N2O+离子A2Σ+电子态的光解动力学研究

用一束波长为360.55nm的激光，通过N2O分子的（3+1）共振多光子电离（REMPI）过程制备纯净且布居完全处于X2Π(000)态的母体离子N2O+，然后用另一束波长在275—328nm范围内的可调谐激光将制备的N2O+离子激发至预解离电子态A2Σ+.实验发现，由于解离碎片NO+所具有的一定的反冲速度，其TOF质谱峰明显比N2O+母体宽.通过分析NO+碎片TOF质谱峰形状，得到了解离产物的总平均平动能〈ET〉；通过考察〈ET〉随光解能量的变化，发现光解能量在32000cm-1附近约250cm-1的变化 关键词： N2O+离子A2Σ+态 TOF质谱峰 预解离机理     

N2O+离子A2∑+电子态的光解动力学研究

用一束波长为360.55nm的激光,通过N2O分子的(3+1)共振多光子电离(REMPI)过程制备纯净且布居完全处于X2Ⅱ(000)态的母体离子N2O+,然后用另一束波长在275-328nm范围内的可调谐激光将制备的N2O+离子激发至预解离电子态A2∑+.实验发现,由于解离碎片NO+所具有的一定的反冲速度,其TOF质谱峰明显比N2O+母体宽.通过分析NO+碎片TOF质谱峰形状,得到了解离产物的总平均平动能;通过考察随光解能量的变化,发现光解能量在32000cm-1附近约250cm-1的变化范围内,值由约8000cm-1突然减小至约1600cm-1.通过分析,在光解能量小于32000cm-1的区域,解离通道为NO+(X1∑+)+N(4S);而在光解能量大于32000cm-1的区域,另一个具有较高解离限的解离通道,NO+(X1∑+)+N(2D),开启并完全取代N(4S)通道成为解离的惟一通道.根据实验结果,对在所研究的光解能量范围内的N2O+离子A2∑+电子态预解离机理进行了探讨.     

纳秒激光诱导C60分子碎裂中轻碎片离子C+n(n＜30)的产生机理研究

采用飞行时间质谱计测量了纳秒激光诱导C₆₀分子碎裂中轻碎片离子C⁺_n(n≤11)的初始平均动能,结果显示轻碎片离子具有相同的初始平均动能(约为0.34eV),并且该动能在一定范围内不随激光通量的变化而明显改变.结合前人的实验结果,对纳秒激光诱导C₆₀分子碎裂中轻碎片离子C⁺_n(n＜30)的主要产生模式作了新的阐述,即C< 关键词： 飞行时间质谱计 轻碎片离子 笼形结构塌陷 初始动能     

氟利昂F1110分子在飞秒激光脉冲作用下的多光子解离动力学

含氟利昂在内的含氯化合物在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态氯原子, 是破坏大气臭氧层的主要元凶. 本文利用飞行时间质谱技术及离子速度成像技术研究了氟利昂F1110(四氯乙烯)分子在800 nm飞秒脉冲光作用下的多光子解离动力学. 利用飞行时间质谱探测技术, 得到了四氯乙烯在800 nm飞秒激光脉冲作用下发生多光子解离产生的碎片质谱, 发现了两个主要碎片离子C₂Cl₃⁺和 C₂Cl₂⁺. 对应的解离机理分别为单个C-Cl键断裂直接生产氯自由基C₂Cl₄⁺→C₂Cl₃⁺ +Cl 和两个C—Cl 键断裂C₂Cl₄⁺→C₂Cl₂⁺+2Cl: 利用离子速度成像技术对这两种机理产生的碎片离子进行成像, 得到了C₂Cl₃⁺ 和C₂Cl₂⁺ 离子的速度影像. 分析发现这两个碎片离子的动能分布均可由两个高斯分布曲线拟合, 说明这两种解离机理分别还对应了两种解离通道. 通过影像分析得到了解离的平动能分布和角向分布各向异性参数等详尽的动力学信息. 通过高精度密度泛函理论计算对解离动力学进行了进一步的分析和讨论.     

氟利昂F113分子在飞秒激光作用下的多光子电离解离动力学

大气臭氧层因吸收太阳紫外光, 是人类必不可少的保护伞. 氟利昂在太阳光辐射下解离生成破坏臭氧的游离态氯原子, 是破坏大气臭氧层的主要元凶之一. 本文利用飞行时间质谱技术和离子速度成像技术研究了氟利昂F113(三氟三氯乙烷)分子在800 nm 飞秒光作用下的多光子电离解离动力学. 利用飞行时间质谱探测技术, 得到了三氟三氯乙烷在该波长飞秒激光作用下发生多光子电离解离产生的碎片质谱. 通过荷质比对碎片质谱进行了详细的标定和分析. 在质谱上未发现母体离子, 所有观察到的离子都是由于激光脉冲作用下产生的碎片. 三个最主要的碎片离子是CFCl₂⁺, CF₂Cl⁺, C₂F₃Cl₂⁺. 通过飞行时间质谱标定, 发现并归属了多个解离通道. 三个主要的解离机理分别为: 1) C-Cl键断裂直接生产氯自由基的通道C₂F₃Cl₃⁺→C₂F₃Cl₂⁺+Cl; 2) C--C键断裂C₂F₃Cl₃⁺→CFCl₂⁺+CF₂Cl; 3) C--C键断裂C₂F₃Cl₃⁺→CF₂Cl⁺+CFCl₂. 利用离子速度成像技术对这三个主要通道产生的碎片离子进行成像, 得到了C₂F₃Cl₂⁺, CFCl₂⁺和CF₂Cl⁺离子的速度影像. 由C--Cl键断裂产生的碎片离子C₂F₃Cl₂^{+}的速度分布由两个高斯分布曲线拟合, 而由C--C键断裂产生的碎片离子CFCl₂⁺和CF₂Cl⁺可以用一个高斯曲线拟合. 通过影像分析得到了解离碎片的平动能分布和角向分布各向异性参数等详尽的动力学信息. 结合高精度密度泛函理论计算对解离动力学进行了进一步的分析和讨论.深入认识氟利昂的解离动力学可为进一步控制破坏臭氧层提供理论参考和实验依据.     

