5d过渡金属原子掺杂氮化铝纳米管电子结构、磁性性质的第一性原理计算

采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算方法, 研究了5d过渡金属原子(Lu、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、Pt、Au、Hg)取代AlN纳米管(AlNNTs)中的铝原子或氮原子时体系的几何结构、电子结构和磁性性质; 并且以理想AlN纳米管(AlNNTs)、Al缺陷体系(VAl)和N缺陷体系(VN)的结果作为对比. 研究发现: 5d 原子取代Al(Al5d)时体系的局域对称性接近于C3v, 但是取代N(N5d)时体系的局域对称性偏离C3v对称性较大; 当掺杂的5d元素相同时, Al5d的成键能比N5d的成键能大; 当掺杂体系相同时(Al5d或N5d), 其成键能基本上随着5d原子的原子序数的增大而降低; 掺杂体系中出现了明显的杂质能级, 给出了态密度等结果; 不同掺杂情况的磁矩不同, 总磁矩呈现出较强的规律性. 利用C3v对称性和分子轨道理论解释了过渡金属原子取代Al时杂质能级的产生和体系磁性的变化规律.     

5d过渡金属原子掺杂氮化铝纳米管电子结构、磁性性质的第一性原理计算

采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算方法,研究了5d过渡金属原子(Lu、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、Pt、Au、Hg)取代Al N纳米管(Al NNTs)中的铝原子或氮原子时体系的几何结构、电子结构和磁性性质;并且以理想Al N纳米管(Al NNTs)、Al缺陷体系(VAl)和N缺陷体系(VN)的结果作为对比.研究发现:5d原子取代Al(Al5d)时体系的局域对称性接近于C3v,但是取代N(N5d)时体系的局域对称性偏离C3v对称性较大;当掺杂的5d元素相同时,Al5d的成键能比N5d的成键能大;当掺杂体系相同时(Al5d或N5d),其成键能基本上随着5d原子的原子序数的增大而降低;掺杂体系中出现了明显的杂质能级,给出了态密度等结果;不同掺杂情况的磁矩不同,总磁矩呈现出较强的规律性.利用C3v对称性和分子轨道理论解释了过渡金属原子取代Al时杂质能级的产生和体系磁性的变化规律.     

5d过渡金属原子掺杂氮化硼纳米管的第一性原理计算

采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了当氮化硼纳米管（BNNT）中的B原子和N原子被5d过渡金属原子（Lu,Hf,Ta,W,Re,Os,Ir,Pt,Au,Hg）取代时BNNT的几何结构、电子结构和磁性性质. 作为对比,给出了理想BNNT,B缺陷体系（V_B）和N缺陷体系（V_N）的相应结果. 研究发现：5d原子取代B（B_5d）时体系的局域对称性接近于C_3v,但是取代N（N_5d）时体系的局域对称性偏离C_3v对称性较大;利用相同的5d原子进行掺杂时,B_5d的成键能比N_5d的成键能大;对于B_5d或者N_5d,其成键能基本上随着5d原子的原子序数的增大而降低;掺杂体系中出现了明显的杂质能级,给出了态密度等结果;不同掺杂情况的磁矩不同,取代B 时体系的总磁矩呈现出较强的规律性. 利用对称性和分子轨道理论解释了5d原子取代B时杂质能级的产生和磁性的变化规律. 关键词： 第一性原理计算 5d过渡金属原子 氮化硼纳米管 密度泛函理论     

5d过渡金属原子吸附氮化硼纳米管的第一性原理计算

采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法, 研究了氮化硼纳米管六元环中心吸附5d过渡金属原子后体系的几何结构, 电子结构和磁性性质. 研究发现, 吸附原子向一个氮原子或硼原子偏移; 吸附体系在费米能级附近出现明显的杂质能级; 各个体系的总磁矩随原子序数出现规律性变化, 局域磁矩主要分布在吸附原子上.     

5d过渡金属原子吸附氮化硼纳米管的第一性原理计算

采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了氮化硼纳米管六元环中心吸附5d过渡金属原子后体系的几何结构,电子结构和磁性性质.研究发现,吸附原子向一个氮原子或硼原子偏移;吸附体系在费米能级附近出现明显的杂质能级;各个体系的总磁矩随原子序数出现规律性变化,局域磁矩主要分布在吸附原子上.     

