改性活性炭纤维可见光催化联合脱硫脱硝的研究

利用水合肼还原法制备的TiO₂/Cu₂O复合光催化剂对活性炭纤维(ACF)进行改性,利用SEM、XPS、BET以及XRD对其进行表征,研究改性后ACF的性质及其脱硫脱硝效果。研究表明,TiO₂/Cu₂O同时改性后的ACF表面孔径减小,但表面石墨碳和羰基(C=O)官能团增加,增强了ACF对NO和SO₂的吸附能力,从而提高了脱硫脱硝的效率,该催化剂在40℃、可见光的催化下脱硫效率达90%,脱硝效率达60%。     

类石墨相C3N4光催化剂改性研究

半导体光催化技术不仅可以将太阳能转化为化学能,还可以直接降解和矿化有机污染物,因此其在抑制环境污染和解决能源短缺方面具有广阔的应用前景。类石墨相氮化碳(g-C₃N₄)具有独特的电子能带结构、优异的热稳定性以及化学稳定性,因此g-C₃N₄作为一种廉价的无金属光催化剂被广泛应用于光解水制氢产氧、污染物降解、光催化CO₂还原、抗菌和有机官能团选择性转换等领域。然而,传统热缩聚法合成的g-C₃N₄光催化剂比表面积小、禁带宽度大、光生电子-空穴易于复合、光生载流子传输慢,抑制了其光催化活性。为了进一步提高g-C₃N₄的光催化活性,出现了多种改性方法。本文针对g-C₃N₄光催化剂的改性研究,综述了近年来国内外在g-C₃N₄光催化剂改性方面的重要研究进展,如采用模板法优化g-C₃N₄的纳米结构、元素掺杂及共聚合调控g-C₃N₄的能带结构、贵金属沉积或半导体复合提高光生载流子分离效率等。最后,本文还展望了g-C₃N₄光催化剂在改性方面的未来发展趋势。     

BiOBr-OV/RGO复合物的制备及其光催化CO2还原性能

采用水热合成方法先制得四方相BiOBr纳米片与还原氧化石墨烯(RGO)相结合的二元复合物BiOBr/RGO,再经真空热处理获得富含氧空位(OV)的复合光催化剂BiOBr-OV/RGO。通过一系列分析测试方法对样品的结构、组成和光电性能进行了表征。BiOBr-OV/RGO表现出了最佳的模拟太阳光光催化CO₂还原活性,主要还原产物CO的生成速率达到15.67μmol·g^-1·h^-1,分别是纯BiOBr、BiOBr-OV和BiOBr/RGO的4.5倍、2.5倍和1.4倍,体现了OV和RGO协同增强的可见光吸收和促进光生载流子在空间上的分离作用,从而提高光催化反应活性。     

