Pd/Co双金属纳米颗粒的制备及催化制氢性能

采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)保护的化学共还原法制备了Pd/Co双金属纳米颗粒, 研究了PVP及还原剂(NaBH₄)的用量、金属盐浓度、金属比例等对Pd/Co双金属纳米颗粒催化NaBH₄制氢性能的影响. 透射电子显微镜(TEM)的结果表明, 所制备的Pd/Co双金属纳米颗粒的平均粒径在1.5-2.8 nm之间. Pd/Co双金属纳米颗粒(BNPs)的催化活性远高于Pd与Co单金属纳米颗粒的活性; 当Pd/Co的理论原子比为1/9时, 双金属纳米颗粒的催化活性最高可达15570 mol·mol^-1·h^-1 (文中纳米颗粒的催化活性均为每摩尔Pd的活性). 密度泛函理论(DFT)的计算结果表明, Pd原子与Co原子之间发生电荷转移, 使得Pd原子带负电而Co原子带正电, 荷电的Pd和Co原子进而成为催化反应的活性中心. 所制备的Pd/Co双金属纳米颗粒具有很好的催化耐久性, 即使重复使用5次后, 该催化剂仍具有较高的催化活性, 且使用后的纳米颗粒催化剂也没有出现团聚现象. 双金属纳米颗粒催化NaBH₄水解反应的活化能约为54 kJ·mol^-1.     

双金属催化剂催化间苯氧基苯甲醛加氢反应

利用硼氢化钠还原含其它金属盐的氯铂酸形成双金属合金纳米催化剂.Ru和Co的加入能提高催化剂的活性,当Pt/Ru摩尔比为5∶1、Pt/Co摩尔比为7∶1时,双金属协同效应最明显;Cu、Au、Ni的加入不同程度的降低了催化剂的活性.对Pt/Ru和Pt/Co体系,PVP的含量和反应温度都对催化反应的活性有影响.     

Fe、Co组成对Cu-Fe-Co基混合醇催化剂合成性能的影响

采用共浸渍法制备了一系列不同Fe、Co组成的Cu-Fe-Co基混合醇催化剂,对其CO加氢合成混合醇反应性能进行了考察,并采用BET比表面积分析、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）及H₂程序升温还原（H₂-TPR）等手段对其进行了表征.结果表明:Cu-Fe二元催化剂添加适量的Co可以明显提高催化剂醇的明空收率（STY）、CO转化率,而总醇选择性不变.当活性组分Cu、Fe及助剂Co的质量分数分别为25%、22%、3%时,催化剂醇的时空收率高达205.6 g·kg^-1·h^-1,CO转化率为56.6%.XRD、XPS和TPR结果表明:在Cu组分含量不变时,少量Co组分的引入使催化剂表面形成微量的CuFe₂O₄相,促进了Cu-Fe组分间相互作用的增强,改善了催化剂活性组分的分散度,有利于提高催化剂活性及醇的时空收率;随Co含量的增大,催化剂中金属组分间的相互作用发生转变,形成了Cu-Co尖晶石相,导致催化剂的醇选择性有所下降.     

高分子稳定的钌纳米金属簇选择性催化氢化巴豆醛

以聚乙烯吡咯烷酮稳定的钌纳米金属簇(PVP-Ru)为催化剂,进行了巴豆醛的选择性催化氢化。结果表明,反应体系中水和氢氧化钠的引入,可提高催化活性,但降低了选择性。某些金属阳离子对PVP-Ru的修饰作用使选择性有所提高,但降低了催化活性。尤其是经Co2 修饰后,巴豆醇的最高产率为5.5%,而催化活性由150.4 mol巴豆醛/mol Ru.h降至96.7 mol巴豆醛/mol Ru.h。     

