含时波包动力学方法研究飞秒激光场下NH3分子通过中间预解离态(A)的光电子能谱

本文首次利用二维含时波包动力学理论研究了飞秒激光场下NH3分子通过中间预解离态(A)的共振增强多光子电离光电子能谱(REMPI-PES),得到了与实验相同的结果.计算中应用多项式函数拟合从头算结果得到的内坐标下的二维解析势能面包括基态(X)、中间预解离态(A)以及其它准连续的电子-离子对态,并经坐标变换得到质量加权坐标系下的相应势能面.劈裂算符-快速傅立叶变换(FFT)方法是波包传播的基本方法.计算分析表明,脉冲的形状(强度、脉宽等)对光电子能谱有着很大的影响,能谱中的三组峰簇可以认为是由强场对势能面的影响引起的,因而强场效应是解释飞秒时间分辨光电子能谱的关键.这种思想对实现原子和分子过程的相干控制具有重要的意义.     

IBr分子含时波包的理论探究

本文主要对IBr分子的飞秒含时光电子能谱进行了模拟计算.运用含时量子波包方法,对不同延迟时间的光电子能谱进行模拟计算与理论分析.应用波包和光诱导势理论,对光电子能谱共同的两峰系特征及多峰现象给予合理解释.光电子能谱的峰值随延迟时间的增加而递减现象,是由于波包在势能面上因分子解离发散,使整个波包在势能曲线上的振荡递减造成的.研究表明：波包的传播是一个能量减弱的过程;跃迁过程中不同电离通道之间的竞争,也对能谱存在一定的影响.     

IBr分子含时波包的理论探究

本文主要对IBr分子的飞秒含时光电子能谱进行了模拟计算.运用含时量子波包方法,对不同延迟时间的光电子能谱进行模拟计算与理论分析.应用波包和光诱导势理论,对光电子能谱共同的两峰系特征及多峰现象给予合理解释.光电子能谱的峰值随延迟时间的增加而递减现象,是由于波包在势能面上因分子解离发散,使整个波包在势能曲线上的振荡递减造成的.研究表明：波包的传播是一个能量减弱的过程;跃迁过程中不同电离通道之间的竞争,也对能谱存在一定的影响.     

NaLi分子飞秒含时光电子能谱的理论研究

运用三态模型和含时波包方法,研究了NaLi分子处于强飞秒抽运-探测激光场中的波包动力学过程和时间分辨光电子能谱,并且揭示了飞秒激光脉冲参数与NaLi分子光电子能谱之间的关系.研究发现:对于不同的激光波长,波包的振动周期是不同的,而且随着抽运-探测脉冲延迟时间的不同,NaLi分子光电子能谱的谱峰高度和位置发生变化;当λ1=352 nm并且?t=400 fs时,外阱中相应的光电离信号(0.5 eV处)明显强于内阱中相应的光电离信号(1.35 eV处).计算结果表明,NaLi分子激发态41Σ+上波包动力学的一些信息能够通过其光电子能谱反映出来.这些结果可以为实验上实现分子的光控制以及量子操控过程提供一些有价值的参考信息,并为进一步的理论研究提供重要依据.     

利用强飞秒激光脉冲串传递相干波包

用一维两态波包动力学模型从理论上研究了碘分子在两个激光脉冲串作用下有泵浦－拉下过程。计算中碘分子的基态和激发态势能面采用莫尔斯势能面,含时薛定谔方程通过分裂算符快速富里叶变换方法求解,基电子态的振动本征函数采采不连续变量方法计算,初步波包选择为电子基态的振动基本征函数,两个势能面之间的耦合采用偶极近似,激光脉冲的形状选择为高斯脉冲。利用上述的含时波包法实时地模拟了碘分子通过中间Ｂ态向基电子Ｘ态的高     

飞秒激光参数对非绝热耦合分子态布居的影响

利用含时波包法研究强飞秒泵浦-探测激光场中激光脉宽、波长和场强对非绝热耦合NaI分子各态布居的影响.波包在势能面上做周期性运动,周期约为1 000 fs.延时为200 fs时,波包第一次到达交叉区域分裂成两部分.波包在交叉区域的分裂情况影响各态布居.脉宽增长,NaI分子的激发概率增大,而解离概率减小.泵浦波长为共振波长318 nm时,激发概率最大.泵浦波长增长,NaI分子的解离概率减小.泵浦场强增大,激发概率增大,但解离概率不变.探测激光波长和场强不影响NaI分子各态布居分布.调节激光场参数可实现对波包运动的控制从而控制态布居的选择性分布.研究结果为实验上实现分子的光控制过程提供参考.     

