Na2(A1∑u+,v=8～b3Ⅱ0u,v=14)-Na体系转动传能的碰撞量子干涉效应

沙国河及其工作组于1995年发表了CO A1Π(v=0)～e3∑-(v=1)与He1,Ne及其它碰撞伴的碰撞过程中转动传能的碰撞量子干涉现象,并得到了积分干涉角,陈等从理论和实验上发现了Na2(A1∑u ,v=8～b3Π0u,v=14)体系与Na(3s)碰撞的碰撞量子干涉现象,孙等计算了其积分干涉角,但是对微分干涉角没有过多的计算.本文作为对原子-双原子体系碰撞诱导转动传能的进一步理论研究,在含时一级波恩近似的基础上考虑各向异性相互作用势和长程相互作用势,计算了单叁混合态的Na2(A1∑u ,v=8-bΠ0u,v=14)体系与Na碰撞的微分干涉角,并得到了微分干涉角与碰撞参数的关系,此理论模型对理解和进行分子束实验是非常重要的.     

Na_2(A~1∑_u~+,v=8-b ~3∏_(0u),v=14)-Na体系碰撞诱导转动传能的微分干涉角(英文)

对原子-双原子体系碰撞诱导转动传能进行,进一步的理论研究．在含时一级波恩近似的基础上考虑各向异性相互作用势,计算了单-叁重混合态的Na2(A1∑u ,v=8-b 3∏0u,v=14)体系与Na碰撞的微分干涉角(b≤ρ和b≥ρ),得到了微分干涉角与碰撞参数的关系,对其碰撞量子干涉作出了定量准确的描述．     

Na2(A1∑+u，v=8~b3Π0u，v=14)-Na体系碰撞诱导转动传能的微分干涉角

对原子-双原子体系碰撞诱导转动传能进行了进一步的理论研 究. 在含时一级波恩近似的基础上考虑各向异性相互作用势，计算了 单-叁重混合态的Na2(A1∑+u，v=8~b3Π0u，v=14)体系与Na碰撞 的微分干涉角(b·?和b??)，得到了微分干涉角与碰撞参数的关系，对 其碰撞量子干涉作出了定量准确的描述.     

单三重混合态Na2 (A1Σu+, v=8 ~ b3Π0u, v=14)和Na 碰撞传能的干涉相位角的计算

文章详细介绍了单三重混合态同核双原子分子Na2 (A1Σu+, v=8 ~ b3Π0u, v=14)和Na碰撞传能的干涉相位角的理论计算方法.并且采用了两种不同的相互作用势（一种是长程吸引相互作用势,另一种是Lennard-Jones 相互作用势）,进行了具体的数值计算.在实验温度750K下,计算积分干涉相位角,与实验值相差很小.干涉相位角的大小表明混合态体系碰撞传能中的量子干涉效应是不容忽视的.最后,分析了干涉相位角随着不同参数的变化关系,发现Na2 – Na体系中,干涉相位角随各参数变化而变化,但变化不大.     

Collision-induced Rotational Energy Transfer in an Atom-Diatom System

通过对原子-双原子体系碰撞诱导转动传能的理论研究,在含时一级波恩近似的基础上考虑各向异性相互作用势和长程相互作用势,计算了单叁混合态的CO A1Ⅱ(v=0)～e3∑-(v=1)和He、Ne、Ar碰撞的微分干涉角,并得到了微分干涉角与碰撞参数的关系.     

Collisional Quantum Interference on Rotational Energy Transfer： Relation Between Integral Interference Angle and Rotational Quantum Number in Na2（A^1∑u^＋,ν=8～b^3∏0u,ν=14）-Na System

Collisional quantum interference （CQI） on rotational energy transfer was observed in Na2（A^1∑u^＋,ν=8～b^3∏0u,ν=14） system in collision with Na [Chem. Phys. Lett. 318 （2000） 107], and the degree of the interference was measured. The integral interference angle was obtaJned through theoretical calculation. We will research the factors that have effect on collisional quantum interference on rotational energy transfer in Na2（A^1∑u^＋,ν=8～b^3∏0u,ν=14）-Na system. Basing on the time-dependent first order Born approximation, and taking into account the anlsotroplc Lennard Jones interaction potentials and ＂straight-line＂ trajectory approximation, we obtain the factors that have effect on CQI in Na2-Na system, and obtain the relation between the integral interference angle and rotational quantum number.     