负载型Pd-Ni双金属纳米颗粒在无溶剂苯甲醇氧化中有效抑制甲苯的生成

醇类化合物的选择性氧化是实验室和工业应用中一类重要的官能团转化反应.以分子氧为氧化剂,在液相无溶剂条件下温和氧化符合绿色化学的要求.负载型Pd基催化剂因其优异的催化活性而在该反应中得到广泛应用.但是,单金属Pd催化剂对反应目标产物醛类化合物的选择性还有待提高.例如,在苯甲醇液相无溶剂氧化中,甲苯是在单金属Pd催化剂上的主要副产物.针对这一问题,除了对载体进行改性和修饰外,开发双金属Pd基催化剂也是一种有效的选择性调控策略.虽然已有的Pd-Au双金属催化剂可以在一定程度上降低甲苯的选择性,但是在较高温度和较高转化率下仍然难以控制甲苯的大量生成.本文采用固相合金化法合成了负载型Pd-Ni双金属纳米颗粒.该方法首先以硝酸镍为镍的前驱体浸渍介孔二氧化硅,然后负载钯纳米颗粒.在高温固相还原条件下,作为种子的钯纳米颗粒和镍通过原子迁移和生长,形成Pd-Ni双金属纳米颗粒.扫描透射电镜、能量色散X射线光谱、X射线衍射和X射线光电子能谱等表征证实了Pd-Ni双金属纳米颗粒的生成.上述催化剂用于苯甲醇液相无溶剂氧化,催化结果显示Ni的加入可以抑制副产物甲苯的生成,并且随Ni负载量增加,甲苯的选择性(在80%等转化率下)由22.6%(单金属Pd)降低至1.6%(双金属Pd1Ni20).尽管Ni的加入降低了单金属Pd的活性,但是由于提高了目标产物苯甲醛的选择性,醛的最终产率得到提升.进一步催化研究表明,Ni的加入可以抑制无氧氛围下甲苯的生成,说明Ni可以抑制歧化反应和降低表面氢浓度.这种作用可归结于Pd-Ni双金属的协同效应.该效应得到了CO吸附的傅里叶变换漫反射红外光谱和密度泛函理论研究的证实.双金属的几何效应和电子效应均减弱了苯甲醇在双金属纳米颗粒表面的解离吸附和相互作用,导致苯甲醇的吸附减弱,同时C–O键断裂不易进行.另外,由于Ni的亲氧性,双金属纳米颗粒表面有利于氧的吸附,降低吸附氢的浓度,减少C–H键生成,从而抑制甲苯的生成.     

金属钼酸类催化剂在双氧水作氧化剂下选择性氧化烯烃和醇（英文）

用水热法制备了几种金属钼酸类化合物,并用X射线衍射(XRD)对这些化合物进行了表征.同时将这些金属钼酸类化合物作为双金属催化剂应用到烯烃和醇的选择性氧化中,探究了它们的双金属结合作用.实验发现在烯烃到醛的反应中这些金属钼酸类化合物存在双金属结合作用,且相比于单金属催化剂或其他钼酸类催化剂,由金属Co和Mo结合的钼酸钴,表现出很好的结合作用.在探索过程中,发现在醇到相应的羰基化合物的反应中,这种双金属催化剂也表现出了很好的效果(选择性为100%),这为以后催化氧化烯烃和醇提供了一种双金属结合的方法.     

SiO2负载的Au-Ni双金属催化剂在乙炔选择加氢反应中的应用

负载型Au催化剂在乙炔选择加氢反应中表现出很高的乙烯选择性,但其转化率相对较低.通过添加第二种金属如Pd,Fe,Ag和Cu等,制备双金属催化剂是提高其在加氢反应中催化活性的一种非常有效的手段.其中Au-Pd双金属催化剂是最受关注的体系之一,Pd的加入可以非常显著地提高其催化乙炔选择加氢反应的活性.据文献报道,与Pd同一主族的Ni也具有较好的加氢活性.尽管与Pd相比,Ni很难与Au形成合金,但目前已有Au-Ni双金属催化剂在多种反应中表现出协同效应的报道,如水气变换、CO氧化以及芳香硝基化合物选择加氢等.因此,向Au催化剂中添加Ni也可能提高催化剂在乙炔选择加氢反应中的催化活性.因此,我们采用两步法制备了一系列SiO2负载的具有不同Ni:Au原子比的Au-Ni双金属催化剂,并将其用于乙炔选择加氢反应,发现Au-Ni双金属催化剂在该反应中表现出了显著的协同效应,其活性明显优于相应单金属催化剂的活性.尽管其乙烯选择性略低于单金属Au催化剂,但明显高于单金属Ni催化剂.通过调节还原温度和/或Ni:Au的比例,对催化剂的性能进行了优化.结果显示,当Ni:Au=0.5时,催化剂表现出最优的综合性能,即兼具较高的乙炔转化率和乙烯选择性.为了研究Au-Ni双金属催化剂中金属纳米粒子的结构、组成以及Au-Ni之间的相互作用,我们对催化剂进行了X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、能量散射谱(EDS)以及原位红外光谱(DRIFTS)表征.XRD和TEM结果显示,催化剂中的Au-Ni双金属纳米粒子都具有高分散和粒径均匀的特点.通过EDS分析,发现在Au-Ni双金属催化剂中的单个金属纳米粒子同时含有Au和Ni两种元素,尽管每个纳米粒子中Ni:Au的比例有差异.HRTEM结果发现,Au-Ni双金属纳米粒子的晶格间距介于Au(111)和Ni(111)的晶面间距之间,说明在Au-Ni双金属催化剂中有Au-Ni合金形成.原位DRIFTS结果显示,在Au-Ni双金属催化剂中,Au的存在促进了Ni的还原,说明Au与Ni之间存在紧密的相互作用.综上可见,Au和Ni在乙炔选择加氢反应中所表现出的协同效应主要归功于Au-Ni合金的形成,其中金属态Ni起主要的活性作用,而Au的存在则提高了催化剂的乙烯选择性.     