双原子分子多光子电离强场效应的含时波包动力学研究

强激光非线性条件下分子的多光子电离过程呈现出较为明显的强场效应．由于这种效应不能用传统的量子微扰论来处理。“缀饰态”模型方法提供了物理图象清晰的处理光与物质相互作用的方案．本文基于含时波包动力学的基本理论，将激光场看作经典场，利用“缀饰态”模型研究了强场下双原子分子（NO、RbI等）的多光子电离过程．研究表明，激光场的强度、泵浦-探测脉冲延迟时间等对多光子电离光电子能谱的形状有着重要的影响。而这种影响是由光诱导势引起的．另外，在研究具有两个连续态的Rbl体系时，自电离现象的发生也与势能面的交叉密切相关，并受外场强度的影响．本文计算模拟外场中分子的光电子能谱时所得到的强场效应对理解和实现原子分子过程的激光搛控具有重要的意义．     

双原子分子多光子电离强场效应的含时波包动力学研究

强激光非线性条件下分子的多光子电离过程呈现出较为明显的强场效应.由于这种效应不能用传统的量子微扰论来处理,"缀饰态"模型方法提供了物理图象清晰的处理光与物质相互作用的方案.本文基于含时波包动力学的基本理论,将激光场看作经典场,利用"缀饰态"模型研究了强场下双原子分子(NO、RbI等)的多光子电离过程.研究表明,激光场的强度、泵浦-探测脉冲延迟时间等对多光子电离光电子能谱的形状有着重要的影响,而这种影响是由光诱导势引起的.另外,在研究具有两个连续态的RbI体系时,自电离现象的发生也与势能面的交叉密切相关,并受外场强度的影响.本文计算模拟外场中分子的光电子能谱时所得到的强场效应对理解和实现原子分子过程的激光操控具有重要的意义.     

双原子分子多光子电离强场效应的含时波包动力学研究

强激光非线性条件下分子的多光子电离过程呈现出较为明显的强场效应.由于这种效应不能用传统的量子微扰论来处理,“缀饰态”模型方法提供了物理图象清晰的处理光与物质相互作用的方案.本文基于含时波包动力学的基本理论,将激光场看作经典场,利用“缀饰态”模型研究了强场下双原子分子(NO、RbI等)的多光子电离过程.研究表明,激光场的强度、泵浦-探测脉冲延迟时间等对多光子电离光电子能谱的形状有着重要的影响,而这种影响是由光诱导势引起的.另外,在研究具有两个连续态的RbI体系时,自电离现象的发生也与势能面的交叉密切相关,并受外场强度的影响.本文计算模拟外场中分子的光电子能谱时所得到的强场效应对理解和实现原子分子过程的激光操控具有重要的意义.     

三态K2分子飞秒含时光电子能谱的理论研究

利用三态模型和含时波包法, 研究了K₂分子在强飞秒抽运-探测激光场中延时、脉宽以及抽运波长对光电子能谱和波包动力学过程的影响. 研究结果表明, 激光场强较弱或者脉宽较短都可能不发生Autler-Townes分裂, 光电子能谱呈现出单峰结构; 延时和抽运波长的改变影响能峰结构、位置和相对峰高; 对于不同的抽运波长, 波包的振动周期是相同的, 波包振荡幅度随脉宽增大而减小; 光电子能谱反映了波包动力学信息. 研究结果可以为实验上实现分子的光控制以及量子调控过程提供一定的参考, 并为进一步研究K₂分子的动力学性质提供有用的信息.     

Li2分子含时波包动力学的理论研究

利用含时量子波包方法计算得到了Li2分子的光电子能谱,并运用波包动力学理论对含有不同参量的光电子能谱现象给出了合理的解释。通过分析文中的直观图像,研究了波包的动力学过程。结果表明,泵浦-探测脉冲的延迟时间对光电子能谱的形状有重要的影响;在较短延迟时间下,能谱独特的四峰现象是由光诱导势的产生引起的。     

Li2分子含时波包动力学的理论研究

利用含时量子波包方法计算得到了Li2分子的光电子能谱,并运用波包动力学理论对含有不同参量的光电子能谱现象给出了合理的解释.通过分析文中的直观图像,研究了波包的动力学过程.结果表明,泵浦-探测脉冲的延迟时间对光电子能谱的形状有重要的影响;在较短延迟时间下,能谱独特的四峰现象是由光诱导势的产生引起的.     

飞秒激光脉宽对非绝热耦合分子波包运动的影响研究

利用含时波包法研究了强飞秒泵浦-探测激光场中激光脉宽对非绝热耦合NaI分子波包运动的影响.发现波包的振荡周期随脉宽增长而增大,而振荡幅度随脉宽增长而减小.非绝热效应引起的波包在交叉区域的分裂情况影响各态布居.脉宽增长,NaI分子的激发概率增大,而解离概率减小.研究表明调节激光场脉宽可实现对波包运动的控制从而控制态布居的选择性分布.研究结果可以为实验上实现分子的光控制以及量子调控过程提供一定的参考.     