用于太阳光催化反应的空位工程

空位是一种点缺陷,广泛存在于非化学计量比的半导体光催化材料的晶格中.不同于其它研制复杂结构和组成的新型光催化剂的策略,空位工程设计方法可以基于传统的,由丰量元素组成的光催化剂进行表面或体相晶格的空位调控,以获得宽谱响应的高效光催化材料.该方法具有不引入杂质元素、成本低廉、方法简便等优点,且通过表面化学吸附作用可以耦合热催化和光催化过程,以实现增强的选择性光催化反应.空位的表征技术包括元素分析,扫描隧道显微镜,催化发光,光致发光或顺磁共振等直接和间接观测技术.近期正电子湮没谱发展成为一种研究空位的重要手段.这种方法可以区分不同位置(如体相和表面)和不同形式(如单一空位或联合空位)的空位并确定其相对浓度,从而用于探索空位影响光催化活性的规律.氧、氮、硫和卤素原子空位均属于阴离子空位.氢化处理法可以在光催化剂晶格中形成高浓度氧空位,并导致纳米材料表面层的晶格混乱.处理后光催化剂的光学吸收拓展到近红外区,电子给体浓度大大提高,促进了电子输运和界面电荷的迁移与分离;然而,可见光区的吸收对增强的光催化活性没有贡献.氧空位还可以作为活性位点吸附和解离反应物,促进电子从催化剂到吸附质间的转移,甚至直接参与到光催化和光化学反应中.富含氧空位的WO3可以耦合热催化和光催化反应促进CO2的选择性还原,或者利用近红外光活化分子氧并选择性氧化胺.氮空位是含氮的n型半导体光催化材料的本质属性.石墨氮化碳中的氮空位有助于促进电荷分离,同时可以作为化学吸附位用于选择性吸附,活化和还原氮气,因此富含氮空位的光催化剂在还原含氮化合物方面具有应用潜力.由于卤素原子在层状卤氧化铋的层间以较弱的范德华力存在,该类化合物容易形成卤原子空位.通过热处理碘氧化铋可以获得活性增强的含碘空位化合物.空位的出现导致带隙变宽和价带下移,光生空穴氧化能力提高,从而获得更好的光催化活性.传统的n型半导体光催化剂中难以形成阳离子空位.理论研究表明,含阳离子空位的TiO2具有一系列优点,包括电子传输性能提高,载流子复合受到抑制等.并且钛空位可以作为表面活性位促进水的吸附和离解,从而提高光解水效率.含钛空位的p型TiO2可以通过焙烧甘油化的前驱体制备,钛空位的出现使得光解水和催化降解有机物活性均大幅提高.含碳空位的石墨氮化碳不仅表现出增强的光催化活性,同时能够提高氧吸附并促进两电子还原氧气产生H2O2的反应过程.铋空位能够有效提高铋基光催化剂BiPO4和Bi6S2O15的活性.二维纳米材料的晶面和厚度可以影响表面空位的组成和浓度.BiOCl纳米片的表面是以铋空位为主,而超薄的BiOCl纳米片则是以铋氧联合空位为主,从而表现更优异的光催化活性.最近研究者在含空位的高性能光催化剂制备以及性能调控规律方面取得了长足进展,今后还将继续发展先进的表征技术,进一步研究空位的调控和稳定化手段,并全面理解空位对光催化反应的影响基本规律.空位工程将在半导体光催化技术中发挥更加重要的作用.     

氧空位对Bi2MoO6的关键作用:促进可见光光催化活性和反应机理

Bi_2MoO_6(BMO)作为一种典型的Bi基光催化剂,近年来受到越来越多的关注并被广泛应用.然而, Bi_2MoO_6的可见光光催化活性仍然存在一些限制,如有限的光响应范围和低电荷分离效率.为了提高光催化活性,研究者采取了各种策略,包括元素掺杂、形成异质结构和形貌控制等.早期研究表明,氧空位可以拓展光催化剂的光吸收区域,并且氧空位是光催化剂表面反应物活化最活跃的位点,可以促进电荷分离和使电子局域化.因此,制备具有氧空位的Bi基光催化剂可能是提高其光催化性能的有效途径.然而,氧空位对Bi_2MoO_6电子结构和光催化反应机理的影响尚不清楚.本文通过在制备过程中加入NaBH_4诱导氧空位形成,合成出了具有氧空位的可见光驱动的Bi_2Mo_6微球(BMO-X).利用UV-visDRS光谱研究了合成后的光催化剂的光学吸收性能,发现在产生氧空位后, BMO-4在可见区域的吸收显著增强,带隙从BMO的2.40 eV降低到BMO-4的2.07 eV.通常,较强的光吸收能力对光催化反应更有利,因为可以产生更多的光生载流子参与光催化作用.将所制备的催化剂用于光催化净化NO,结果表明具有氧空位的Bi_2MoO_6(BMO-4)的可见光催化NO净化效率为43.5%,远高于本体Bi_2MoO_6(BMO)的可见光光催化活性(25.0%).结合实验表征和理论计算结果,探讨了氧空位对Bi_2MoO_6电子结构和光催化净化NO反应机理的影响.采用低温固态电子顺磁共振(EPR)检测了催化剂中的氧空位,在BMO中仅检测到弱的EPR信号,表明BMO中几乎没有氧空位,而BMO-4上的EPR信号非常强,表明NaBH_4的引入诱导产生了大量的氧空位.DFT计算确认BMO-4的带隙内有中间能级形成.XPS测试结果表明,与BMO相比, BMO-4的Bi–O峰值强度略有下降,可能是由于部分Bi–O中缺少O原子以形成氧空位所致.PL结果表明,具有氧空位的Bi_2MoO_6(BMO-4)显示出显著降低的光激发电子-空穴对分离效率,可能是由于氧空位改变了Bi_2MoO_6的电子结构.此外,理论计算结果发现具有氧空位的Bi_2MoO_6的表面电子可以位于氧空位周围,这有利于电荷分离和反应物活化.同时,该结果表明BMO-4中增强的电荷分离归因于氧缺陷对改进的电子结构的影响.此外,电子局域化可以为反应物活化提供额外的活性位点(O_2, NO等),这可以促进BMO-4中自由基的产生和污染物转化.利用原位红外光谱动态监测光催化NO氧化过程.与本体Bi_2MoO_6相比,引入氧空位后的Bi_2MoO_6光催化净化NO的反应机理未改变.但是, BMO-4上终产物的特征峰强度显著增大.此外, BMO-4上明显增加的多种形式的最终产物,桥接硝酸盐消失并转化为更稳定的双齿硝酸盐.这些结果可归因于氧空位可以促进电荷分离和自由基的大量产生,从而增强光催化氧化性能.本工作为理解光催化氧气空位和气相光催化反应机理提供了新的见解.     