SiO_2负载的Au-Ni双金属催化剂在乙炔选择加氢反应中的应用（英文）

负载型Au催化剂在乙炔选择加氢反应中表现出很高的乙烯选择性,但其转化率相对较低.通过添加第二种金属如Pd,Fe,Ag和Cu等,制备双金属催化剂是提高其在加氢反应中催化活性的一种非常有效的手段.其中Au-Pd双金属催化剂是最受关注的体系之一,Pd的加入可以非常显著地提高其催化乙炔选择加氢反应的活性.据文献报道,与Pd同一主族的Ni也具有较好的加氢活性.尽管与Pd相比,Ni很难与Au形成合金,但目前已有Au-Ni双金属催化剂在多种反应中表现出协同效应的报道,如水气变换、CO氧化以及芳香硝基化合物选择加氢等.因此,向Au催化剂中添加Ni也可能提高催化剂在乙炔选择加氢反应中的催化活性.因此,我们采用两步法制备了一系列Si O2负载的具有不同Ni:Au原子比的Au-Ni双金属催化剂,并将其用于乙炔选择加氢反应,发现Au-Ni双金属催化剂在该反应中表现出了显著的协同效应,其活性明显优于相应单金属催化剂的活性.尽管其乙烯选择性略低于单金属Au催化剂,但明显高于单金属Ni催化剂.通过调节还原温度和/或Ni:Au的比例,对催化剂的性能进行了优化.结果显示,当Ni:Au=0.5时,催化剂表现出最优的综合性能,即兼具较高的乙炔转化率和乙烯选择性.为了研究Au-Ni双金属催化剂中金属纳米粒子的结构、组成以及Au-Ni之间的相互作用,我们对催化剂进行了X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、能量散射谱(EDS)以及原位红外光谱(DRIFTS)表征.XRD和TEM结果显示,催化剂中的Au-Ni双金属纳米粒子都具有高分散和粒径均匀的特点.通过EDS分析,发现在Au-Ni双金属催化剂中的单个金属纳米粒子同时含有Au和Ni两种元素,尽管每个纳米粒子中Ni:Au的比例有差异.HRTEM结果发现,Au-Ni双金属纳米粒子的晶格间距介于Au(111)和Ni(111)的晶面间距之间,说明在Au-Ni双金属催化剂中有Au-Ni合金形成.原位DRIFTS结果显示,在Au-Ni双金属催化剂中,Au的存在促进了Ni的还原,说明Au与Ni之间存在紧密的相互作用.综上可见,Au和Ni在乙炔选择加氢反应中所表现出的协同效应主要归功于Au-Ni合金的形成,其中金属态Ni起主要的活性作用,而Au的存在则提高了催化剂的乙烯选择性.     

碳纳米管担载CuCoCe催化剂催化合成气制低碳醇的性能

以碳纳米管为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列Cu Co Ce催化剂,考察了碳纳米管长度及羧基官能团对该系列催化剂催化合成气制低碳醇反应性能的影响;采用X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了结构和性能表征.实验结果表明,以含有羧基官能团的、长度为0.5~2μm的碳纳米管为载体时,催化剂的低碳醇时空收率最高,达到783.72mg·gcat-1·h-1,醇产物中C2+醇选择性达到82.71%.研究结果表明,短纳米管有利于活性金属进入碳纳米管内部,并促使活性组分分散均匀,这对CO转化率和低碳醇时空收率的提高有显著作用;碳纳米管上羧基官能团的存在促进了金属与金属、金属与载体之间的相互作用,从而使醇产物中C2+醇选择性明显提高.     

