液溴改性非碳基吸附剂对单质汞吸附的实验研究

为了获得性能高效的非碳基吸附剂脱除燃煤烟气中排放的Hg,采用液溴浸渍的方法,对吸附剂进行了改性。通过固定床和沉降炉吸附实验,发现高岭土、沸石和石灰石改性后对单质汞的吸附能力有较大提高。改性后的吸附能力提高的原因在于化学吸附的增强。     

改性生物质活性焦碳管吸附剂汞吸附性能实验研究

本文以稻壳为原料,经H_3PO_4活化、HBr溶液改性,制得用于吸附管离线采样法测试烟气汞浓度的颗粒活性炭,其BET比表面积达853.017 m~2/g,超过一种商业活性炭。将其制成碳吸附管后,在模拟烟气固定床试验装置上进行碳管法烟气汞浓度测试。结果表明:改性稻壳基颗粒活性炭的汞吸附性能与商业活性炭相当,碳吸附管的第二段汞穿透率RB5%,测量相对误差满足EPA 30B碳管法测量精度要求,本文研制的活化改性稻壳焦颗粒活性炭可作为碳管汞吸附剂用于燃煤锅炉烟气中汞的检测分析。     

纸张与PVC衍生吸附剂的制备及其脱汞性能研究

本文以纸张为碳基体,PVC为活性氯前驱体,利用两者热交互作用制备含氯吸附剂,研究了不同温度、不同混合比例、不同气氛、不同停留时间下热解制备的吸附剂的汞脱除效果。实验表明,纸张与PVC有很明显的交互作用,从而在吸附剂表面形成活性Cl原子。原料中PVC的加入明显增强了吸附剂的吸附性能,在110℃和150℃下对汞的吸附性能显著提高,且在150℃下,CO_2比N_2气氛下制备的吸附剂吸附性能更好。研究表明废弃物衍生汞吸附剂是一种可行的方案。     

氧化石墨烯(GO)及复合物制备及其对汞吸附特性的研究

以石墨粉(G)为原料,通过化学方法制备了氧化石墨烯(GO)、纳米Fe_3O_4负载石墨烯复合材料(MGO)、纳米Ag颗粒修饰磁性氧化石墨烯(GO-Ag/MGO-Ag)四种吸附材料,对材料进行了表征并考察了氧化石墨烯及其复合物对烟气中汞的吸附作用。研究表明四种石墨烯基吸附剂可被成功合成和表征;GO在100-150℃时对Hg~0表现出优异的吸附性能,Ag-NPs修饰GO能有效提升吸附剂对汞的吸附能力,MGO-Ag复合吸附剂对汞的吸附能力最佳;MGOAg在150~200℃时表现出优异的汞吸附能力,在反复循环之后吸附性能几乎不变;以MGO-Ag为代表的可再生磁性石墨烯基复合吸附剂在中低温条件下对Hg~0具有优异的吸附性能,且能有效与飞灰进行分离,具有良好的工业应用前景。     

纳米硫化铜烟气脱汞及其机理研究

本研究采用沉淀法制备纳米硫化铜(nano-CuS),并评价了其汞吸附性能。nano-CuS最佳脱汞反应温度为75℃,适用于在FGD和WESP区间内喷射脱汞,避免高浓度酸性气体(SO_2、NO)对脱汞性能的干扰.在N_2,N_2+4%O_2、以及模拟烟气条件下,nano-CuS的吸附容量和吸附速率达到89.43～122.40 mg·g~(-1)及11.93～13.56μg·g~(-1)·min~(-1),与文献报道的金属硫化物吸附剂相比至少高一个量级。通过汞程序升温脱附实验和系统的表征发现,nano-CuS中的硫以多态的形式存在,特别是多硫的含量明显高于文献报道的金属硫化物吸附剂。除此之外,由于铜与汞之间的强相互作用,铜活性位点同样参与到了气态汞的吸附当中,从而使得nano-CuS具有非常优异的汞吸附能力。该研究不仅可以为多硫汞吸附剂的简单化制备提供思路,还提供了一种有潜力的非炭基汞吸附剂。     