转动传能中的量子干涉--干涉角和转动量子数的关系

沙国河等人在CO(A1∏(v=0)~e3∑-(v=1))体系与He,Ne和Ar碰撞诱导转动传能中首次观测到了量子干涉效应,并测量了干涉度。从理论上进一步研究原子-双原子分子体系碰撞诱导转动传能中量子干涉效应与转动量子数以及能量间隔的关系是十分必要的。我们考虑长程相互作用势,应用一级玻恩近似和直线轨迹近似,分别计算了CO(A1∏(v=0)~e3∑-(v=1))体系和He,Ne,Ar碰撞诱导转动传能中不同转动量子数以及不同能量间隔下的干涉角,得到了干涉角随转动量子数和能量间隔的变化趋势。这些结果对设计、分析这种类型的实验有一定的指导意义。     

原子-双原子分子体系碰撞诱导中的量子干涉效应（第十五届全国原子与分子物理学术会议会议论文）

碰撞转动传能中存在量子干涉效应已经在静态池实验中被观测到,并且积分角也能被测量。但静态池掩盖了大量的实验信息,利用分子束实验可得到转动传能更准确的信息,进而得到影响干涉角的的具体因素。文中运用含时微扰的一级波恩近似理论和各向异性相互作用势,建立了原子-双原子分子（混合态）体系碰撞诱导转动能量传递中的量子干涉效应的理论模型,描述了观察和测量微分干涉角的方法,得到了微分干涉角与碰撞半径和碰撞速度间的关系,同时也得到了实验温度对微分干涉角的影响。此理论模型对于理解和进行分子束实验是非常重要的.     

单三重混合态Na2(A1∑+u,ν=8～b''3Ⅱ0u,ν=14)和Na碰撞传能的干涉相位角的计角

文章详细介绍了单三重混合态同核双原子分子Na2(A1∑+u,ν=8～b'3Ⅱ0u,ν=14)和Na碰撞传能的干涉相位角的理论计算方法.并且采用了两种不同的相互作用势(一种是长程吸引相互作用势,另一种是Lennard-Jones相互作用势),进行了具体的数值计算.在实验温度750 K下,计算积分干涉相位角,与实验值相差很小.干涉相位角的大小表明混合态体系碰撞传能中的量子干涉效应是不容忽视的.最后,分析了干涉相位角随着不同参数的变化关系,发现Na2 Na体系中,干涉相位角随各参数变化而变化,但变化不大.     

转动传能量子干涉效应:干涉角影响因素的研究

碰撞转动传能中存在量子干涉效应已经在静态池实验中被观测到,并且积分角也能被测量.利用分子束实验可得到转动传能更准确的信息,进而得到影响干涉角的的具体因素.文中利用一阶含时波恩近似和L-J相互作用势,建立了原子—双原子分子碰撞系统转动传能的量子干涉模型,描述了观察和测量微分干涉角的方法,得到了微分干涉角与碰撞半径和碰撞速度间的关系,同时也得到了积分干涉角和实验温度的关系.此理论模型对于理解和进行分子束实验是非常重要的.     

Interference Angle on Quantum Rotational Energy Transfer in Na+Na2 (A1 Σ+u,v=8∽ b3 Π0u,v=14) Molecular Collision System

In order to study the collisional quantum interference (CQI) on rotational energy transfer in atom-diatom system, we have studied the relation of the integral interference angle and differential interference angle in Na+Na₂ (A¹Σ^+_u, v=8∽b³Π_0u, v=14) collision system. In this paper, based on the first-Born approximation of time-dependent perturbation theory and takinginto accounts the anisotropic effect of Lennard-Jones interaction potentials,we present a theoretical model of collisional quantum interference inintramolecular rotational energy transfer, and a relationship betweendifferential and integral interference angles.     

近共振电子态和转动能量传递AB(1∑,J)+C(slj)→AB(1∑,J'')+C(slj'')

1995年沙等在静态池实验中观测到了碰撞诱导转动传能中的量子干涉效应,并且测量到了决定跃迁截面幅值的积分干涉角(J.Chem.Phys.,1995,102,2772).同时,孙等在理论上计算了CO A1Ⅱ(v=0)～e3∑-(v=1)与He,Ne以及其它碰撞伴的碰撞体系的积分干涉角,建立了相应的理论模型.然而,以前的研究都局限在碰撞伴通常被认为是没有结构的粒子,但是在碰撞过程中相互碰撞的两个粒都有内部角动量,自旋-轨道相互作用又对反应速率起着非常重要的影响,同时也能够影响反应势垒的高度,因此这种近似忽略了碰撞伴原子对整个碰撞体系得影响.基于这种考虑,在这篇文章中我们从理论上研究AB (1∑,J)+C(slj)→AB(1∑,J')+C(slj')的碰撞诱导的电子态和转动态的能量传递,应用一级含时波恩近似、各向异性L-J相互作用势和直线轨迹近似,建立了理论模型.并讨论和比较了在近共振电子态和非共振电子态两种情况下的振动传能的跃迁几率.     