Pt/Ni双金属纳米溶胶的制备及催化制氢性能

采用化学共还原法制备了聚乙烯吡咯烷酮(PVP)稳定的Pt/Ni双金属纳米溶胶.采用紫外-可见光谱(UV-Vis)、透射电子显微镜(TEM)对所合成的Pt/Ni双金属纳米溶胶进行了表征, 并系统研究了PVP用量、还原剂用量和浓度、双金属比例对该双金属纳米溶胶催化剂催化性能的影响.结果表明, 所制备的双金属纳米溶胶的平均粒径在2.0 nm左右, Pt/Ni双金属纳米溶胶的催化活性比Pt及Ni单金属纳米溶胶的高, 当Pt/Ni摩尔比为1:4时, 纳米溶胶的催化活性最高, 其活性值为16640 mol_H2·mol_Pt^-1·h^-1.所制备的Pt/Ni双金属纳米溶胶催化剂具有很好的耐久性, 5次催化实验后该催化剂仍保持较高的催化活性.该双金属纳米溶胶催化NaBH₄水解反应的活化能为48 kJ/mol.     

Synthesis and characterization of niobium-promoted cobalt/iron catalysts supported on carbon nanotubes for the hydrogenation of carbon monoxide

Bimetallic Co /Fe catalysts supported on carbon nanotubes( CNTs) were prepared,and niobium( Nb) was added as promoter to the 70 Co ∶30Fe /CNT catalyst. The physicochemical properties of the catalysts were characterized,and the catalytic performances were analyzed at the same operation conditions( H_2 ∶CO( volume ratio) = 2 ∶1,p = 1 MPa,and t = 260 ℃) in a tubular fixed-bed microreactor system. The addition of Nb to the bimetallic catalyst decreases the average size of the oxide nanoparticles and improves the reducibility of the bimetallic catalyst. Evaluation of the catalyst performance in a Fischer-Tropsch reaction shows that the catalyst results in high selectivity to methane,and the selectivity to C_(5+) increased slightly in the bimetallic catalyst unlike that in the monometallic catalysts. The addition of 1% Nb to the bimetallic catalyst increases CO conversion and selectivity to C_(5+). Meanwhile,a decrease in methane selectivity is observed.     

改良铜钴催化剂体系上由合成气制混合醇的研究

在铜钴基催化剂体系上，由合成气制备混合醇的反应在６．０ＭＰａ的条件下进行．双活性组分体系中铜和钴是以强相互作用状态而共存的，分子探针实验表明，铜和钴的并存对于确保醇的碳链增长是重要的，助剂ＭｏＯ_ｘ的加入显著提高了Ｌａ_２Ｚｒ_２Ｏ_７担载的铜钴基催化剂Ｃｏ／ＣｕＬＺ的活性和选择性，其作用主要表现为通过氢的可逆溢流效应而改善了体系的氢化性能，和增大了ＣＯ的插入反应能力。在改良催化剂体系上，获得了５３％的醇选择性和１４７ｇ／Ｋｇｃａｔ／ｈ的混合醇产率，内含３３％的高级醇。     

焙烧温度对K改性Ag-Fe/ZnO-ZrO2催化剂结构和CO加氢合成低碳混合醇醚性能的影响

采用并流共沉淀法在不同焙烧温度下制备K改性Ag-Fe/ZnO-ZrO₂催化剂,考察不同焙烧温度对催化剂CO加氢合成低碳混合醇醚反应性能的影响。通过N₂物理吸附(N₂-adsorption)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H₂-TPR)、一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD)等手段对催化剂进行表征。结果表明,250 ℃焙烧的催化剂,由于焙烧温度较低,表面尚未形成足够多的活性位,未能达到最佳的催化性能;300 ℃焙烧的催化剂,其CO转化率最高、醇醚选择性较高,醇醚时空产率达到最大值。随着焙烧温度进一步升高,CO转化率逐渐降低,醇选择性先降低后增大,二甲醚(DME)选择性逐渐增大,醇醚时空产率逐渐降低。催化剂性能主要与其比表面积、还原性能、所含银铁复合物分散度及CO吸脱附性能有关,即比表面积较大、易于被还原、银铁复合物分散度较高以及较多的CO吸脱附活性位,有利于催化剂CO加氢转化。催化剂表面活性位对CO的非解离吸附强度降低,有利于醇醚产物的生成;而对CO的解离吸附强度增强,则不利于烃类产物的生成。     