ZIF-8衍生的具有可控氧空位的ZnO对光催化去除NO的增强及毒性NO2形成的抑制

氧化锌作为一种半导体材料,具有合适的能带结构位置,高催化效率,低成本和环境可持续性,因而广泛用于光催化领域.然而,由于氧化锌的宽带隙,可见光吸收能力差以及光生电子-空穴对的快速复合,极大地影响了其光催化效率.通过引入氧空位调控光催化剂的结构被证明是一种可以改善光生载流子的分离,从而提高光催化性能的有效方法.本文以ZIF-8为前驱体,采用两步煅烧法合成了具有不同浓度氧空位分布的ZnO纳米光催化剂,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、X射线光电子能谱(XPS)、电子顺磁共振(EPR)、荧光光谱仪(PL)等手段系统地分析了合成的光催化剂的理化性质,并评价了它们在可见光下光催化氧化去除NO反应性能.EPR结果表明,样品中氧空位的浓度取决于温度处理的过程.通过两步煅烧法得到氧化锌中氧空位的含量高于一步直接煅烧法所得的样品.此外,随着煅烧温度升高,合成的氧化锌晶格越完好,其氧空位含量越少.UV-Vis DRS结果表明,两步煅烧法合成的ZnO与商业的ZnO及一步法直接煅烧合成的ZnO相比,其吸光范围从紫外光拓展到了可见光,表现出了更加优异的吸光性能.光催化反应结果表明,与商业氧化锌和一步直接煅烧法所得样品相比,两步煅烧法合成的样品表现出了更优异的光催化去除NO性能,并抑制了中间产物毒性NO2的产生,促进了NO的深度氧化.具体反应路径为:在光照过程中,光生电子很容易被氧空位俘获,与O2反应产生更多的超氧自由基(·O2^-),从而将NO氧化成最终的产物硝酸盐.尤其有趣的是,先在350 ℃煅烧2小时再400℃煅烧1小时的两步法样品Z 350-400的NO去除效率分别比一步法样品Z 400(400℃煅烧)和商用ZnO高出1.5和4.6倍.这表明以MOF材料衍生的具有适当量氧空位的金属氧化物为一种高效去除NO的光催化剂具有很好的应用前景.     