氧、硫掺杂六方氮化硼单层的第一性原理计算

采用基于密度泛函理论和投影缀加平面波的第一性原理计算方法, 研究了六方氮化硼单层(h-BN)中的氮原子缺陷(V_N)、氧原子取代氮原子(O_N)和硫原子取代氮原子(S_N)时的几何结构、磁性性质和电子结构.研究发现, V_N和O_N体系形变较小, 而S_N体系形变较大; h-BN本身无磁矩, 但具有N缺陷或者掺杂后总磁矩都是1 μ_B; 同时给出了态密度和能带结构.利用掺杂体系的局域对称性和分子轨道理论解释了相关结果, 尤其是杂质能级和磁矩的产生. 关键词： 六方BN单层 第一性原理计算 密度泛函理论 分子轨道理论     

空位及氮掺杂二维ZnO单层材料性质:第一性原理计算与分子轨道分析

采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,系统地研究了带缺陷的二维类石墨烯结构的ZnO(graphenelike-ZnO,g-ZnO)的几何结构、电子结构、磁性性质和吸收光谱性质.研究的缺陷类型包括锌原子空位(VZn_g-ZnO)、氧原子空位(VO_g-ZnO)、氮原子取代氧原子(NO_g-ZnO)和表面吸附氮原子(N@g-ZnO).研究发现:NO_g-ZnO体系和N@g-ZnO体系形变较小,而空位体系会引入较大的形变;g-ZnO本身无磁矩,引入Zn空位后,VZn_g-ZnO体系总磁矩为2.00μB;VO_g-ZnO体系无磁矩,但N掺杂后的NO_g-ZnO体系和氮吸附的N@g-ZnO体系的总磁矩分别为1.00μB和3.00μB.利用掺杂体系的局域对称性和分子轨道理论分析了杂质能级和磁矩的产生原因,并且通过分析光吸收曲线得知,引入空位缺陷或者N原子掺杂,可以有效增强g-ZnO单层材料的光吸收性能.研究结果对系统地理解g-ZnO及其缺陷模型的性质有重要意义,可以为发展基于g-ZnO的纳米电子器件和光催化应用提供理论参考.     

第一主族元素(Li,Na,K)和第二主族元素(Be,Mg,Ca)掺杂二维六方氮化硼单层的第一性原理计算研究

采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法研究了第一、第二主族元素取代六方BN单层中的B的几何结构、磁性性质和电子结构.研究发现,掺杂的BN单层出现明显的自旋极化特性.对Li,Na,K而言,掺杂后超胞的总磁矩为2μB,对Mg,Ca而言,超胞的总磁矩为1μB,磁矩主要局域在与杂质原子最近邻的N原子上.而对于Be,超胞的总磁矩为0.705μB,磁矩分散在所有的N原子上.对于6种掺杂情况,给出了相应的自旋密度图.掺杂体系产生明显的杂质能级,给出了总态密度和局域投影态密度等结果,分析了杂质能级的产生.发现Mg和Ca掺杂体系的态密度具有明显的半金属特性.     

5d过渡金属原子掺杂六方氮化铝单层的磁性及自旋轨道耦合效应:可能存在的二维长程磁有序

采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了5d过渡金属原子(Hf,Ta,W,Re,Os,Ir,Pt,Au和Hg)取代六方氮化铝单层中的Al原子的几何结构、电子结构、磁性性质、铁磁态与反铁磁态能量差(EFM-EAFM)以及自旋轨道耦合效应导致的磁各向异性.研究发现Hg掺杂的体系中,5d金属原子和最邻近的N原子的键长最大,平均值为2.093?,之后依次是Au,Hf,Pt,Ta和Ir.态密度结果显示掺杂体系的禁带中出现明显的杂质能级,给出了掺杂体系的总磁矩以及自旋密度的分布.对于EFM-EAFM,Hf,Re,Pt和Au四种原子的掺杂在4×8超胞中到达最大值,分别为-187.2563,286.2320,-48.0637和-61.7889 meV.磁各向异性结果中,Re掺杂的磁各向异性最大,达到11.622 meV.结合以上结果,我们预测5d过渡金属原子掺杂六方氮化铝单层可能存在二维长程磁有序.     

