直径2英寸氯化铈掺杂溴化镧晶体制备与闪烁性能研究

本文采用改进的Bridman法,以优化的工艺成功地定向生长出了φ50mm×50 mm的溴(氯)化镧(铈)晶体,即掺氯化铈的溴化镧晶体,简称LBC晶体,测量了样品的光输出、能量分辨率、闪烁时间特性等性能指标.结果表明,坩埚下降法定向生长φ50 mm的LBC晶体具有优异的闪烁性能,其能量分辨率为3.1;,光输出相当于NaI∶Tl晶体的156;,衰减时间为17ns.     

LaBr3:Ce闪烁晶体的生长及性能研究

掺铈溴化镧(LaBr3:Ce)闪烁晶体具有光输出高、衰减时间短、能量分辨率高等优异特性,在核医学成像、地质勘探、石油测井、空间物理等核辐射探测领域具有广阔的应用前景.本文采用改进的坩埚下降法,利用自发成核成功地生长了Ce3+掺杂浓度5.0at;、尺寸φ50 mm×60 mm的LaBr3:Ce闪烁晶体,测试了晶体的光输出、能量分辨率和衰减时间等闪烁性能.结果表明,在137Cs(662 keV)放射源作用下,LaBr3:Ce晶体的光输出为同体积NaI:Tl晶体的155;,能量分辨率为3.3;,衰减时间为25 ns.     

大尺寸NaI(Tl)生长结晶炉设计

NaI(Tl)闪烁体因具有探测效率高、时间特性好、受温度影响小等特点而被广泛使用。为满足高探测效率的核辐射探测器需求,需要大尺寸、高能量分辨率的NaI(Tl)闪烁体。依据NaI(Tl)晶体的生长特点,本文对大尺寸NaI(Tl)生长结晶炉的主炉体、温场系统、坩埚、加热电源等部件进行研究及设计,配合大尺寸NaI(Tl)生长结晶炉控制系统,采用创新的熔生法生长出直径超300 mm的NaI(Tl)闪烁体,为后续国内生长大尺寸NaI(Tl)晶体提供了方向与解决方案。     

Li掺杂浓度对NaI∶Tl,Li晶体光学和闪烁性能的影响

具有中子-伽马双模探测能力的卤化物闪烁晶体在辐射探测领域展现出广阔的应用前景。本文使用布里奇曼法生长得到高光学质量的NaI∶Tl和NaI∶Tl, Li闪烁晶体，并系统研究了不同Li浓度掺杂NaI∶Tl晶体的光致激发和发射光谱、时间分辨光致发光曲线、X射线辐照发光光谱、伽马射线激发能谱，以及中子-伽马甄别性能。研究表明，NaI∶Tl晶体和NaI∶Tl, Li晶体在X射线激发下的发光峰位于345和410 nm,均来源于Tl⁺的sp-s²跃迁发光。随着Li浓度的增加，晶体的光产额由41 000 photons/MeV下降到23 000 photons/MeV,662 keV处的能量分辨率由7.0%劣化到9.6%。1%Li(原子数分数)掺杂的NaI∶Tl晶体具有最优的中子-伽马脉冲形状甄别(PSD)性能，品质因子(FoM)值达到4.56。     

溴化铈晶体的生长与性能研究

采用改进的坩埚下降法生长出φ1.5"×1.5"的无宏观缺陷的溴化铈晶体毛坯.研究测试了溴化铈晶体的荧光光谱、紫外-可见透射光谱及光输出、能量分辨率、本底等闪烁性能.结果表明:在光致激发下,溴化铈晶体的发光主峰位于390 nm;其10 mm厚度样品在390nm处的光透过率为60;;φ1"×1"大小的样品在137Cs源的662 keV伽马射线作用下能量分辨率为4.26;,光输出相当于NaI(Tl)晶体的125;;溴化铈晶体中在0.005 Bq/g探测限下未检测到138La和227Ac元素,本底水平显著低于掺铈溴化镧晶体.     

