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建立了表面中毒铜基催化剂上进行CO和CO2加氢合成甲醇复合反应宏观反应速率的关键组分扩散模型,研究了不同中毒分率下孔结构参数对铜基催化剂的宏观反应速率的影响。结果表明,随着中毒分率增加,失活层的扩散阻力更趋严重,而孔结构参数的影响趋于减小。 相似文献
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以国产C30 2铜基甲醇合成催化剂原粉为母体 ,通过成型模具和成型条件的改变 ,制备了一系列具有不同形状、尺寸和孔结构的催化剂颗粒 ,用宏观活性测试和孔结构表征的方法 ,考察了颗粒结构对催化剂宏观活性的影响。结果表明 ,对于内扩散阻止作用比较明显的工业甲醇合成过程 ,适宜的颗粒结构设计对提高催化剂的利用率具有重要意义 ;当C30 2催化剂颗粒具有 5 5nm~ 7 5nm的平均孔半径、0 4 7左右的孔隙率时 ,其结构比较适宜 ,在此基础上 ,通过改进反应沉淀工艺、提高颗粒的比表面积 ,可以较大幅度的提高催化剂的宏观活性 ;对工业常用的圆柱状C30 2催化剂颗粒 (Φ 5× 5mm) ,采用约 4 0kN·cm- 2 的成型压片强度相对比较适宜。 相似文献
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以国产C302铜基甲醇合成催化剂原粉为母体,通过成型模具和成型条件的改变,制备了一系列具有不同形状、尺寸和孔结构的催化剂颗粒,用宏观活性测试和孔结构表征的方法,考察了颗粒结构对催化剂宏观活性的影响.结果表明,对于内扩散阻止作用比较明显的工业甲醇合成过程,适宜的颗粒结构设计对提高催化剂的利用率具有重要意义;当C302催化剂颗粒具有5.5nm~7.5nm的平均孔半径、0.47左右的孔隙率时,其结构比较适宜,在此基础上,通过改进反应沉淀工艺、提高颗粒的比表面积,可以较大幅度的提高催化剂的宏观活性;对工业常用的圆柱状C302催化剂颗粒(Φ5×5mm),采用约40kN·cm-2的成型压片强度相对比较适宜. 相似文献
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基于本文(I)报的研究结果,以固定床反应器二维非均相数学模型为基础,模拟考察了C302铜基甲醇合成催化剂颗粒设计对Lurgi型合成反应器性能的影响。结果表明,由于颗粒结构设计改变了粒内反应-扩散耦合行为的相互匹配关系,使得催化剂的宏观反应活性发生变化,进而对反应器的操作性能产生显著的影响(包括反应器生产能力、温度和浓度分布特性、床层压力降和热点温度等),为提高反应器的生产能力和改善反应器的操作性能,进行催化剂颗粒的适宜结构设计是非常必要和有价值的。 相似文献
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综合考虑化学反应速率、内扩散和反应热的影响,建立单个催化剂颗粒表面烧焦过程的数学模型,模拟研究了粒径1000μm的球形催化剂的表面烧焦过程。研究表明,650℃再生,化学反应速率为控制步骤,催化剂的再生过程符合整体反应模型;800℃再生,内扩散影响严重,碳含量、氧分压沿径向变化剧烈。再生温度升高,催化剂颗粒的瞬时温升增大;催化剂初始碳含量越高、CO2/CO摩尔比越大,催化剂颗粒的瞬时温升越大,但再生过程所需时间增加;催化剂颗粒的径向温度分布均一。在排除外扩散影响的条件下,反应气速对再生过程影响很小。 相似文献
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高分散度铜基甲醇合成催化剂的研究李基涛高利珍张伟德陈明树(厦门大学化学系物理化学研究所361005)70年来甲醇合成催化剂被广泛关注,特别是60年代后期英国ICI公司发明低温低压铜基甲醇合成催化剂以来,人们对铜基甲醇合成催化剂的制备与表征进行了深入地... 相似文献
