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利用硅胶表面的弱酸性和吸附性能,将某些碱性聚合物吸附在硅胶表面上,然后与PdCl_2络合,经还原,合成了硅胶负载的聚乙烯基吡啶-钯催化剂。用XPS、UV-Vis、电子显微镜等手段研究了催化剂的结构,观察了制备条件、组成等因素对其性能的影响。研究了各种反应条件与催化剂活性的关系及催化剂的稳定性和使用寿命。合成的催化剂对丙烯酸甲酯等底物具有很高的催化加氢活性。 相似文献
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《分子科学学报》2021,(4)
以γ-氨丙基三乙氧基硅烷和水杨醛为原料,通过席夫碱反应合成一类硅烷基Schiff碱亚胺配体;分别以六水氯化镍和六水氯化钴为络合试剂,通过络合反应合成两类硅烷基Schiff碱亚胺络合过渡金属催化剂.元素分析、FT-IR、~1H NMR和ICP证实合成的硅烷基Schiff碱亚胺配体及其相应的过渡金属催化剂的结构与其理论结构相符.两类硅烷基Schiff碱亚胺络合过渡金属催化剂具有良好的催化乙烯齐聚活性,且其催化性能不仅受助催化剂结构和主催化剂活性中心种类的影响,而且还受聚合反应参数的影响.甲基铝氧烷(MAO)为助催化剂,环己烷为溶剂时,聚合活性和齐聚产物中C_8以上烯烃的含量较高;当Al/Co物质的量比为500、反应温度为25℃、反应压力为0.5 MPa和反应时间为30 min时,硅烷基Schiff碱亚胺络合钴催化剂催化乙烯齐聚的活性为1.13 g·μmol~(-1)·h~(-1),齐聚产物中C_8以上烯烃含量为52.70%.受电子云密度的影响,硅烷基Schiff碱亚胺络合镍催化剂的催化活性高于相应的钴催化剂. 相似文献
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用表面性性和金属嫁接相结合的双核移植法制备了SiO2负载的双核配合物催化剂Cu2(OAc)2/SiO2,用络合滴定,IR,固定相UV-Vis光谱和磁分析方法表征了催化剂表面的化学组成,桥基配体的配位方式`金属离子的价态和配位环境,根据实验结果,人出了催化剂的总体模型,并讨论了催化剂的形成机理,运用TPD和insitu-IR技术研究了催化剂对CO2和环氧乙烷(EO)的化不吸附特性及催化合成碳酸乙烯酯(EC)的反应性能,实验结果表明,CO2和EC在催化剂表面形成桥式化学吸附态,其脱附峰温度分别为120℃和130℃,催化剂对CO2和EO合成EC有良好的催化活性. 相似文献
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Ni-Al二元催化体系的原位核磁共振研究 总被引:1,自引:0,他引:1
1.概述 本世纪50年代Ziegler-Natta催化体系的发现使均相络合催化研究得到突飞猛进的发展。各种各样的Ziegler-Natta催化剂已广泛被用于烯烃聚合的工业生产中。与此同时对此催化剂的作用机理和催化活性物种也做了大量的研究。在提出的许多机理中,虽然金属氢化物机理在理论上已越来越多地被人们所接受,但仍需有新的更使人信服的实验来证实。 1971年Jones在研究Ni(acac)_2和Et_2AlOEt组成的催化剂催化丙烯齐聚反应时提出了氢化物机理;1979年Keim在用镍络合物作为丙烯齐聚催化剂时,曾指出其反应过 相似文献
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以硅胶球为基质键合γ-GOPS并各接枝上具有络合功能的三种配体,邻位氨基吡啶、间酰氨基吡啶及对酰氨基吡啶,再和TiCl_4络合成固载化的Lewis酸催化剂,将这些催化剂进行缩醛、缩酮及酯化反应,有很好的催化活性,重复使用多次不失效.本文在合成此类催化剂的过程中利用热失重(TG)法及等离子光谱法(ICP)等检测方法对合成此类催化剂的每一步进行跟踪检测,得到键合反应,开环反应及络合反应过程中的键合量,开环相量和TiCl_4络合量的定量数据.对固载化催化剂表面的接枝量有所了解,从而可进一步检测此类催化剂的催化效应并得到一些启示. 相似文献
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在无任何外加溶剂及共还原剂的条件下, 将金属次卟啉二甲酯应用于催化空气氧化环己烷的氧化反应. 结果表明, 金属次卟啉二甲酯能够很好地催化环己烷的氧化反应, 与简单的金属四苯基卟啉相比, 金属次卟啉二甲酯催化剂具有更高的催化活性. 进而研究了络合金属对其催化性能的影响. 相似文献
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提高催化剂在反应体系中的分散性,是有效提高催化剂活性的重要手段。本文利用Ullmann反应在大位阻氮杂环卡宾配体(NHC配体)上修饰丙三醇基团,以此来提高催化剂的分散性,进而促进其催化效率的提升。并通过这种大位阻NHC配体与乙酰丙酮钯的络合反应,制备高活性的钯复合物催化剂,进一步以Suzuki-Miyaura偶联反应为模型反应,评价该催化剂的活性与稳定性。结果表明,该催化剂在多种溶剂中表现出较好的分散性,针对溴苯甲醚和苯硼酸的偶联反应,在不同催化条件下,均表现出良好的催化活性,其中转化数(TON)值最高可达到99000。而且该催化剂针对溴苯与苯硼酸的反应体系中,具有广泛的反应底物适用性。与传统的四-(三苯基膦)钯相比较,该催化剂在空气气氛中仍可保持高效的催化行为,表现出较好的稳定性。 相似文献