用于太阳光催化反应的空位工程（英文）

空位是一种点缺陷,广泛存在于非化学计量比的半导体光催化材料的晶格中.不同于其它研制复杂结构和组成的新型光催化剂的策略,空位工程设计方法可以基于传统的,由丰量元素组成的光催化剂进行表面或体相晶格的空位调控,以获得宽谱响应的高效光催化材料.该方法具有不引入杂质元素、成本低廉、方法简便等优点,且通过表面化学吸附作用可以耦合热催化和光催化过程,以实现增强的选择性光催化反应.空位的表征技术包括元素分析,扫描隧道显微镜,催化发光,光致发光或顺磁共振等直接和间接观测技术.近期正电子湮没谱发展成为一种研究空位的重要手段.这种方法可以区分不同位置(如体相和表面)和不同形式(如单一空位或联合空位)的空位并确定其相对浓度,从而用于探索空位影响光催化活性的规律.氧、氮、硫和卤素原子空位均属于阴离子空位.氢化处理法可以在光催化剂晶格中形成高浓度氧空位,并导致纳米材料表面层的晶格混乱.处理后光催化剂的光学吸收拓展到近红外区,电子给体浓度大大提高,促进了电子输运和界面电荷的迁移与分离;然而,可见光区的吸收对增强的光催化活性没有贡献.氧空位还可以作为活性位点吸附和解离反应物,促进电子从催化剂到吸附质间的转移,甚至直接参与到光催化和光化学反应中.富含氧空位的WO_3可以耦合热催化和光催化反应促进CO_2的选择性还原,或者利用近红外光活化分子氧并选择性氧化胺.氮空位是含氮的n型半导体光催化材料的本质属性.石墨氮化碳中的氮空位有助于促进电荷分离,同时可以作为化学吸附位用于选择性吸附,活化和还原氮气,因此富含氮空位的光催化剂在还原含氮化合物方面具有应用潜力.由于卤素原子在层状卤氧化铋的层间以较弱的范德华力存在,该类化合物容易形成卤原子空位.通过热处理碘氧化铋可以获得活性增强的含碘空位化合物.空位的出现导致带隙变宽和价带下移,光生空穴氧化能力提高,从而获得更好的光催化活性.传统的n型半导体光催化剂中难以形成阳离子空位.理论研究表明,含阳离子空位的TiO_2具有一系列优点,包括电子传输性能提高,载流子复合受到抑制等.并且钛空位可以作为表面活性位促进水的吸附和离解,从而提高光解水效率.含钛空位的p型TiO_2可以通过焙烧甘油化的前驱体制备,钛空位的出现使得光解水和催化降解有机物活性均大幅提高.含碳空位的石墨氮化碳不仅表现出增强的光催化活性,同时能够提高氧吸附并促进两电子还原氧气产生H_2O_2的反应过程.铋空位能够有效提高铋基光催化剂BiPO_4和Bi_6S_2O_(15)的活性.二维纳米材料的晶面和厚度可以影响表面空位的组成和浓度.BiOCl纳米片的表面是以铋空位为主,而超薄的BiOCl纳米片则是以铋氧联合空位为主,从而表现更优异的光催化活性.最近研究者在含空位的高性能光催化剂制备以及性能调控规律方面取得了长足进展,今后还将继续发展先进的表征技术,进一步研究空位的调控和稳定化手段,并全面理解空位对光催化反应的影响基本规律.空位工程将在半导体光催化技术中发挥更加重要的作用.     

含氧空位缺陷钨酸铋光催化产氢性能研究

新型半导体光催化剂钨酸铋是目前研究广泛的光催化剂,但因其电子空穴对易复合的问题,限制了光催化产氢性能。为解决这一问题,采用锂-乙二胺溶液在钨酸铋表面构筑可控氧空位缺陷和金属缺陷。通过材料表征对比了钨酸铋经锂-乙二胺处理前后的变化,并对两者进行了产氢速率测试。钨酸铋在经过锂-乙二胺处理过后产生了氧空位缺陷和降价的金属中心,材料颜色从原先的黄白色转变为黄棕色,增强了光吸收能力。颗粒的主体结构以及物质成分并未发生变化,仍保持花球状颗粒结构,但处理后钨酸铋颗粒表面原先的光滑的片状结构变得粗糙,且方形纳米薄片锋利边缘变光滑,提高了光催化反应面积。这些变化使锂-乙二胺处理后的钨酸铋光催化产氢性能相比未处理之前得到了一定的提升。     