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苯与乙烯在ZSM-5上的烷基化反应:Ⅱ.内扩散对反应的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
实验发现:在大颗粒(φ1.87×13.7mm)催化剂上,乙烯的转化速率受内扩散影响严重,与60~80目颗粒催化剂相比,其效率因子为0.1~0.35。本文根据前文^[1]提出的乙烯和苯的烷基化反应机理和扩散理论建立了乙烯转化的本征和宏观动力学方程。模型值与实验值符合得很好。用动力学方法在反应条件下测得了乙烯在催化剂内的有效扩散系数。 相似文献
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实验发现:在大颗粒(φ1.87×13.7mm)催化剂上,乙烯的转化速率受内扩散影响严重,与60~80目颗粒催化剂相比,其效率因子为0.1~0.35.本文根据前文 ̄[1]提出的乙烯和苯的烷基化反应机理和扩散理论建立了乙烯转化的本征和宏观动力学方程.模型值与实验值符合得很好.用动力学方法在反应条件下测得了乙烯在催化剂内的有效扩散系数. 相似文献
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本文研究在铜锌铝催化剂上,一氧化碳变换反应中的气体扩散速率对化学反应速率的影响。建立了各反应气体在柱形催化剂内扩散过程的数学模型;并用正交配置法将模型离散后,以拟牛顿法求得数值解,获得颗粒内的气体浓度分布及催化剂的效率因子,并与其它简化模型作了比较;同时通过实验获得化学反应本征动力学方程及宏观反应速率,从而求得效率因子实验值。二维多组分扩散模型理论计算值与实验值是比较接近的,最高偏差13%,平均偏差为7.5%。而一维模型的偏差比其大2—3%,但能简化计算,节省机时。 相似文献
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铜基甲醇合成催化剂TPR导数谱胡云行,万惠霖,蔡启瑞(厦门大学化学系,固体表面物理化学国家重要实验室,厦门,361005)关键词TPR,导数谱,铜基催化剂TPR是非稳态条件下研究催化剂的有效方法。该法具有设备简单、快速和信息量大等特点,已成为常用的催... 相似文献
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以液体石蜡为介质,在合成甲醇催化剂与甲醇脱水催化剂比例为5、催化剂浓度为10 g/300 mL液体石蜡,温度为250℃~280℃,压力为3 MPa~5 MPa,气体空速为4 000 mL/(g(h)~7 000 mL/(g(h)的条件下,建立了浆态床合成气制二甲醚宏观动力学模型。甲醇合成反应和甲醇脱水反应的活化能分别为14.06 kJ/mol和23.53 kJ/mol。甲醇当量生成速率和二甲醚生成速率的计算值与实验值的相对误差在10%和20%以内。 相似文献
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沉淀还原法制备高性能CO2加氢合成甲醇Cu/ZnO/Al2O3催化剂 总被引:1,自引:0,他引:1
由铜基催化剂催化CO2+H2合成甲醇是有效利用CO2的潜在途径[1~5]. 但传统的催化剂对该反应的催化活性及选择性均很低[3~5], 因而寻求具有高活性及高选择性的新型催化剂已成为重要研究课题[4,6]. Cu/ZnO系列催化剂的制备方法和助剂对催化剂的性质及CO2加氢合成甲醇的反应性能有显著影响[6~10], 传统的气相还原活化铜基催化剂的过程常伴随强烈的热效应, 导致催化剂活化过程存在耗时长及还原条件难以控制等问题[11]. 本文采用沉淀-还原法, 用KBH4溶液对新鲜制备的碳酸盐共沉淀进行液相化学还原处理, 直接得到高活性及高选择性的还原态Cu/ZnO/Al2O3甲醇合成催化剂, 并可通过改变催化剂表面Cu+/Cu0活性物种的相对比例来改善催化剂的活性及选择性. 相似文献