多级孔ZSM-5负载的钴催化剂的费-托合成催化性能

采用水蒸气辅助转晶(SAC)法合成了粒径均一(180 nm)的纳米ZSM-5颗粒,颗粒间堆积形成大量的开放介孔,与ZSM-5的微孔共同形成多级孔结构。以该材料为载体采用满孔浸渍法制备了负载量为15%(质量分数)的钴催化剂。采用XRD、SEM、TEM、N_2物理吸附-脱附等表征技术对多级孔ZSM-5载体及其负载催化剂的形貌和结构进行了表征,并对催化剂的费-托合成催化性能进行了测试。结果表明,相比于大颗粒的ZSM-5和商业ZSM-5,多级孔ZSM-5负载的钴催化剂的费-托合成活性最高,CH_4选择性最低,C_(5-20)产物的选择性高达68.9%,这归因于多级孔ZSM-5的介孔孔道有效地促进反应过程中产物的传质扩散以及ZSM-5微孔骨架上的酸中心促进了长链烃产物的二次加氢裂解。     

大分子正十六烷的催化裂化

以具有新型多级孔中空薄壳结构的ZSM-5分子筛（Gel-ZSM-5）作为催化剂,正十六烷作为探针分子,研究了催化剂的孔道结构及酸性对大分子催化裂化反应的影响.实验结果表明,该催化剂中的介孔、大孔多级结构非常有利于大分子反应物、中间产物以及结焦物在其表面及内部的快速传输,从而大幅提高催化转化率并延长了催化剂寿命;另外,催化剂多级孔表面的大量酸性位点可以显著提高针对大分子的催化反应性能,并且明显改善了产物的选择性.在较短的反应时间下,这种构效关系体现得更加显著.因此,合理的酸性分布和多级中空薄壳孔道结构将赋予催化剂在大分子催化裂化中具有更好的催化活性、选择性及更长的催化寿命,为设计新型高效催化剂提供了依据.     

多级孔Beta沸石合成研究进展

沸石分子筛是许多工业过程中不可缺少的催化剂。其中,Beta沸石因其具有三维大微孔结构而成为生产广泛并且具有重要工业意义的沸石材料之一。与传统微孔Beta沸石相比,多级孔Beta沸石具有更小的空间位阻,更高的传质效率等诸多优点,从而能减少其在作为催化剂时积碳的形成,从而延长催化剂的使用寿命,提高催化剂利用效率。本文以Beta沸石为代表,从“自下而上”（直接合成）和“自上而下”（后期修饰）两种策略详细地介绍了多级孔沸石合成的研究进展,对硬模板剂法、软模板剂法、无介孔模板剂法、脱铝法和脱硅法进行了全面的介绍,并简要介绍了多级孔Beta沸石的特点,最后总结了各种合成方法的优点及存在的问题并对其未来发展前景进行了展望。     

多级孔IM-5分子筛的简易制备及其在甲烷芳构化中的催化性能

采用一步水热晶化法、不添加第二模板剂、仅通过控制合成条件,制备了具有多级孔道结构的IM-5-H分子筛。多级孔IM-5-H材料展现了与常规IM-5-C分子筛不同的形貌、结构和酸性质。由于IM-5-H分子筛载体介孔结构的促进作用,钼基Mo-IM-5-H催化剂在甲烷无氧芳构化反应中表现出较高的甲烷转化率（13.1%）、芳烃产率（7.5%）和稳定性。该研究为合成多级孔IM-5材料提供了一种简便的方法,同时扩展了微孔-介孔复合材料在甲烷芳构化反应中的应用。     

多级孔IM-5分子筛的简易制备及其在甲烷芳构化中的催化性能（英文）

采用一步水热晶化法、不添加第二模板剂、仅通过控制合成条件,制备了具有多级孔道结构的IM-5-H分子筛。多级孔IM-5-H材料展现了与常规IM-5-C分子筛不同的形貌、结构和酸性质。由于IM-5-H分子筛载体介孔结构的促进作用,钼基Mo-IM-5-H催化剂在甲烷无氧芳构化反应中表现出较高的甲烷转化率(13.1%)、芳烃产率(7.5%)和稳定性。该研究为合成多级孔IM-5材料提供了一种简便的方法,同时扩展了微孔-介孔复合材料在甲烷芳构化反应中的应用。     