g-C3N4光催化材料的第一性原理研究

能源短缺和环境恶化是人类社会快速发展面临的重大难题。太阳能作为一种清洁无污染的理想新型能源,具有取之不尽、用之不竭的特点,是实现可持续发展的最佳能源选择。半导体光催化可以直接利用太阳光进行催化反应,得到了广泛关注。作为一种低成本无金属光催化剂,g-C₃N₄具有独特的电子能带结构、优良的化学稳定性和热力学稳定性,在光催化领域如分解水制氢制氧、降解有机污染物、CO₂还原、抗菌和有机官能团选择性转换等方面表现出巨大的应用前景。目前g-C₃N₄光催化剂存在着如比表面积小、可见光利用率低、量子产率低和光生载流子易复合等问题,制约了其在光催化领域的应用。因此,提升g-C₃N₄光催化性能是光催化研究领域的重要课题。第一性原理具有半经验方法不可比拟的优势,已成为光催化研究领域计算和模拟的重要基础。基于密度泛函理论的第一性原理在光催化领域的广泛应用,为有效迅速地探求能够改善g-C₃N₄光催化性能的方法提供了明确的研究手段。本文从理论计算的角度综述了近年来在g-C₃N₄改性方面所取得的一些重要研究进展,主要包括元素掺杂、复合和形貌调控等改性手段。本文以g-C₃N₄改性光催化剂为研究对象,从电子性质、能带结构、光学性质和缺陷形成能的角度阐述了各种改性手段提高光催化活性的微观机理。最后,在总结前文所述各类改性研究的基础上,对g-C₃N₄改性光催化剂未来的发展趋势作出了展望。     

水溶性染料在LaCoO3体系中的光催化降解

采用柠檬酸络合法合成了粒径为20－30nm和LsCoO3复合氧化物，并以其为光催化剂在荧光汞灯及太阳光照射下进行不同结构水溶性染料的降解脱色实验，结果表明，LaCoO3在较强的光催化活性，LaCoO3有较强的光催化活性，经光声光谱，XPS等测试分析知其活性主要与Co^3 离子的d电子结构、Co-O结合能及表面氧空位等因素有关。     

Ag修饰的Fe_3O_4/TiO_2复合磁性纳米纤维的制备及光催化性能

通过静电纺丝法制备了含有Fe3O4纳米粒子的TiO2纳米纤维,采用水热法对该纤维表面进行纳米Ag修饰,制备出具有较强磁性和较好光催化性能的复合纤维.采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和紫外-可见光谱(UV-Vis)等对样品的结构和形貌进行表征,并以罗丹明B(Rh B)水溶液降解为模型反应,考察样品在紫外光照射下的光催化性能.结果表明,所制备的TiO2为锐钛矿结构,Fe3O4纳米粒子均匀分布在TiO2纤维中,Ag纳米颗粒比较均匀地分散在磁性TiO2纤维表面.经过纳米Ag修饰后,材料的光吸收能力大为增强,吸收带红移并扩展到可见光区.在紫外光照射40 min后,合成样品对Rh B的降解率达到99.5%.此外,Fe3O4纳米粒子的存在使该材料具有较强的磁性,可通过外加磁场将其分离回收.     

Photo and Chemical Reduction of Copper onto Anatase‐Type TiO2 Nanoparticles with Enhanced Surface Hydroxyl Groups as Efficient Visible Light Photocatalysts

In this study, the photocatalytic efficiency of anatase‐type TiO₂ nanoparticles synthesized using the sol–gel low‐temperature method, were enhanced by a combined process of copper reduction and surface hydroxyl groups enhancement. UV–light‐assisted photo and NaBH₄‐assisted chemical reduction methods were used for deposition of copper onto TiO₂. The surface hydroxyl groups of TiO₂ were enhanced with the assistance of NaOH modification. The prepared catalysts were immobilized on glass plates and used as the fixed‐bed systems for the removal of phenazopyridine as a model drug contaminant under visible light irradiation. NaOH‐modified Cu/TiO₂ nanoparticles demonstrated higher photocatalytic efficiency than that of pure TiO₂ due to the extending of the charge carriers lifetime and enhancement of the adsorption capacity of TiO₂ toward phenazopyridine. The relationship of structure and performance of prepared nanoparticles has been established by using various techniques, such as XRD, XPS, TEM, EDX, XRF, TGA, DRS and PL. The effects of preparation variables, including copper content, reducing agents rate (NaBH₄ concentration and UV light intensity) and NaOH concentration were investigated on the photocatalytic efficiency of NaOH‐modified Cu/TiO₂ nanoparticles.     