用Pump—dump—probe瞬态吸收光谱监测分子高振动激发态动力学

给出了监测外场激发下分子动力学过程的瞬态吸收信号的确切理论表述。在数值计算中，采用Ｉ２的一个二势能面系统，得到了监测基电子态高振动激发波包的吸收光谱。Ｉ２的Ｂ电子激发态用作双光子ｐｕｍｐ－ｄｕｍｐ过程的中间态。提出了一个二阶差谱探测方案，即从弱响应区域的５阶（ｐｕｍｐ－ｄｕｍｐ－ｐｒｏｂｅ）非线性光谱中提取分子动力学信息。     

用飞秒离子产率谱和光电子影像解析振动波包动力学

时间分辨光电离是揭示多原子分子激发态动力学的一种强有力的实验方法.根据收集信号的种类,可以采用不同的测量方法:时间分辨离子产率谱(TR-IYS)和时间分辨光电子成像(TR-PEI).本文综述介绍了光电离测量与电子结构的基本概念,以及在实验上区分不同几何结构之间的振荡波包运动的几个重要研究工作,并举例说明飞秒TR-IYS和TR-PEI是如何被用来探测激发态势能面上相干振动波包的演化过程.     

飞秒激光参数对三态阶跃型分子Autler-Townes分裂的影响

利用三态模型和含时波包法, 研究了K₂分子在强飞秒泵浦-探测激光场中泵浦/探测场强、波长对光电子能谱Autler-Townes(AT)分裂的影响．通过分别改变两激光场的场强或者波长预测AT峰移和间距,并且首次量化了AT分裂的峰移和间距．光电子能谱在共振时显示为对称双峰,失谐时为非对称双峰。AT分裂间距随泵浦场强增大而增大,但不因探测场强改变而改变．     

碱金属促进CO在Ag(110)上分解的实验证据

本文用X射线光电子能谱(XPS)和紫外光电子能谱(UPS)研究了CO与预覆盖Ne的Ag(110)表面的相互作用。低温下CO饱和吸附在Na/Ag(110)上存在两种吸附态,随衬底温度升高仅留下一种吸附态。实验结果表明,该吸附态与Ag(110)上存在的Na有关它是CO解离的前驱态。 关键词：     

O3+与H2碰撞中非解离电荷转移过程的全量子计算

应用全量子的分子轨道强耦合方法,研究了基态的O³⁺(2s²2p ²P)与氢分子碰撞的非解离电荷转移过程,计算了不同方位角(25°,45°,89°),能量分别为100,500,1000和5000eV/u时的单电子俘获的振动分辨的态选择截面及相应的微分截面.分子轨道强耦合计算中采用了自旋耦合价带理论计算的三原子分子势能面和径向耦合矩阵元.对氢分子的自身转动,采用无限阶的冲量近似方法;对体系的电子运动同H₂或H^{+< 关键词： 非解离电荷转移过程 全量子的分子轨道强耦合方法 无限阶冲量近似 振动冲量近似国家自然科学基金(批准号：10604011 10574020)和国家高技术研究发展计划(863)惯性约束聚变领域资助的课题.}     

0^3＋与H2碰撞中解离电子俘获过程的全量子计算

利用全量子的分子轨道强耦舍方法。我们研究了基态的O^3（2s^22p^2P）与氢分子碰撞的解南电荷转移过程．分子轨道强耦合计算中采用了自旋耦合价带理论计算的三原子分子势能面和径向耦合矩阵元．对氢分子的自身转动，我们采用无限阶的冲量近似方法，在入射离子能量为0．1 eV／u到500 eV／u的能量区间。我们得到了非解离碰撞过程的振动态选择单电子俘获截面和解离碰撞过程的单电子俘获微分截面，发现解离碰撞截面大约占非解离过程的10％．这表明在实际的应用中。必须包含解离俘获过程的贡献．     

N2O^＋离子A^2Σ^＋电子态的光谱研究

用一束波长为360．55nm的激光，通过N2O分子的(3 1)共振增强多光子电离过程制备纯净的母体离子N2O^ X^2Π3/2,1/2(000)．用另一束可调谐激光将N2O^ 离子激发至预解离态A^2Σ^ ，利用飞行时间质谱检测解离碎片NO^ 离子强度随光解光波长的变化，在278—328nm波长范围内获得了光解碎片的激发(PHOFEX)谱．观测到了N2O^ 离子A^2Σ^ ←X^2Π电子跃迁较丰富的振动谱带．通过对PHOFEX光谱的标识，获得了A^2Σ^态较准确和全面的分子光谱常数．