄ catalyst exhibits 94.8% selectivity towards cinnamyl alcohol by the transfer hydrogenation of cinnamaldehyde with Pt loading of 2.46% under the optimum conditions of 120℃ for 6 h, and 2-propanol as a hydrogen donor. Additionally, the present study demonstrates that a high-efficient and recyclable catalyst can be rapidly separated from the mixture due to its natural magnetism upon the application of magnetic field.     

Insight into the role of iron in platinum-based bimetallic catalysts for selective hydrogenation of cinnamaldehyde

Selective hydrogenation of cinnamaldehyde (CAL) toward cinnamyl alcohol (COL) is an extremely important and challenging reaction. Herein, a series of Pt_xFe_y-Al₂O₃ bimetallic catalysts with varied Pt to Fe ratios were prepared by incipient wetness impregnation method. The introduction of Fe significantly modifies the electronic and surface properties of Pt, which clearly enhances the C=O hydrogenation selectivity. Among all the catalysts, Pt₃Fe-Al₂O₃ displays the best catalytic performance and the conversion of CAL is 96.6% with 77.2% selectivity of COL within 1 h. In addition, Pt₃Fe-Al₂O₃ had excellent reusability with 76% COL selectivity after five runs of the recycle process. Further characterization of the fresh, used and cycled catalysts revealed that the structure and electronic state of the synthesized Pt_xFe_y-Al₂O₃ are unchanged after hydrogenation reaction. The identical-location transmission electron microscopy (IL-TEM) results revealed that the interaction between the nanoparticles and the supports was strong and the catalyst was relatively stable.     

叶酸对磁性Fe_3O_4纳米粒子的表面修饰

以FeCl3·6H2O作为单一铁源,1,6-己二胺作为胺化试剂,利用无模板的溶剂热方法制备了胺基功能化的磁性Fe3O4纳米粒子,并利用其键合叶酸分子,制备出表面修饰了叶酸的磁性Fe3O4复合纳米粒子。利用傅里叶变换红外光谱仪、X-射线衍射仪、透射电镜、差热-热重分析仪和振动样品磁强计对所得纳米粒子的形貌、粒径、化学组成和磁性能进行了表征。结果表明,叶酸分子通过化学键牢固键合在磁性纳米Fe3O4粒子表面,叶酸修饰的复合纳米粒子仍然具有良好的磁性能。     

Pt/MIL-101(Cr)在肉桂醛选择性加氢反应中的催化性能

采用简单易行的浸渍法将Pt纳米粒子负载到MIL-101(Cr)上,制备了Pt/MIL-101(Cr)催化剂,并对其在肉桂醛选择性加氢反应的催化性能进行了研究。XRD、N₂吸附、TEM和催化性能的研究结果表明,Pt的负载量对负载于MIL-101(Cr)上Pt纳米粒子的尺寸及所制备催化剂对肉桂醇的选择性有很大影响。低Pt负载量(1.0%)的Pt/MIL-101(Cr)较其他MOFs和无机材料在肉桂醛选择性加氢反应中表现出了高的催化性能,在优化的反应条件下肉桂醛转化率和对肉桂醇的选择性可分别达96.5%和86.2%。Pt/MIL-101(Cr)催化剂具有良好的稳定性。Pt/MIL-101(Cr)所表现出的优良的催化性能同MIL-101(Cr)载体的孔道结构及其表面性质密切相关。     

Pt/MIL-101(Cr)在肉桂醛选择性加氢反应中的催化性能

采用简单易行的浸渍法将Pt纳米粒子负载到MIL-101(Cr)上, 制备了Pt/MIL-101(Cr)催化剂, 并对其在肉桂醛选择性加氢反应的催化性能进行了研究。XRD、N₂吸附、TEM和催化性能的研究结果表明, Pt的负载量对负载于MIL-101(Cr)上Pt纳米粒子的尺寸及所制备催化剂对肉桂醇的选择性有很大影响。低Pt负载量(1.0wt%)的Pt/MIL-101(Cr)较其他MOFs和无机材料在肉桂醛选择性加氢反应中表现出了高的催化性能, 在优化的反应条件下肉桂醛转化率和对肉桂醇的选择性可分别达96.5%和86.2%。Pt/MIL-101(Cr)催化剂具有良好的稳定性。Pt/MIL-101(Cr)所表现出的优良的催化性能同MIL-101(Cr)载体的孔道结构及其表面性质密切相关。     

基于杨梅单宁制备Pt/SiO_2-C催化剂及其对肉桂醛选择性催化加氢性能

以天然植物多酚杨梅单宁(BT)改性的SiO2为载体,经吸附Pt4+、Na BH4还原和碳化处理制得Pt/SiO2-C催化剂.对所制备的催化剂进行了表征,并考察了催化剂对肉桂醛液相选择性催化加氢的性能.结果表明,由于杨梅单宁分子的分散稳定作用,使碳化过程中纳米Pt粒子粒径适度增长且保持高度分散.碳化温度影响杨梅单宁的脱除效果、纳米Pt粒子晶型与粒径,以及载体的比表面积与孔径,最终影响肉桂醛催化加氢性能.500℃碳化处理得到的Pt/SiO2-C-500催化剂的催化性能最佳,在乙醇为溶剂,323.25 K和2MPa氢压条件下,肉桂醛6 h转化率为82.98%,生成肉桂醇的选择性达到91.33%,表现出较高的催化活性和选择性.同时,该催化剂重复使用5次后其催化活性仍为第一次反应活性的81.18%,体现出优良的重复使用性.     

Synthesis and characterization of novel magnetic Fe3O4/polyphosphazene nanofibers

Novel magnetic Fe₃O₄/polyphosphazene nanofibers were successfully prepared via a facile approach by ultrasonic irradiation. The structure and morphology were characterized by SEM, TEM, EDX, IR and XRD. The characterization results show that the magnetic Fe₃O₄/polyphosphazene nanofibers are several microns in length and 50–100 nm in diameter with Fe₃O₄ nanoparticles of 5–10 nm attached on the surface. The interaction between Fe₃O₄ nanoparticles and polyphosphazene nanofibers was thought as coordination behavior. TG curves show that the magnetic Fe₃O₄/polyphosphazene nanofibers have good thermostability and high magnetism content of about 44%. Magnetic studies show that the magnetic nanofibers exhibit good superparamagnetic properties with high magnetization saturation value of about 36 emu/g.     

纳米Fe_3O_4及钴离子掺杂Fe_3O_4:有机碱共沉淀制备和磁性质

以有机碱四甲基氢氧化铵(TMAH)为沉淀剂合成了纳米Fe3O4和Co2+掺杂的纳米Fe3O4粒子。分别讨论了碱用量,铁盐溶液浓度,反应温度,有机碱及PEG-4000的分散性等因素对纳米Fe3O4的形貌影响。结果表明,所合成的纳米Fe3O4为30nm左右的反尖晶石型面心立方结构,有机碱除了起沉淀剂作用,还能够提高纳米Fe3O4的分散性。本文还讨论了不同Co2+掺入量的纳米Fe3O4粒子的磁性质,结果表明Co2+掺杂的纳米Fe3O4粒子的矫顽力在不同掺入量的下有较大的改变。当Co2+掺入量为10.0%时,纳米Fe3O4的矫顽力达到最大值,为1628Oe。