Ce∶GAGG与CsI(Tl)闪烁晶体性能对比研究

研究了不同反射层封装方式和与Si-PM不同耦合方式对Ce∶GAGG和CsI(Tl)闪烁晶体光输出和能量分辨率的影响,比较了Ce∶GAGG和CsI(Tl)闪烁晶体的透过率和衰减时间。实验结果表明:通过优化闪烁晶体的反射层材料和耦合方式,能大幅度提高Ce∶GAGG和CsI(Tl)闪烁晶体的光收集效率;Ce∶GAGG闪烁晶体的光输出、能量分辨率、透过率、衰减时间指标均优于CsI(Tl)闪烁晶体。Ce∶GAGG闪烁晶体使用TiO₂反射层材料封装和硅脂耦合,测试得到¹³⁷Cs放射源在662 keV最佳能量分辨率为4.89%。     

掺铈LaBr_3晶体闪烁性能的各向异性

利用Bridgman法生长掺杂铈离子浓度为3at%的LaBr3晶体,将其加工出具有(100)和(001)晶面的晶体样品,尺寸为9 mm×9 mm×14 mm。为了研究Ce∶LaBr3晶体的光学各向异性效应,分别测试了晶体沿[001]和[100]方向上的荧光光谱、能量分辨率、相对光输出以及衰减时间,同时晶体解理面的XRD测试表明实验中晶体样品的一个面为(100)。实验结果表明Ce∶LaBr3晶体的荧光光谱、能量分辨率、衰减时间以及相对光输出没有呈现出明显的各向异性效应。     

掺Sr2+溴化铈晶体的生长与闪烁性能研究

采用坩埚下降法生长了直径为25.4 mm的纯溴化铈晶体和0.1%、0.2%和0.5%(摩尔分数)Sr²⁺掺杂的溴化铈晶体。将所生长晶体加工成直径25.4 mm、厚度10 mm的坯件,并进行紫外和X射线激发荧光光谱、¹³⁷Cs源激发多道能谱等测试。结果表明:Sr²⁺掺杂会导致晶体X射线激发下的发射光谱出现轻微红移,而随着Sr²⁺掺杂量的增加,晶体的能量分辨率依次提高,光输出依次降低;当Sr²⁺掺杂量为0.5%时,溴化铈晶体的能量分辨率最高,达3.83%@662 keV,但过高含量的Sr²⁺掺杂会造成晶体生长困难。综合考虑晶体性能和生长情况,Sr²⁺掺杂量为0.2%时较为适宜,所获得的ϕ25.4 mm×25.4 mm CeBr₃∶0.2%Sr晶体封装件的能量分辨率为3.92%@662 keV。     

Gd3(Al,Ga)5O12:Ce晶体生长与闪烁性能研究

掺铈钆铝镓石榴石(Gd₃(Al, Ga)₅O₁₂∶Ce,简称GAGG∶Ce)闪烁晶体是近年来发现的一种新型稀土闪烁晶体，具有光输出高、能量分辨率高、衰减时间短、无自辐射和不潮解等优点，在核医学成像、安检和环境监测等领域具有广阔的应用前景。本文报道了GAGG∶Ce晶体的提拉法生长与闪烁性能表征。利用高温固相反应法合成GAGG∶Ce原料，采用XRD对合成的原料进行了物相分析，结果表明，在1 500℃下煅烧12 h合成的多晶料为纯GAGG相。利用提拉法生长出尺寸?50 mm×90 mm的GAGG∶Ce晶体，测试了其透过光谱、X射线激发发射光谱和脉冲高度谱，结果表明，7 mm厚样品550 nm的透过率为81.5%,晶体X射线激发发射峰中心波长位于550 nm,晶体的光输出为59 000 photons/MeV,能量分辨率为6.2%@662 keV,晶体衰减时间快分量为149 ns,慢分量为748 ns。     

CsI(Tl)闪烁晶体研究进展

CsI(Tl)闪烁晶体光产额高于BGO晶体4倍多,辐照长度较NaI(Tl)晶体短,机械性能好,是一种优良实用的闪烁晶体材料.CsI(Tl)晶体的发光中心包括激活剂发光中心[Tl(Ⅰ)和Tl(Ⅱ)]和辐照诱导缺陷发光中心.CsI(Tl)晶体的发射谱峰值位于550nm,能与硅光二极管配合组成性能优良的探测器,广泛应用于核技术和高能物理等领域.目前主要采用坩埚下降法和连续加料法生长.本文综述了CsI(Tl)闪烁晶体的生长、缺陷、闪烁性能及其应用领域的研究与发展趋势.     