过渡金属原子掺杂对单层MoS_2磁性的影响

本文利用基于密度泛函理论的第一性原理平面波赝势方法分别计算了本征及过渡金属掺杂单层MoS_2的晶格参数、电子结构和磁性性质.计算结果显示,过渡金属掺杂所引起的晶格畸变与杂质原子的共价半径有联系,但并不完全取决于共价半径的大小.分析电子结构可以看到,VIIB、VIII和IB族杂质中除Ag和Re外的掺杂体系都对外显示磁性,磁矩主要集中在掺杂的过渡金属原子上.掺杂体系的禁带区域都出现了数目不等的杂质能级,这些杂质能级主要由杂质的d、S的3p和Mo的4d轨道组成.     

First-principles calculations of 5d atoms doped hexagonal-AlN sheets：Geometry,magnetic property and the influence of symmetry and symmetry-breaking on the electronic structure

The geometry, electronic structure and magnetic property of the hexagonal AlN(h-AlN) sheet doped by 5d atoms(Lu, Hf, Ta, W, Re, Os, Ir, Pt, Au and Hg) are investigated by first-principles calculations based on the density functional theory. The influence of symmetry and symmetry-breaking is also studied. There are two types of local symmetries of the doped systems: C3v and D3h. The symmetry will deviate from exact C3v and D3h for some particular dopants after optimization. The total magnetic moments of the doped systems are 0μBfor Lu, Ta and Ir; 1μB for Hf, W, Pt and Hg; 2μB for Re and Au; and 3μB for Os and Al-vacancy. The total densities of state are presented, where impurity energy levels exist. The impurity energy levels and total magnetic moments can be explained by the splitting of 5d orbitals or molecular orbitals under different symmetries.     

Structure,electronic and magnetic properties of hexagonal boron nitride sheets doped by 5d transition metal atoms: First-principles calculations and molecular orbital analysis

A first-principles calculation based on density functional theory is carried out to reveal the geometry, electronic structures and magnetic properties of hexagonal boron nitride sheets (h-BNSs) doped by 5d transitional mental atoms (Lu, Hf, Ta, W, Re, Os, Ir, Pt, Au and Hg) at boron-site (B_5d) and nitrogen-site (N_5d). Results of pure h-BNS, h-BNS with B vacancy (V_B) and N vacancy (V_N) are also given for comparison. It is shown that all the h-BNSs doped with 5d atoms possess a C_3v local symmetry except for N_Lu and N_Hg which have a clear deviation. For the same 5d dopant, the binding energy of B_5d is larger than that of N_5d, which indicates the substitution of a 5d atom for B is preferred. The total densities of states are presented, where impurity energy levels exist. Besides, the total magnetic moments (TMMs) change regularly with the increment of the 5d atomic number. Theoretical analyses by molecular orbital under C_3v symmetry explain the impurity energy levels and TMMs.     

难熔元素钨在NiAl位错体系中的占位及对键合性质的影响

用第一性原理离散变分方法研究了难熔元素钨(W)在金 属间化合物NiAl<100>(010)刃型位错体系中的占位以及对键合性质的影响, 计算了纯位错体系和掺杂体系的能量参数(结合能、 杂质偏聚能及原子间相互作用能)、 态密度和电荷密度分布. 体系结合能和杂质偏聚能的计算结果表明: 难熔元素W优先占据Al格位. 此外,由于难熔元素W的4d轨道与近邻基体原子Ni的3d轨道和Al的3p轨道的杂化, 使得掺杂体系中难熔元素W与近邻基体原子间的相互作用能加强; 同时难熔元素W与位错芯区近邻基体原子间有较多的电荷聚集, 这表明W与近邻基体原子间形成了较强的化学键. 难熔元素W对NiAl化合物的能量及电子结构有较大的影响, 从而影响位错的运动及NiAl金属间化合物的性能. 关键词： 电子结构 位错 金属间化合物 杂质     

Magnetic properties of AlN monolayer doped with group 1A or 2A nonmagnetic element: First-principles study