Synergistic effects of potassium promoter and carbon fibers on direct synthesis of isobutanol from syngas over Cu/ZnO/Al2O3 catalysts obtained from hydrotalcite-like compounds

The Cu/ZnO/Al₂O₃ catalysts (CuZnAl) can be utilized to directly synthesize higher alcohols from syngas under mild conditions. Carbon fibers (CFs) are widely used as a catalyst supporter, and potassium is usually used as a good electron assistant for charge transfer to the active phase of the catalyst. However, little is known about the combined effects of CFs and potassium on Cu/ZnO/Al₂O₃ catalysts. In this work, the CuZnAl catalysts supported on activated carbon fibers (ACFs) were prepared by a co-precipitation method, and then the catalysts were modified by potassium. The catalytic performances of K-modified CuZnAl and composites containing ACFs and CuZnAl were evaluated. Addition of ACFs and/or potassium increased CO conversion and selectivity for isobutanol compared with pure CuZnAl. All the samples were characterized by BET, XRD, SEM–EDS, CO–TPD, and Raman spectroscopy to further disclose the reason for better catalytic performance of the catalysts with ACFs and/or potassium. We found that addition of ACFs or potassium promotes moderate CO adsorption and formation of the active phase (CuO/ZnO solid solution) during alcohol synthesis, which facilitates synthesis of higher alcohols and CO conversion. As a result, ACFs and potassium exhibited synergistic effects on improvement of CO conversion and selectivity for isobutanol.     

Activity and Selectivity in CO Hydrogenation with Silica-supported Ru-Co Bimetallic Cluster-derived Catalysts

The catalytic performance of bimetallic Ru-Co catalysts prepared from a series of H3Ru3Co(CO)12. RuCo2(CO)11 and HRuCo3(CO)12 in CO hydrogenation was investigated, and it was found that the Ru-Co bimetallic carbonyl cluster-derived catalysts showed a high activity for products, particularly higher oxygenates, compared with the catalysts prepared from impregnation or co-impregnation of monometallic clusters such as [HRu3(CO)11] and Co4(CO)12. The selectivity for oxygenates in CO hydrogenation highly increased with the molar ratio of Co/Ru in the Ru-Co bimetallic cluster to CO/H2 in feed gas. Raising reaction temperature led to an intensive increase of CO conversion and a considerable decrease of selectivity for oxygenates. In situ FT-IR studies revealed that the band at 1584 cm-1 on Ru-Co bimetallic cluster-derived catalysts at 453 K under syngas (CO/H2 = 0. 5) has a good linear relationship to rates of oxygenate formation, which is likely associated with an intermediate to produce oxygenates in CO hydro     

Na促进的CuCoMn催化剂催化生物质合成气合成高醇

研究钠促进的CuCoMn催化剂的特性及其在生物质气化合成气合成高醇中的应用. 研究了催化剂中Na含量及合成条件(温度、压力和空速)对生物质基合成气合成高醇性能的影响. 发现CuCoMnNa_0.1催化剂较适合高醇合成, 在300 °C以下, 随着温度的上升, 碳转化率增大, 而醇选择性降低. 压力的增加有利于醇的合成, 增大空速会明显降低碳转化率, 但醇时空产率则因转换频率的增加而增大. 在所考察的范围内, 醇产率最高达到304.6 g·kg^-1·h^-1, 其中C₂₊高醇(C₂-C₆醇)占64.4% (w, 质量分数). 醇产物和烃产物均符合ASF (Anderson- Schulz-Flory)分布关系. 根据催化剂性能与表征分析, Na的加入有利于提高生物质气化合成气合成高醇的选择性和活性元素Cu、Co的分散性. X射线光电子谱(XPS)测试结果显示反应后的催化剂表面上, Cu以Cu⁺和Cu⁰的混合形式存在, 而Co则是Co²⁺/Co³⁺和Co⁰的混合物. 增加Na的含量, Cu⁰/Cu⁺比率和Co⁰的强度均随之减小.     