介孔材料为硅源合成多级孔Mo/H-IM-5催化剂及其在甲烷无氧芳构化反应中的应用

在IM-5分子筛的合成体系中以介孔材料KIT-6作为硅源,制备出了多级孔IM-5复合分子筛(IM-5-K)。利用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、比表面积分析、NH3-TPD等手段对样品的物理性质和酸性进行表征。将经过钼修饰的Mo-IM-5-K催化剂应用于甲烷无氧芳构化反应中,考察其活性。催化测试结果显示,多级孔Mo-IM-5-K催化剂的最高甲烷转化率和芳烃产率为12.4%和6.9%,高于常规Mo-IM-5-C催化剂。同时,Mo-IM-5-K催化剂有更好的稳定性。催化剂反应活性和稳定性的差异是由于其具有不同的孔道结构和酸性所致。介孔的存在会影响活性Mo物种的落位及分布状态,有利于反应物与活性位的接触和芳烃产物的扩散,进而提高催化剂的活性和稳定性。     

纳米多级孔Silicalite-1分子筛负载Ziegler-Natta催化剂对聚丙烯性能的影响

分子筛无机多孔材料具有特殊的孔道结构、 较大的比表面积、 极佳的稳定性和独特的择形选择性, 是一种优异的绿色无机载体材料. 本文采用具有MFI拓扑结构的纳米尺寸多级孔分子筛Silicalite-1(S-1)作为无机载体负载Ziegler-Natta催化剂. 通过X射线衍射(XRD)、 扫描电子显微镜及氮气吸附-脱附等表征手段研究了纳米S-1载体的理化性质, 并研究了S-1载体性质对Ziegler-Natta催化剂在合成聚丙烯反应中催化性能的影响. 结果表明, 在丙烯聚合反应中, 纳米片状无机载体S-1较大的比表面积和多级孔特性有利于提高Ziegler-Natta催化剂负载量及改善传质限制; 此外, S-1载体还可以起到模板导向作用, 使所得聚丙烯呈现复型效应; 在相同压力和反应温度下进行的丙烯聚合反应中, 由于丙烯单体受多级孔S-1载体孔道结构和尺寸的择形作用及无机载体的复型效应影响, 聚合产物的结晶度和全同立构指数较高, 有利于提高聚丙烯产物的熔点.     

多级孔WO3/ZrO2固体酸催化剂的制备与表征

采用复合模板表面活性剂辅助水热法一步合成了WO3/ZrO2多级孔固体酸催化剂,并应用X射线衍射、低温N2吸附-脱附、拉曼光谱及NH3程序升温脱附对催化剂进行了表征.结果表明,WO3的引入使得WO3/ZrO2催化剂的比表面积增大,表面的酸中心明显增加.在乙酸和正丁醇的酯化反应中,WO3/ZrO2多级孔固体酸催化剂表现出较...     

Y沸石和多级孔Y沸石封装CuPhen配合物催化性能的比较

选用常规Y沸石和经后处理法制备的多级孔Y沸石为主体,采用自由配体法将铜菲咯啉(CuPhen)配合物封装在不同Y沸石中,制备了CuPhen/Y复合催化材料。采用X射线衍射、TEM、紫外-可见光谱、N_2吸附-脱附、ICP和TG等手段对所制备复合催化材料的物化性质进行了较为详细的表征,并对封装在不同Y沸石主体中的铜配合物在不同尺寸大小反应底物中的催化氧化性能进行了比较研究。结果表明,在以双氧水为氧化剂的反应体系中,封装于多级孔Y沸石中的铜配合物在不同环烷烃氧化反应中的催化活性均高于封装在常规Y沸石中的催化活性,体现出多级孔Y沸石更为优越的主体性能。此外,同封装于常规Y沸石中的铜配合物一样,封装在多级孔Y沸石主体中的金属配合物催化剂也具有良好的稳定性。     

多级孔ZSM-5分子筛的制备及其在炼油领域中的应用

多级孔ZSM-5分子筛结合了微孔分子筛可调变的酸性、良好的水热稳定性以及介孔材料优异的传质扩散性能,在催化领域有着广阔的应用前景.我们综述了近年来多级孔ZSM-5分子筛的研究进展,重点概述了多级孔ZSM-5分子筛的不同制备方法,包括后处理法、硬模板法和软模板法等,同时介绍了多级孔ZSM-5分子筛在炼油领域的应用研究,并在上述基础上对多级孔ZSM-5分子筛的研究趋势进行了展望.