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采用浸渍法制备了Ti-USY分子筛催化剂,借助XRD、BET等技术对其进行了表征。通过固定床实验评价了催化剂对噻吩模拟油吸附脱硫性能,采用FT-IR、UV-Vis等光谱技术对Ti-USY与噻吩的作用机理进行研究。结果表明,噻吩在Ti-USY分子筛上表现为化学吸附(S-M配位键和π络合键),且在催化剂的表面酸性作用下发生催化反应,Ti-USY吸附脱除噻吩的反应是这二者共同作用的结果。 相似文献
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以四氨基镍酞菁、吡啶-2-甲醛和NiCl2·6H2O为原料,先后经过席夫碱反应和络合反应得到一种新型吡啶亚胺基酞菁配体及其镍系催化剂。合成产物的结构通过红外光谱(FTIR)、紫外(UV-Vis)、核磁共振氢谱(1H-NMR)、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、同步热分析(TG-DSC)及电喷雾电离质谱(ESI-MS)等方法进行表征。对其催化乙烯齐聚性能进行考察,并研究了该反应的动力学。催化乙烯齐聚实验结果表明,当溶剂为环己烷、助催化剂为甲基铝氧烷(MAO)、催化剂用量为5μmol/L、齐聚压力为1.0 MPa、齐聚温度为35℃、Al/Ni摩尔比为500时,吡啶亚胺基酞菁镍系催化剂的活性可达8.82×105 g/(mol Ni·h),丁烯和己烯的含量分别为58.22%和39.85%。对吡啶亚胺基酞菁镍系催化剂催化乙烯齐聚反应动力学方程进行拟合计算,结果表明该反应对催化剂摩尔浓度的反应级数为1.24,对齐聚压力的反应级数为0.95,当活性中心的浓度为5μmol/L、齐聚压力为1.0 MPa、齐聚温度为5~35℃时,该反应的表观活化能为71.4... 相似文献
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新型水溶性膦铑络合物催化烯烃的氢甲酰化反应研究 总被引:10,自引:1,他引:10
新型水溶性膦铑络合物催化烯烃的氢甲酰化反应研究燕远勇,左焕培,金子林(大连理工大学化工学院,大连116012)关键词烯烃,水溶性膦铑络合催化剂,氢甲酰化,醛.1.前言为克服催化剂的流失和与反应产物的分离困难,近年来均相催化的一个重要进展是开发了以磺化... 相似文献
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树枝状吡啶亚胺铬催化剂的合成及其催化性能研究 总被引:1,自引:0,他引:1
以1. 0代聚酰胺-胺树枝状大分子为配体骨架、吡啶二甲醛为原料,合成了一种新型树枝状吡啶亚胺(DPI)配体,再以CrCl_3·6H_2O为络合试剂,制备DPI-Cr催化剂。采用IR、UV-Vis、MS、元素分析等确证了产物结构。考察溶剂种类、助催化剂种类、反应温度、乙烯压力以及Al/Cr摩尔比对DPI-Cr催化乙烯齐聚性能的影响。结果表明,DPI-Cr催化剂表现出良好的催化活性和烯烃选择性,优化反应条件下,催化效率可达4. 91×10~4g/mol Cr·h,C_6和C_8选择性为73. 90%。 相似文献
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以金属有机化合物甲基三氧化铼(MTO)为催化剂, 双氧水为氧化剂新型化学方法合成环氧大豆油. 详细考察了催化剂在双氧水、溶剂和助剂等因素下的催化性能. 研究了该催化体系在其他油脂环氧化中的应用, 环氧产物的选择性在99%以上. 采用红外光谱法(IR)对产品进行表征. 通过紫外-可见分光光度法(UV-Vis)对催化剂的研究, 发现催化剂(MTO)在催化环氧化过程中形成催化中间体, 且催化活性很高. 对催化剂和双氧水相互作用机理及新型环氧化反应的机理进行了初步研究. 相似文献
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双功能手性金属络合物催化的不对称反应是目前有机化学研究的热点之一。本文综述了氮杂半冠醚手性配体与金属有机试剂络合的双金属催化剂,在催化不对称aldol反应、不对称Henry反应、不对称Michael反应、不对称Mannich反应、不对称Friedel-Crafts烷基化反应、不对称炔基化反应、不对称硅氰化反应、共聚反应、去对称化反应以及不对称Nozaki-Hiyama烯丙基化反应体系中的应用进展,重点介绍了不同催化体系对催化剂和反应底物之间立体效应和电子效应的影响,总结了控制反应立体选择性的规律以及有关催化反应的机理。 相似文献
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采用不同浸渍方法制备了系列Ag-Mn/γ-Al_2O_3-TiO_2催化剂,利用BET、XRD、TEM、XPS和H_2-TPR等技术对催化剂进行了表征,通过丙烷催化燃烧反应考察了催化性能。结果表明,与常规浸渍法相比,柠檬酸络合浸渍法促进了催化剂表面Ag与Mn颗粒的分散及加强了Ag与Mn之间的相互作用,从而提高了活性氧物种的相对含量和催化剂的低温还原性能,进而促进丙烷催化燃烧活性的提升。其中,络合浸渍法制备的Ag_1Mn_3/γ-Al_2O_3-TiO_2催化剂在263℃时丙烷转化率即可达90%。 相似文献