自然水体中生物膜不同化学组分与铅、镉最大吸附量的关系

生物膜存在于河流、湖泊和湿地环境中岩石和表层沉积物表面上 ,并由地球上不同种类的微生物组成 [1,2 ] .大量证据表明 ,生物膜在决定水环境中痕量金属的迁移、最终归宿、生物地球化学特性、生物可利用性和毒性过程中起着非常重要的作用 .因此 ,研究生物膜对痕量金属的吸附、预测重金属在水环境中的迁移转化规律具有重要的理论意义 .从环境化学角度看 ,生物膜上的主要成分铁氧化物、锰氧化物和有机质一直被认为是影响痕量金属在固体表面吸附的 3个最重要的因素[3] .有的文献认为 ,金属氧化物是痕量金属吸附唯一最重要的决定因素 [4 ,5] ,有…     

铁、锰氧化物在自然水体生物膜上的分布

在自然水体中 ,生物膜是一个开放的动力学系统 ,生物膜的形成及其组分处于动态的变化中——水环境中的各种成分在生物膜上发生着合成、聚结、转化、降解等作用 ,从而成为生物膜的一部分 ,还会随着生物膜的脱落重新进入水相中 ,所有这些变化 ,与生物膜本身的性质是分不开的 [1～ 3] 。从环境化学角度看 ,自然水体中生物膜主要化学组分包括金属氧化物 (铁氧化物、锰氧化物和铝氧化物等 )、有机质及少量的矿物质 ,其中 ,铁、锰氧化物在影响痕量重金属在水环境中的迁移、最终归宿、生物地球化学特性、生物可利用性和毒性过程中起着非常重要的作…     

不同水体生物膜中各化学组分对铅的吸附作用研究

水中的底泥、悬浮物和生物膜等固相物质对重金属在水中的迁移和转化有重要影响 [1,2 ] ,而固相物质中起主要作用的是吸附能力强的铁、锰氧化物和有机质 [3,4 ] .对生物膜与重金属相互作用的研究已经有报道 [5,6] .Nelson等[3] 用吸附加和模型模拟生物膜上各组分对铅吸附 ;Dong等 [7] 用选择性萃取的方法研究生物膜各组分对铅、镉的吸附情况 ,但他们的研究均局限于单一水体 ,本文采用萃取 -吸附-统计分析的方法研究多个自然水体生物膜中铁、锰氧化物和有机质对铅吸附的相对贡献 .1　实验部分1 .1　生物膜的培养及组分测定　选吉林省境内的净…     

溶解有机质对光照自然水体生物膜体系中H2O2生成的影响

通过模拟实验研究了生物膜胞外聚合物(EPS)和乙二胺四乙酸(EDTA) 2种典型溶解有机质(DOM)成分对自然水体生物膜体系中过氧化氢(H₂O₂)生成特征的影响, 并研究了体系初始pH值、 DOM浓度、 溶解氧(DO)等因素的影响. 结果表明, DOM的存在对自然水体生物膜体系中H₂O₂的生成有明显影响. 光照能促使EPS产生H₂O₂, 而EPS的存在对生物膜产生H₂O₂的直接影响不显著, EPS与生物膜共存体系中的H₂O₂由二者共同产生; EDTA本身不产生H₂O₂, 且对H₂O₂分解影响很小, 但会显著抑制生物膜产生H₂O₂, 且浓度越高抑制作用越明显. 体系pH值、 DOM浓度和DO均能不同程度影响EPS产生H₂O₂及EDTA抑制生物膜产生H₂O₂的作用.     

自然水体中3种固相物质吸附有机氯农药的动力学特征

研究了自然水体中生物膜、 悬浮颗粒物和表层沉积物3种典型固相物质对有机氯农药的吸附动力学特征. 研究结果表明, 有机氯农药在3种固相物质上的吸附动力学过程可分为快吸附阶段和慢吸附阶段. 准二级动力学模型较好地描述了三者对有机氯农药的吸附动力学过程. 吸附平衡时, 3种固相物质对有机氯农药吸附量的大小与它们的有机质含量顺序一致, 即, 生物膜>悬浮颗粒物>表层沉积物; 而在吸附初期阶段, 有机质含量最低的表层沉积物对有机氯农药的吸附速率最快, 吸附量的波动变化幅度最大, 其次为悬浮颗粒物和生物膜.     