Crystallization rate control for alkali halide crystal growth by the VGF technique with a skull layer

This study describes the ability to use the melt‐level control for stabilization of the crystallization rate during NaI crystal growth by the VGF technique with a skull layer. It is shown that a conventional linear decrease of the heater temperature leads to a nonuniform crystallization rate and deterioration of crystal quality. A method and algorithm of temperature control for the stabilization of the crystallization rate during crystal growth is proposed. The series of growth experiments with NaI(Tl) crystals proved the efficiency of this approach and ability to obtain scintillators with high registration efficiency, about 6.3% energy resolution for a ¹³⁷Cs (662 keV) source.     

基质组分配比对Cs2LiYCl6∶Ce晶体生长及闪烁性能的影响

Cs₂LiYCl₆∶Ce(CLYC∶Ce)是一种具有良好能量分辨率、高光输出,以及优秀的中子/伽马分辨能力的新型闪烁晶体,但因其组分复杂,晶体生长很困难。本文使用坩埚下降法分别生长了LiCl占57%、60%和63%(摩尔分数)及CsCl与YCl₃比例为1.9∶1和2.1∶1共5种不同组分配比的CLYC晶体,发现LiCl占比为60%的组分得到的CLYC相体积占比最大,而改变CsCl与YCl₃的比例对晶体生长没有明显的积极作用。5 mm×5 mm×5 mm和φ25 mm×10 mm样品在¹³⁷Cs激发下的能量分辨率分别为4.8%和5.6%。CLYC晶体在662 keV伽马射线激发下的闪烁衰减时间为17 ns、436 ns和3 603 ns。     

Te溶剂Bridgman法CdMnTe晶体核辐射探测器的制备和表征

碲锰镉(CdMnTe)作为性能优异的室温核辐射探测器材料,可用于环境监测和工业无损检测领域。本文中采用Te溶剂Bridgman法生长In掺杂Cd_0.9Mn_0.1Te晶体,制备成10 mm×10 mm×2 mm大小的室温单平面探测器,研究了该探测器对²⁴¹Am@59.5 keV γ射线源的能谱响应。通过表征红外透过率、电阻率以及探测器能谱响应等参数,综合评定了探测器用CdMnTe晶体的质量、电学和探测器性能。结果表明,晶片的红外透过率均在55%以上,最好可达到60%。采用湿法钝化,100 V偏压下的漏电流由钝化前的9.48 nA降为钝化后的7.90 nA,钝化后的电阻率为2.832×10¹⁰ Ω·cm。在-400 V反向偏压下,CdMnTe探测器对²⁴¹Am@59.5 keV γ射线源的能量分辨率在钝化前后分别为13.53%和12.51%,钝化后的电子迁移率寿命积为1.049×10^-3 cm²/V。研究了探测器的能量分辨率随电压的变化特性,当偏压≤400 V时,探测器的能量分辨率主要由载流子的收集效率决定,而当偏压>400 V时,能量分辨率由漏电流决定。本文研究结果表明,Te溶剂Bridgman法生长的CdMnTe晶体质量较好,电阻率和电子迁移率寿命积满足探测器制备需求。     

YAlO3∶Ce晶体的生长及性能研究

本文采用中频感应提拉法生长了尺寸为ø35 mm×70 mm的完整的YAlO₃∶Ce(YAP∶Ce)晶体。XRD测试结果表明所生长的YAP∶Ce晶体主相为YAP相,同时存在第二相YAG相;光致激发发射光谱表明晶体发射波长在344 nm和376 nm,激发波长分别为273 nm、290 nm和305 nm;X射线激发发射光谱表明晶体发射波长在377 nm附近;在γ高能射线激发下,晶体衰减时间曲线呈指数衰减,拟合后得到YAP∶Ce晶体的衰减时间为46 ns,通过高斯拟合以后YAP∶Ce晶体的能量分辨率和绝对光产额分别为8.51%和8 530 ph/MeV。本文分析了晶体生长过程中产生开裂和相变的原因,通过优化温场和工艺可以得到完整无开裂的晶体。如何获得更大尺寸的无开裂、无相变晶体,并实现量产是该晶体规模化应用中需要解决的重要技术难题。     