Co在超细Mo-Co-K催化剂合成低碳醇中的作用

采用BET、XPS和TPD表征手段对超细Mo-Co-K催化剂的织构、表面结构和吸附行为进行了研究，结合催化剂的合成低碳醇性能，论证了Co在超细Mo-Co-K催化剂合成低碳醇中的作用。Co的加入提高了催化剂合成低碳醇的活性和选择性，同时也提高了催化剂的比表面并促进了微孔的形成，催化剂的催化性能与其织构之间呈现出很好的顺变关系。Co对催化剂中可能作为合成低碳醇活性中心的低价Mo物种的电子结合能值影响较小。Co的加入降低了H2和CO在催化剂表面的强吸附中心的吸附强度，从而有利于合成低碳醇反应的发生。研究结果表明，Co仅仅是作为结构助剂，通过调变催化剂的织构和催化剂表面的H2及CO的强吸附中心而影响其合成低碳醇性能的。     

Highly Ordered Mesoporous Cobalt-Copper Composite Oxides for Preferential CO Oxidation

Highly ordered mesoporous cobalt-copper composite oxides were prepared by the nanocasting method with various Co and Cu ratios. The catalysts obtained were characterized by X-ray diffraction, N₂ adsorption–desorption, H₂-temperature programmed reduction, CO-temperature programmed desorption and X-ray photoelectron spectroscopy. All of the catalysts had uniform mesopores and high surface areas. The distinct catalytic properties of these well-characterized mesoporous materials were demonstrated for preferential CO oxidation. It is found that the mesoporous cobalt-copper composite oxides, exhibited the higher catalytic activity for CO conversion and selectivity compared with the mesoporous Co₃O₄ and mesoporous CuO. Among these catalysts the mesoporous cobalt-copper catalyst with Co:Cu molar ratio of 70:30, shows the best catalytic activity and the broadest operating temperature “window” for the high CO conversion in the range of 125–200^oC. The higher catalytic activity was attributed to the higher CO adsorption and oxygen vacancies.     

Zn-Co bimetallic supported ZSM-5 catalyst for phosgene-free synthesis of hexamethylene–1,6–diisocyanate by thermal decomposition of hexamethylene–1,6–dicarbamate

A set of mono-and bimetallic(Zn-Co) supported ZSM-5 catalysts was first prepared by PEG-additive method. The physicochemical properties of the catalysts were investigated by FTIR, XPS, XRD, N_2adsorption-desorption measurements, SEM, EDS and NH3-TPD techniques. The physicochemical properties showed that the Zn Co_2O_4 spinel oxide was formed on the ZSM-5 support and provided effectual synergetic effect between Zn and Co species for the bimetallic catalyst. Furthermore, bimetallic supported ZSM-5 catalyst exhibited weak, moderate and strong acidic sites, while the monometallic supported ZSM-5 catalyst showed only weak and moderate or strong acidic sites. Their catalytic performances for thermal decomposition of hexamethylene–1,6–dicarbamate(HDC) to hexamethylene–1,6–diisocyanate(HDI) were then studied. It was found that the bimetallic supported ZSM-5 catalysts,especially Zn-2Co/ZSM-5 catalyst showed excellent catalytic performance due to the good synergetic effect between Co and Zn species, which provided a suitable contribution of acidic sites. HDC conversion of 100% with HDI selectivity of 91.2% and by-products selectivity of 1.3% could be achieved within short reaction time of 2.5 h over Zn-2Co/ZSM-5 catalyst.     

Synthesis of Higher Alcohols via Syngas on Cu/Zn/Si Catalysts. Effect of Polyethylene Glycol Content

Cu/Zn/Si catalysts with different polyethylene glycol (PEG) content were prepared by a complete liquid-phase method, and characterized by XRD, H₂-TPR, N₂-adsorption, and XPS. The influence of PEG content on the higher alcohols synthesis from syngas was investigated. The results showed that addition of PEG can influence the texture and surface properties of the catalysts, and therefore affect their activity and product distribution. With an increase in PEG content, BET surface area, Cu crystallite size and surface active ingredient content of the catalysts first increased and then decreased, the CO conversion had similar variation tendency. However, the pore volume and pore diameter of the catalyst increased, and the binding energy of the active component and the content of Cu₂O decreased, which resulted in higher catalyst selectivity towards higher alcohols. The highest C²⁺OH selectivity in total alcohols was 60.6 wt %.