溴化铜改性硅藻土脱汞性能的实验研究

采用溴化铜(CuBr2)对三种硅藻土(Dia)进行改性得到脱汞吸附剂(CuBr2-Dia1、CuBr2-Dia2、CuBr2-Dia3),在固定床实验装置上研究了所制备的吸附剂的脱汞性能,并研究了不同温度和烟气组分对CuBr2-Dia3脱汞效率的影响.实验结果表明,改性后三种硅藻土的脱汞性能都有显著提高,以CuBr2-Dia3的脱汞效率最高.在纯氮气下CuBr2-Dia3的最佳脱汞温度为140℃.所吸附的汞至少存在两种形态,并且具有很好的热稳定性.O2和HCl共同作用可以提高CuBr2-Dia3的脱汞性能。NO也具有很强的促进作用.在纯氮气下加入0.03%NO后,CuBr2-Dia3的脱汞效率由原来的92.5%提高到96.0%。SO2具有明显的抑制作用,0.12%SO2能将其脱汞效率降低到59.7%,而加入4%O2和0.03%NO后,其脱汞效率又恢复到原来的水平。     

磁性可再生天然铁矿石吸附剂对汞的脱除研究

选取磁性天然铁矿石作为燃煤烟气中的汞吸附剂,采用XRD、BET、XRF和VSM表征方法对天然铁矿石的物理化学特性进行表征,在模拟烟气下采用固定床反应器研究铁矿石的脱汞性能、吸附反应机理和循环再生性能。结果表明:在低温时天然铁矿石吸附剂具有90%以上的脱汞效率,100℃时脱汞效率最佳,达到96.67%.汞在铁矿石表面的吸附方式主要是化学吸附,生成的汞形态主要是HgCl_2和HgO。10次吸附-循环再生中脱汞效率均在80%以上。     

载硫椰壳活性炭喷射脱汞实验研究

以元素硫对椰壳活性炭在不同温度下进行载硫改性。采用N2吸附/脱附、X射线近边吸收结构等方法对吸附剂进行孔隙结构和硫存在形态表征。在模拟烟气管道喷射实验装置上进行汞吸附脱除实验研究。载硫温度500℃时椰壳活性炭汞吸附效率优于商用富硫活性炭。活性炭汞吸附脱除能力由孔隙结构、硫含量与存在形态共同决定。不同体积分数SO_2、NO和HCl的加入对活性炭均有不同程度的促进作用。     

改性煤基活性炭对燃煤烟气中汞的脱除

本文以无烟煤为前驱体,采用KOH活化法制备了煤基活性炭,并以NH4I为改性剂对活性炭进行改性,用于燃煤烟气中汞的脱除。实验研究了负载的NH4I的质量分数、烟气温度以及烟气成分对改性活性炭脱汞性能的影响。研究结果表明,最佳的NH4I负载质量分数为0.07;在80~180℃的温度范围内,随着温度的升高,活性炭的脱汞效率逐渐降低。烟气中的O2、CO2、NO、HCl等组分对改性后的活性炭的脱汞效率具有一定的促进作用,SO2则有明显的抑制作用;但由于改性活性炭具有较好的抗硫效果,当烟气中含有微量的SO2时,活性炭的平均脱汞效率仍可达到87.95%。采用热再生法对改性活性炭进行再生,结果表明,400℃下再生的活性炭的脱汞率为95.82%,但随着再生次数的增加,活性炭脱汞效率不断降低。     

煅烧石油焦脱除烟气中Hg0密度泛函理论研究

石油焦作为碳基吸附剂脱除燃煤烟气中Hg~0的研究近年来得到发展,本文建立了表征煅烧石油焦表面的四碳环并噻吩饱和簇模型,运用量子化学密度泛函理论B3LYP-D3方法,基于6-31g(d)/lanl2dz混合基组水平,从微观层面研究了煅烧石油焦吸附Hg~0的机理,同时计算了Hg在煅烧石油焦上的吸附能及Mayer键级,并分析了石油焦中噻吩硫在脱汞中的作用。研究结果表明,Hg~0在煅烧石油焦上的吸附以物理吸附为主,噻吩硫对Hg~0的吸附有促进作用。量子化学理论计算是研究煅烧石油焦吸附剂脱除Hg~0机理的一种有效方法。     

NO对燃煤烟气中汞形态分布影响的实验研究

在小型实验台上研究了NO对汞形态的影响。结果表明:在不含HC1气体的模拟烟气中,加入NO后转化率明显增加;较高浓度的NO会引起汞转化率下降但仍高于无NO的体系;随反应温度的升高汞的转化率逐渐降低;SO2的存在引起汞转化率升高。在含HC1的模拟烟气中,随反应温度的升高汞的转化率升高;SO2的存在引起汞转化率下降;NO的存在会提高汞的转化率。在一般烟气体系中, HC1可以促进汞的氧化;较高的O2浓度也可以促进汞的氧化。     