聚丙烯酸对自然水体生物膜吸附镉的影响

选择聚丙烯酸(PAA)为水中溶解态高分子天然有机质的代表, 研究了PAA对自然水体生物膜吸附重金属Cd的影响, 包括不同浓度的PAA对吸附的影响, PAA对特定pH下吸附等温线的影响以及不同pH下按不同顺序添加PAA时对吸附的影响. 研究结果表明, PAA的存在一般会降低生物膜对Cd的吸附, 其影响程度与PAA的浓度、 溶液pH、 吸附顺序及生物膜厚度等有关. PAA与Cd的浓度比越高, 其对吸附的影响越显著. 吸附溶液pH越高, PAA的影响越显著. 吸附顺序对吸附的影响在pH较低时不明显, 当pH较高时, 先加PAA后加Cd及两者同时吸附时对吸附的降低作用接近且较大, 先加Cd后加PAA时对吸附的降低作用相对较小. 生物膜较薄时PAA的影响更显著. PAA对生物膜吸附Cd的影响主要由PAA与生物膜之间对Cd的竞争以及三元表面配合物的生成与吸附2种因素共同决定. 高pH会促进PAA与Cd的配合而不利于带负电的配合物在生物膜上的吸附.     

自然水体生物膜有机组分对Pb(2+)的吸附特性及其影响因素

生物膜在天然水环境和工程处理中起着重要的作用．关于自然水体生物膜对重金属的吸附作用已有很多报道．但多数报道认为，生物膜中的无机物即铁锰氧化物对重金属的吸附起着主要作用，而对于生物膜的重要组成部分——有机组分对重金属吸附影响的研究则很少．     

固相萃取-液相色谱-串联质谱法测定环境水体中三氯生的残留量

<正>三氯生是一种羟二乙醚的三氯化衍生物^[1],具有广谱杀菌,化学性质稳定,难挥发等特点,被广泛用于日化产品中^[2]。相应地,环境中三氯生残留问题越来越多地被报道出来^[3-5],特别是在水体环境中^[6-8]。三氯生对水体中各类生物均具有一定的毒性,影响水生生物在水体中的存活数量和形态^[9-10]。但是,目前缺乏水体中三氯生限量规定的法规和标准,因此水体中三氯生残留量的测定成为了相关人员的研究热点。     

自然水体生物膜体系中过氧化氢浓度的影响因素

以过氧化氢(H₂O₂)为自然水体生物膜产生的活性氧(ROS)的代表, 通过模拟实验, 研究了水-自然水体生物膜体系中光/暗变化、 生物膜的避光预处理与数量、 有机配体和pH值对体系中H₂O₂浓度的影响. 结果表明, 光照可快速增加体系中H₂O₂浓度, 光照转为无光时体系H₂O₂浓度下降(约为光照时的2/3); 避光预处理会显著降低体系中H₂O₂的产生速率和浓度; 生物膜数量的增减会导致体系H₂O₂浓度的相应增减; 有机配体的存在会使体系内H₂O₂浓度下降(约1/2~1/3); pH=7和5的体系中H₂O₂的浓度高于pH=9的体系(高出约1.5倍). 上述各因素主要通过影响生物膜生产H₂O₂、 H₂O₂自然分解和生物膜去除H₂O₂ 3种作用来影响体系H₂O₂浓度.     

自然水体生物膜、悬浮颗粒物和表层沉积物的轻、重组分对有机氯农药的吸附特征

利用重液分离方法对自然水体中的生物膜、悬浮颗粒物和表层沉积物中的轻、重组分进行了分离,采用批量平衡法研究了各固相样品及其轻、重组分对六六六(HCHs)和滴滴涕(DDTs)的吸附特征,通过比较各组分对吸附的贡献,分析了固相样品吸附HCHs和DDTs的机制.结果表明,表层沉积物对HCHs和DDTs的吸附过程是沉积物中矿物表面和无定型有机质中的分配机制起主要作用,而对于结构更为复杂、非均质性程度更高的生物膜和悬浮颗粒物对HCHs和DDTs的吸附过程同时发生线性的分配作用和非线性的孔隙填充作用.     