考虑自旋-轨道耦合效应下SeH^-阴离子的光谱和跃迁性质

采用高精度的从头算方法研究了SeH阴离子的基态(X1∑+)和低激发(a3Π,A1Π,b3∑+,21∑+)的势能曲线、偶极矩和跃迁偶极矩.在计算中考虑了价-芯(CV)电子关联、Davidson修正、标量相对论修正和自旋-轨道耦合效应(SOC).考虑了SOC效应后,b3∑0-+和b3∑1+态变为了弱束缚态.计算得到a3Π1X1∑0++,a3Π0+■X1∑0++和A1Π1■X1∑0++跃迁具有很大的跃迁偶极矩.这三种跃迁都同时具有高对角分布的弗兰克-康登因子f00及振动分支比R00.计算得到了a3Π1,a3Π0和A1Π1激发态的自发辐射寿命都很短,能够实现对SeH-阴离子的快速激光冷却.A1Π1■X1∑0-+跃迁为三能级跃迁,中间态的存在对构建准闭合的循环能级的影响可以忽略.驱动a3Π1■X1∑0++,a3Π0+■X1∑0++和A1Π1■X1∑0++跃迁进行激光冷却SeH-阴离子的激光波长都在可见光范围内.本文的结果为以后激光冷却SeH-阴离子的实验提供了部分理论参考.     

近共振电子态和转动能量传递AB(~1∑,J) +C(~sl_j)→AB(~1∑,J′) +C(~sl_(j′))(英文)

1995年沙等在静态池实验中观测到了碰撞诱导转动传能中的量子干涉效应,并且测量到了决定跃迁截面幅值的积分干涉角(J .Chem.Phys.,1995,102 ,2772).同时,孙等在理论上计算了CO A1Π(v=0)~e3∑-(v=1)与He,Ne以及其它碰撞伴的碰撞体系的积分干涉角,建立了相应的理论模型.然而,以前的研究都局限在碰撞伴通常被认为是没有结构的粒子,但是在碰撞过程中相互碰撞的两个粒子都有内部角动量,自旋-轨道相互作用又对反应速率起着非常重要的影响,同时也能够影响反应势垒的高度,因此这种近似忽略了碰撞伴原子对整个碰撞体系得影响.基于这种考虑,在这篇文章中我们从理论上研究AB(~1∑,J) C(~sl_j)→AB(~1∑,J′) C(~sl_(j′))的碰撞诱导的电子态和转动态的能量传递,应用一级含时波恩近似、各向异性L-J相互作用势和直线轨迹近似,建立了理论模型.并讨论和比较了在近共振电子态和非共振电子态两种情况下的振动传能的跃迁几率.     

PH, PD和PT分子常数理论研究

采用内收缩多参考组态相互作用(MRCI)方法和包含Davidson修正(+Q) 的MRCI方法结合相关一致基aug-cc-pV5Z研究了PH (X³Σ^-, a¹Δ和A³∏)分子的势能曲线. 在同位素质量识别的基础上对势能曲线进行拟合, 得到PH, PD和PT分子各个电子态的光谱常数(T_e, R_e, ω_e, ω_ex_e, α_e和 B_e). 通过与已有实验数据的比较发现, 本文的结果与实验结果非常一致. 对于PH, PD和PT分子的Σ^-电子态, 计算得到了J = 0时的前12个振动态. 对于每一个振动态, 还分别计算了它的振动能级、惯性转动常数和离心畸变常数. 与其他理论结果和实验数据进行比较可知, 本文的结果更精确、更完整. 文中PD和PT分子的光谱常数和分子常数均属首次报导.     

BN、BH分子辐射带系的Franck-Condon因子计算

在双原子分子核运动的波动方程中,计入分子的振转相互作用项,在Morse势近似下,得出的波函数除与振动量子数有关外,还与转动量子数有关。用该波函数编程计算了BN分子A³Π-X³Π辐射带系及BH分子A¹Π-X¹∑⁺带系的Franck-Condon因子。计算中转动量子数取值由J=0至J=180,结果适用于低温、高温和强激波条件。