The electronic structure, magnetic properties, and mechanism of magnetization in two-dimensional(2D) aluminum nitride(AlN) monolayer doped with nonmagnetic elements of group 1A(Li, Na, K) or group 2A(Be, Mg, Ca) were systematically investigated using first-principles studies. Numerical results reveal that the total magnetic moments produced by group 1A and group 2A nonmagnetic doping are 2.0μB and 1.0μB per supercell, respectively. The local magnetic moments of the three N atoms around the doping atom are the primary moment contributors for all these doped AlN monolayers. The p orbital of the dopant atom contributes little to the total magnetic moment, but it influences adjacent atoms significantly, changing their density of states distribution, which results in hybridization among the p orbitals of the three closest N atoms, giving rise to magnetism. Moreover, the doped AlN monolayer, having half-metal characteristics,is a likely candidate for spintronic applications. When two group 1A or group 2A atoms are inserted, their moments are long-range ferromagnetically coupled. Remarkably, the energy of formation shows that, if the monolayer has been grown under N-rich conditions, substitution of a group 2A atom at an Al site is easier than substitution of a group 1A atom.     

双空位掺杂氟化石墨烯的电子性质和磁性

基于密度泛函理论,计算了外来原子X(Al,P,Ga,As,Si)双空位替代掺杂氟化石墨烯的电子特性和磁性.通过对计算结果分析发现,与石墨烯的双空位掺杂类似,氟化石墨烯的双空位掺杂也是一种较为理想的掺杂方式.通过不同原子掺杂,氟化石墨烯的电子性质与磁性均发生很大变化:Al和Ga掺杂使氟化石墨烯由半导体变为金属,并且具有磁性;P和A8掺杂使氟化石墨烯变为自旋半导体;Si掺杂氟化石墨烯仍是半导体,只改变带隙且没有磁性.进一步讨论磁性产生机制获得了掺杂原子浓度与磁性的关系,并且发现不同掺杂情况的磁性是由不同原子的不同轨道电子引起的.双空位掺杂不仅丰富了氟化石墨烯的掺杂方式,其不同电磁特性也使此类掺杂结构在未来的电子器件中具有潜在应用.     

Alternative low-symmetry structure for 13-atom metal clusters

The atomic geometry, electronic structure, and magnetic moment of 4d transition-metal clusters with 13 atoms are studied by pseudopotential density-functional calculations. We find a new buckled biplanar structure with a C(2v) symmetry stabilized by enhanced s-d hybridization. It has a lower energy than the close-packed icosahedral or cuboctahedral structure for elements with more than half-filled d shells. The magnetic moments of this buckled biplanar structure are found to be smaller than those of the icosahedral structure and closer to available experimental results.     

Ih和D5h对称的三金属氮化物富勒烯Sc3N@C80的几何结构、电子结构和磁学特性

采用密度泛函理论（density functional theory, DFT）方法对具有Ih和D5h对称的三金属氮化物富勒烯Sc3N@C80的几何结构、电子结构及其磁学特性进行了计算研究.几何结构优化显示掺杂Sc3N之后,C80的结构只是发生了细微的变化,仍然保持了Ih和D5h对称性.能级图和局部态密度图表明Sc原子对能级的变化贡献最大,掺杂之后能隙增加,简并度下降,增强了两种异构体的稳定性.磁学特性分析指出掺杂之后,Sc3N的磁性完全淬灭,两种异构体均没有磁矩,都不能作为磁性材料.     

Ih和D5h对称的三金属氮化物富勒烯Sc3N@C80的几何结构、电子结构和磁学特性

采用密度泛函理论（density functional theory, DFT）方法对具有Ih和D5h对称的三金属氮化物富勒烯Sc3 N＠C80的几何结构、电子结构及其磁学特性进行了计算研究。几何结构优化显示掺杂Sc3 N之后,C80的结构只是发生了细微的变化,仍然保持了Ih 和D5h对称性。能级图和局部态密度图表明Sc原子对能级的变化贡献最大,掺杂之后能隙增加,简并度下降,增强了两种异构体的稳定性。磁学特性分析指出掺杂之后,Sc3 N的磁性完全淬灭,两种异构体均没有磁矩,都不能作为磁性材料。