Comparison of Pb, Cd Adsorption to Surface Coatings Developed in Natural Waters with that in Plant Effluents

The comparative studies of Pb and Cd adsorption to the surface coatings (Fe, Mn, AI oxides, organic materials, and associated minerals), which were developed on glass slides in five natural and two technical waters (plant effluents), were carried out under controlled |aboratory conditions(mineral salts solution with defined speciation, ionic strength 0.05 mol/L, 25 ℃ and pH 6. 0). The classical Langmuir adsorption isotherm was applied to estimating the equilibrium coefficients of Pb and Cd adsorption to the surface coat-ings. The results show that the maximum adsorption of Pb and Cd to the surface coatings mentioned above varied widely. There was a systemic increase in the maximum adsorption of Pb and Cd to the surface coatings with increasing the contents of Mn and Fe oxides in the surface coatings in significant correlation, respective-ly, not only highlighting the relative importance of the metal oxide fraction for Pb and Cd adsorption to the surface coatings developed in natural and technical water samples, but also implying the same adsorption mechanisms of Pb and Cd to the surface coatings developed both in natural and technical water samples.     

采集的生物膜中痕量重金属的形态分布特征

采用改进的Tessier连续萃取方法对从松花江中采集的生物膜中锰、 铁、 铜、 铅、 锌及镉的化学形态进行分析, 考察了生物膜上铁、 锰氧化物和有机质吸附重金属的相对作用, 同时讨论了在研究培养的生物膜吸附痕量重金属时所建立的选择性萃取方法对于采集的生物膜组分分离的适用性. 研究结果表明, 在采集的生物膜上痕量重金属以铁、 锰的氧化物为主要结合形态存在, 以此种形态存在的铜、 锌、 铅和镉分别占其总含量的62.9%, 58.3%, 53.8%和32.6%, 而以有机结合态存在的铜、 锌、 铅和镉, 分别占其总含量的1.1%, 0.6%, 9.9%和1.8%, 表明采集的生物膜上铁、 锰氧化物在吸附重金属的过程中起主要的控制作用, 而有机质的作用相对较小, 与以往利用选择性萃取技术研究培养的生物膜吸附重金属的规律一致. 进一步分析表明, 如扣除生物膜上铁的残渣态部分, 则选择性萃取分离技术可以有效地将采集的生物膜上的铁、 锰氧化物及有机质分离开.     

湖水中的颗粒物对水体生物膜吸附铅、镉的影响

采用逐级过滤的方式对湖水进行过滤,并用含有不同粒径颗粒物的湖水进行生物膜的培养,以研究水中颗粒物对生物膜吸附痕量重金属的影响.研究结果表明,生物膜上铁、锰氧化物含量与水中总铁、总锰含量呈明显的线性关系,锰氧化物的含量受水中颗粒物粒径分布的影响很大.生物膜吸附铅、镉的热力学过程符合Langmuir方程,且膜上铁、锰氧化物吸附铅、镉的能力随着湖水中颗粒物粒径的减小呈增强的趋势.     

Comparison of lead, cadmium, copper and cobalt adsorption onto metal oxides and organic materials in natural surface coatings

Selective extraction techniques followed by adsorption experiment and statistical analysis were employed to estimate and compare the relative roles of metal oxides and organic substance in adsorption of Pb, Cd, Cu and Co onto surface coatings. Results indicated that metal oxides were very important sorbents for all of metal ions involved in this study, especially for Pb and Co. Furthermore, manganese oxides contributed to the absolute majority of Co adsorption regardless of concentration. But for Cu and Cd, organic materials are also very important sorbent phases, particularly for Cu, organic materials contributed to most of the Cu adsorption regardless of concentration. In addition, the analysis suggested the extraordinary predominance of Mn oxides for metal adsorption at the low concentrations. Considering the low concentration in natural water environments, Mn oxides might exert the greatest influence on the behavior of heavy metals.     