以橘子皮为碳源合成的CeO2@C及其对酸性染料去除性能

以Ce(NO₃)₃·6H₂O、橘子皮为原料,利用共沉积法制备氧化铈水合物与橘子皮混合物(CeO₂·xH₂O@OPP),通过在N₂中煅烧CeO₂·xH₂O@OPP获得CeO₂@C复合材料。利用FT-IR、X射线衍射、扫描电镜、拉曼光谱、UV-Vis、X射线光电子能谱、光电流测试方法对合成材料进行了表征。结果表明,CeO₂@C保留了较多的有机官能团,材料内具有较丰富的氧空穴及碳键,Ce、C、O元素均匀分布于材料内。光催化实验结果表明,在CeO₂中引入碳有利于光生电子与空穴分离,提高光电流强度及光催化效率,且CeO₂@C中碳含量对有机染料吸附及光催化效率影响较大。     

具有高效界面电荷转移的0D/2D Bi4V2O11/g-C3N4梯形异质结的设计合成及抗生素降解性能研究

随着工业技术的飞速发展,大量有机污染物被应用于生活的各个领域,由此带来了严重的环境问题。众所周知,半导体光催化技术是一种有效且环境友好的降解去除典型污染物的方法,而光催化剂在该技术的应用中起着关键作用。因此,在光催化污染物降解领域,人们已经尝试研究了各种半导体材料。其中石墨相氮化碳(g-C₃N₄)是近年来公认的“明星”材料之一。因其独特的二维层状结构和良好的可见光响应而引起了人们的极大兴趣。由于带隙较窄(~2.7 eV)、能带结构可调以及良好的物理化学稳定性,g-C₃N₄对太阳光谱的吸收可达450 nm,具有一定的可见光光催化性能。然而,g-C₃N₄在去除抗生素和染料方面的降解效率仍然存在不足,例如光生电荷的快速复合以及空穴的氧化能力弱等。为了优化这种有前景的光催化材料,人们尝试了多种方法来改善g-C₃N₄的电子能带结构,例如金属/非金属元素掺杂、形貌调控和官能团修饰等。最近,人们提出了由两种N型半导体光催化剂组成的梯形异质结理念,它可以利用半导体材料更正的价带和更负的导带。相关结果表明,构筑梯形异质结是提高g-C₃N₄光催化活性的最有效方法之一。因此,本文通过简单的原位溶剂热生长法制备了新型0D/2D Bi₄V₂O₁₁/g-C₃N₄梯形异质结光催化剂。Bi₄V₂O₁₁/g-C₃N₄复合材料对去除土霉素(OTC)和活性红染料展示出了优异的光催化活性。尤其是BVCN-50复合材料对OTC和活性红的降解效率高达74.1%和84.2%,该过程的主要活性物种为·O₂^-。大幅增强的光催化性能归因于Bi₄V₂O₁₁和g-C₃N₄之间形成的梯形异质结保持了光催化体系的强氧化还原能力(Bi₄V₂O₁₁的强氧化能力和g-C₃N₄的强还原能力),并促进了光生电荷的空间分离。此外,金属Bi⁰的表面等离子共振效应可以拓宽异质结系统的光吸收范围。此外,基于高效液相色谱-质谱联用(LC-MS)分析,我们研究了OTC降解过程中可能的中间体和降解路径。这项工作为设计和制备g-C₃N₄基梯形异质结用于抗生素和活性染料降解提供了一种新的策略。     

Fabricated temperature sensitive photocatalyst of PNIPAM@ZnO/C for controllable photocatalytic activity

Temperature sensitive photocatalyst of PNIPAM@ZnO/C was successfully prepared by cross-linking polymerization technology and it possesses excellent and switchable photocatalytic activity.     

羧酸根功能化的PVP-CdS同质结及其高效的光催化析氢性能

光催化制氢是一种十分绿色、环保可持续的产氢方式。为了构建高效的光催化体系,对光催化剂进行表面修饰可以提高反应分子的吸附/活化的能力和电荷转移的效率。在本文中,我们通过γ-射线辐射还原法一步合成了聚乙烯吡咯烷酮包裹的硫化镉(P-CdS)同质结纳米粒子,之后通过室温下的碱化后处理,将P-CdS表面的PVP水解成为具有羧酸根和铵根的MPVP,而CdS的WZ-ZB同质结的晶体结构并未受到影响。一方面,由于MPVP在碱性溶液中的溶解度的提高,一部分MPVP溶解于溶液中,最终从MP-CdS表面去除,从而暴露出更多WZ-ZB同质结的活性位点。另一方面,水解后的MPVP保留在CdS表面,其羧酸根离子与CdS的配位作用,会影响到催化剂的价带结构,进而促进光催化析氢过程。在二者的协同作用下,当碱化NaOH浓度为1 mol·L^-1时,MP-CdS-3碱化样品的光催化析氢速率达到477 μmol·g^-1·h^-1,是未碱化样品的2倍。这种碱化后处理的策略简单且廉价,可以引申到合成一些PVP包裹的各类光催化剂的表面修饰当中,有利于促进硫化镉材料的光催化应用。     