增湿活化反应器内喷水脱硫试验研究

本文介绍在热态脱硫试验台上进行的生石灰和消石灰的喷水活化脱硫试验,研究了Ca/S比、饱和温距、入口烟气SO2浓度、烟气速度及水喷嘴雾化风对脱硫效率和钙利用率的影响规律,对两种脱硫剂的脱硫活性进行了比较,并对喷水增湿提高脱硫效率的机理进行了分析。研究表明,喷水增湿使两种脱硫剂的活性都有明显提高,生石灰具有价格优势。     

Mercury removal from aqueous solution and flue gas by adsorption on activated carbon fibres

The use of two activated carbon fibres, one laboratorial sample prepared from a commercial acrylic textile fibre and one commercial sample of Kynol^®, as prepared/received and modified by reaction with powdered sulfur and H₂S gas in order to increase the sulfur content were studied for the removal of mercury from aqueous solution and from flue gases from a fluidized bed combustor. The sulfur introduced ranged from 1 to 6 wt.% depending on the method used. The most important parameter for the mercury uptake is the type of sulfur introduced rather than the total amount and it was found that the H₂S treatment of ACF leads to samples with the highest mercury uptake, despite the lower sulfur amount introduced. The modified samples by both methods can remove HgCl₂ from aqueous solutions at pH 6 within the range 290-710 mg/g (ACF) which can be favourably compared with other studies already published. The use of a filter made with an activated carbon fibre modified by powdered sulfur totally removed the mercury species present in the flue gases produced by combustion of fossil fuel.     

吸附剂与铅反应的热力学平衡分析

本文采用热力学平衡分析的方法,对两种吸附剂CaO和SiO2控制燃煤中铅的排放进行了计算．计算使用软件CHEMKIN．结果表明CaO对铅的化学吸附效果很差,而SiO2对铅的化学吸附效果较好．对煤中含有的硫、氯对吸附剂性能的影响也进行了评价,硫和氯会抑制SiO2对铅的吸附效果,但在1200-1300 K对铅的化学吸附效率仍在75％以上．讨论了不同硅铅比对于化学吸附效率的影响,对于实际中选择恰当的硅铅比有指导意义。     

煤燃烧中汞与含氯气体的反应机理研究

预测汞的排放及其形态必须了解燃煤烟气中汞的化学反应机理。本文用量子化学从头计算研究了煤燃烧过程中汞与含氯气体的反应机理,优化得到反应物、过渡态、中间体和产物的几何构型,并计算活化能和反应热效应。采用经典过渡态理论计算反应速率常数,并与文献数据进行比较,结果比较吻合,表明量子化学是研究汞等痕量元素与气体反应的机理和动力学、热力学参数的一种有效手段。     

HCl与NO对汞氧化反应影响的实验研究

本文介绍了汞污染实验研究系统的搭建及调试工作,并且利用小型固定床实验台,进行了HCl和NO氧化元素汞的均相实验,研究了HCl与NO浓度,以及温度等因素对汞的氧化过程的影响。结果表明,随HCl的浓度增高,其对汞的氧化性增强,且HCl和汞之间的气相反应过程与温度有密切关系;不存在HCl时,NO对汞没有明显的氧化作用;NO和HCl同时通入时,汞的氧化率均高于HCl单独作用时的效果,而在不同温度和气氛下,NO的促进作用存在差异。在实验基础上,本文提出了汞均相反应可能的反应路径。     

飞灰-硅酸锂吸收剂捕获CO_2的实验研究

以飞灰,碳酸锂为反应原料,通过高温固相反应,添加不同比例的碳酸钾,合成出一系列可在高温下吸收CO_2的飞灰-硅酸锂新型吸收剂。用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线粉末衍射仪(XRD)对材料的表面形貌和结构特征进行表征,并用热重分析仪(TG)研究了硅酸锂材料吸收CO_2的特性以及固定床来测试捕获CO_2的循环性能。实验结果表明,通过适量K元素的掺杂,飞灰-硅酸锂材料在吸收速率、容量和循环性能上都取得较好的效果,使综合利用飞灰合成硅酸锂材料捕获CO_2成为一种可行的方法。