表层沉积物(生物膜)非残渣态组分的选择性萃取分离及其吸附铜/锌的特性

采用化学萃取技术对表层沉积物(生物膜)的非残渣态组分(铁、锰氧化物及有机质)进行了分离, 并研究了表层沉积物(生物膜)非残渣态和残渣态组分吸附铜、锌的特性. 结果表明, 0.1 mol/L NH2OH·HCl+0.1 mol/L HNO3, (NH4)2C2O4-H2C2O4缓冲溶液和体积分数为30%的H2O2可选择性地萃取分离表层沉积物(生物膜)非残渣态的锰氧化物、铁锰氧化物和有机质, 萃取率为63.15%～97.59%, 同时对非目的组分影响较小; 表层沉积物(生物膜)及其各组分对铜的吸附能力均大于对锌的吸附能力, 且生物膜及其各组分对铜、锌的吸附能力均高于表层沉积物及其相应组分对铜、锌的吸附能力; 表层沉积物(生物膜)非残渣态组分对铜、锌的吸附能力均大于残渣态组分, 且非残渣态组分中锰氧化物的单位吸附能力最强, 其次是铁氧化物, 而有机质的单位吸附能力较弱, 比锰氧化物低2个数量级, 说明生物膜对水体中痕量重金属的迁移转化作用强于表层沉积物, 而表层沉积物(生物膜)中金属(铁、锰)氧化物对水中痕量重金属起主要控制作用.     

Lead and Cadmium Adsorption onto Iron Oxides and Manganese Oxides in the Natural Surface Coatings Collected on Natural Substances in the Songhua River of China

Natural surface coatings collected from natural substances(NSCsNS)were employed to study the roles of the main chemical components(iron oxides,manganese oxides,and other components)in controlling the adsorption of lead(Pb)and cadmium(Cd)in aquatic environments.The selective chemical extraction followed by the adsorption of Pb and Cd experiments and statistical analysis,were used to investigate the adsorption property of each component.Hydroxylamine hydrochloride was used to remove manganese oxides selectively,and sodium dithionite was used to extract iron oxides and manganese oxides.The result indicated that iron oxides and manganese oxides played an important role in the adsorption of Pb and Cd on NSCsNS,and the relative contribution was about two-thirds.The contribution of manganese oxides was the greatest,with a lesser role indicated for other components.The adsorption ability of manganese oxides for Pb and Cd was greater than that of iron oxides or other components for Pb and Cd.The Pb adsorption observed in each component was greater than Cd adsorption.     

Modeling Pb sorption to microporous amorphous oxides as discrete particles and coatings

Hydrous amorphous Al (HAO), Fe (HFO), and Mn (HMO) oxides are ubiquitous in the subsurface as both discrete particles and coatings and exhibit a high affinity for heavy metal contaminants. To assess risks associated with heavy metals, such as Pb, to the surrounding environment and manage remedial activities requires accurate mechanistic models with well-defined transport parameters that represent sorption processes. Experiments were conducted to evaluate Pb sorption to microporous Al, Fe, and Mn oxides, as well as to montmorillonite and HAO-coated montmorillonite. Intraparticle diffusion, a natural attenuating process, was observed to be the rate-limiting mechanism in the sorption process, where best-fit surface diffusivities ranged from 10(-18) to 10(-15) cm(2) s(-1). Specifically, diffusivities of Pb sorption to discrete aluminum oxide, aluminum oxide-coated montmorillonite, and montmorillonite indicated substrate surface characteristics influence metal mobility where diffusivity increased as affinity decreased. Furthermore, the diffusivity for aluminum oxide-coated montmorillonite was consistent with the concentrations of the individual minerals present and their associated particle size distributions. These results suggest that diffusivities for other coated systems can be predicted, and that oxide coatings and montmorillonite are effective sinks for heavy metal ions.