φ100 mm级Ca∶Ce∶LYSO闪烁晶体生长及闪烁性能研究

为了满足具有飞行时间技术特点的正电子发射断层扫描仪(TOF-PET)对光输出高、衰减时间短以及上升时间快的Ce∶LYSO闪烁晶体的需要,本文采用中频感应提拉法生长φ100 mm×100 mm级Ca∶Ce∶LYSO闪烁晶体。晶体整体无色透明、无包裹体。经过紫外可见分光光度计测试,晶体透过率接近理论值,质量较好。将晶体切割研磨抛光后,分别进行脉冲高度谱、衰减时间能谱等测试。在¹³⁷Cs放射源激发下,Ca∶Ce∶LYSO晶体的光输出达到33 962 ph/MeV,能量分辨率为8.6%,衰减时间达到36.70 ns,均优于Ce∶LYSO晶体。通过对晶体轴向及尾部径向取样,相对光输出和能量分辨率不均匀性分别为±2.4%、±9.4%及±1.18%、±6.8%,证明晶体具有较好的均匀性。     

改进水平籽晶气相法生长CdSe单晶

采用改进的双温区水平籽晶气相升华法,生长出尺寸为?15 mm ×35 mm的完整CdSe单晶体。经X射线衍射仪、能谱分析仪和傅里叶红外光谱仪的检测,CdSe单晶粉末衍射谱与标准衍射峰吻合较好,单晶摇摆曲线半高宽0.5°;Cd、Se化学计量比等于1∶0.977,接近理想比;晶体在2.5~20.0μm红外波段范围内的透过率T >65;,吸收系数α<0.1 cm-1。这些结果表明,采用本方法生长的晶体结晶性较好、成分均匀、透过率较高,品质良好,这对生长类似高蒸气压、高熔点的III-V、II-VI族晶体,会有所帮助。     

砷锗镉晶体的生长和变温霍尔效应研究

采用温度振荡法和改进的布里奇曼法进行了CdGeAs₂多晶合成与单晶生长,生长出ϕ28 mm×65 mm完整无开裂的CdGeAs₂单晶体。用金刚石外圆切割机切割出CdGeAs₂晶片,采用X射线衍射(XRD)和X射线能量色散谱仪(EDS)对合成的多晶粉末和切割出的晶片进行表征。结果表明,合成产物为单相四方黄铜矿结构的CdGeAs₂多晶,晶片的原子百分比接近于理想化学计量比。经傅里叶变换红外分光光度计测试发现,初生长的CdGeAs₂晶体在11.3 μm处的吸收系数为0.117 cm^-1,经过拟合计算得出禁带宽度为0.52 eV。通过变温(110~300 K)霍尔效应测试表明,CdGeAs₂晶体在110~300 K温度范围内都为p型导电,载流子浓度p_H和霍尔系数R_H随温度的升高分别升高和下降,而霍尔迁移率μ_H几乎不变。拟合计算出晶体中受主电离能E_A=0.305 eV,并进一步分析了生长晶体中可能存在的受主缺陷。     

无约束二次物理气相法CdSe单晶体的生长研究

在物理气相法的基础上,通过无约束二次气相输运法生长出具有自然显露面的尺寸约为6mm×7mm×2mmCdSe晶体.对生长晶体的结构、成分和形貌进行表征,测试发现:XRD粉末衍射图谱强度高无杂峰,CdSe晶体的3个自然显露面分别是(100)、(002)和(110)面,回摆曲线半峰宽度较小;ICP-MS结果显示样品中杂质含量有效降低;红外透过率测试结果显示无约束二次气相法生长的CdSe晶体红外透过率高;SEM观测发现其解理面呈阶梯状且台阶方向一致.结果表明,采用无约束二次气相法生长的CdSe晶体结晶质量较好,纯度高,红外透过率高,并根据BFDH模型分析CdSe晶体自然显露面出现的原因.