Promoted reactants activation and charge separation leading to efficient photocatalytic activity on phosphate/potassium co-functionalized carbon nitride

The enhanced photocatalytic activity of phosphate/potassium co-functionalized carbon nitride can be attributed to the promoted reactants activation capacity, the decreased of carriers recombination, and the construction of electronic channels between CN layers.     

Surface Modification of (001) Facets Dominated TiO2 with Ozone for Adsorption and Photocatalytic Degradation of Gaseous Toluene

This study investigated the positive effect of surface modification with ozone on the photocatalytic performance of anatase TiO₂ with dominated (001) facets for toluene degradation. The performance of photocatalyst was tested on a home-made volatile organic compounds degradation system. The ozone modi cation, toluene adsorption and degradation mechanism were established by a combination of various characterization methods, in situ diffuse reflectance infrared fourier transform spectroscopy, and density functional theory calculation. The surface modi cation with ozone can significantly enhance the photocatalytic degradation performance for toluene. The abundant unsaturated coordinated 5c-Ti sites on (001) facets act as the adsorption sites for ozone. The formed Ti-O bonds reacted with H₂O to generate a large amount of isolated Ti_5c-OH which act as the adsorption sites for toluene, and thus significantly increase the adsorption capacity for toluene. The outstanding photocatalytic performance of ozone-modified TiO₂ is due to its high adsorption ability for toluene and the abundant surface hydroxyl groups, which produce very reactive OH radicals under irradiation. Furthermore, the O₂ generated via ozone dissociation could combine with the photogenerated electrons to form superoxide radicals which are also conductive to the toluene degradation.     

AuCu/ZnAl-LDO复合光催化剂的制备及其光催化性能

采用浸渍还原法成功将金铜纳米颗粒负载到锌铝水滑石表面(AuCu/ZnAl-LDHs),焙烧制得复合金属氧化物(AuCu/ZnAlLDO)。通过X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)技术对材料的晶型、形貌、元素组成以及光吸收性能进行分析。以邻苯二酚为降解物,研究AuCu/ZnAl-LDO在可见光下的光催化性能。实验结果显示:相比于纯锌铝复合金属氧化物(ZnAl-LDO),AuCu/ZnAl-LDO具有更强的可见光吸收能力。Au、Cu负载比例为5∶1,焙烧温度为400℃的催化剂在5 h内对邻苯二酚的降解率为94.5%,其降解的反应速率常数为ZnAl-LDO的13.4倍。此外,借助理论计算推测了AuCu/ZnAl-LDO电子转移的路径,并以此提出可能的光催化降解机理。     

Constructing recyclable photocatalytic BiOBr/Ag nanowires/cotton fabric for efficient dye degradation under visible light

In this study, a highly-efficient photocatalytic and recyclable BiOBr/Ag nanowires (AgNW)/cotton fabric (CF) composite was fabricated by successive ionic layer adsorption and reaction (SILAR) for rapid treatment of dye wastewater. The integration of AgNW and BiOBr aims to establish a channel for faster and easier charge transfer to enhance the photocatalytic performance. The chemical structure and morphology of BiOBr/AgNW/CF, as well as its photo-degradation of Rhodamine B (RhB) under visible light radiation were explored. Results reveal that BiOBr/AgNW/CF exhibits remarkably enhanced photocatalytic activity over BiOBr/CF, which degrades 97 % of RhB within 90 min. BiOBr/AgNW/CF still maintains 88 % of photocatalytic degradation capacity after five reusing cycles due to the effective encapsulation of BiOBr that protects AgNW from oxidation. Photoluminescence, electron spin resonance, and free radical trapping experiments confirm that the separation efficiency of photo-generated electron-hole pairs plays an important role in improving photocatalytic performance. In all, this work exhibits great potential in the development of textile-based photocatalytic materials that integrates two significant merits, the high degradation efficiency and easy recovery.