N_2O~ 离子A~2Σ~ 电子态的光解动力学研究

用一束波长为 36 0 5 5nm的激光 ,通过N2 O分子的 (3 1 )共振多光子电离 (REMPI)过程制备纯净且布居完全处于X2 Π(0 0 0 )态的母体离子N2 O ,然后用另一束波长在 2 75— 32 8nm范围内的可调谐激光将制备的N2 O 离子激发至预解离电子态A2 Σ .实验发现 ,由于解离碎片NO 所具有的一定的反冲速度 ,其TOF质谱峰明显比N2 O 母体宽 .通过分析NO 碎片TOF质谱峰形状 ,得到了解离产物的总平均平动能〈ET〉 ;通过考察〈ET〉随光解能量的变化 ,发现光解能量在 32 0 0 0cm- 1 附近约 2 5 0cm- 1 的变化范围内 ,〈ET〉值由约 80 0 0cm- 1 突然减小至约 1 6 0 0cm- 1 .通过分析 ,在光解能量小于 32 0 0 0cm- 1 的区域 ,解离通道为NO (X1 Σ ) N(4 S) ;而在光解能量大于 32 0 0 0cm- 1 的区域 ,另一个具有较高解离限的解离通道 ,NO (X1 Σ ) N(2 D) ,开启并完全取代N(4 S)通道成为解离的惟一通道 .根据实验结果 ,对在所研究的光解能量范围内的N2 O 离子A2 Σ 电子态预解离机理进行了探讨     

碘代正戊烷的248nm激光光解机理

实验获得了２４８ｎｍ激光光解ｎ－Ｃ５Ｈ１１Ｉ所产生的Ⅰ和Ⅱ碎片的飞行时间谱，从解离数据获得了解离碎片的平动能及内能分配情况，与过去碘代烷实验结果比较证明，随着烷基的增大，光解碎片的总平动能变小，烷基的内能增大，当烷基的分子量增大时，位能面交叉处的跃迁几率变大。     

LaCoO3中自旋态转变现象的超声研究

测量了LaCoO₃单相多晶样品的纵波与横波超声声速和衰减随温度的变化关系, 在材料的自 旋态转变温度附近（≈90K），纵波声速出现明显的软化并伴随一个尖锐的衰减峰，但是在 横波的测量中却没有出现类似的超声异常，分析认为LaCoO₃在90K附近的自旋态 转变是由于Co³⁺离子是从低自旋态(LS,t⁶_2ge⁰ _g)转变到中等自旋态(IS,t⁵ _2ge¹_g )，而不是高等自旋态(HS,t⁴_2ge²_g).随着温度的升高，在 200K附近纵波和横波测量上都观察到一个伴随着微小声速软化的宽大的衰减峰，这可能是随 机分布的IS态Co³⁺离子的Jahn-Teller效应导致的局域晶格扭曲所造成的. 关键词： 超声声速与衰减 自旋态转变 Jahn-Teller效应     

紫外波段CH2I2分子的光解离动力学研究

利用离子速度成像方法,研究CH2I2分子在277—305nm范围内若干波长处的光解离动力学.通过同一束激光经(2+1)共振多光子电离(REMPI)过程探测光解碎片I(2P32)和I(2P12),得到了不同激发波长处的离子速度分布图像,从而获得CH2I2光解产物的能量分配和角分布.实验发现,碎片CH2I自由基有很高的内能激发,约占总可资用能的80%,该能量分配可以较好地用冲击模型来解释.实验还发现,产物I(2P32)和I(2P12)具有很不相同的平动能分布,结合所得到的碎片能量分配和角分布,我们对碎片I(2P32)和I(2P12)生成机理进行了分析,指出CH2I2分子电子激发态的绝热和非绝热解离决定了碎片的平动能分布. 关键词： CH2I2 离子速度成像 绝热和非绝热解离     

甲烷分子电子碰撞电离和解离的实验研究

本文利用反应显微成像技术(reaction microscope)研究了54 eV电子入射甲烷分子导致的电离解离过程,详细分析了电离解离产生的CH⁺₂,CH⁺,C⁺离子碎片的动能分布情况.实验结果表明,该入射能量下产生CH⁺₂,CH⁺,C⁺离子碎片主要贡献来自2a₁内价轨道电子的直接电离过程产生的离子态(2a< 关键词： 反应显微成像谱仪 电离解离 能量沉积 动能分布     

CO_2与高振动激发K_2碰撞中的全分辨转动态分布

在K_2+CO_2中,受激发射泵浦得到K_2(E=3 500和4 000cm~(-1))高位振动态,研究了高振动激发K_2与CO_2碰撞产生的CO_2全分辨转动态分布。利用高分辨瞬时激光诱导荧光(LIF)测量了CO_2(0000)J=2~74的转动和平移能量轮廓,利用双高斯函数拟合,分别确定各转动态的产生和倒空线宽,从而得到碰撞产生的Doppler展宽、平移温度和平移能。对于K_2不同的激发能E,能量转移的机制是相似的,为振动-转动/平移弛豫机制。但碰撞出现部分的平移温度均超出池温,而碰撞倒空部分的平移温度均略低于池温,平移能随E的增加而增大,E增加14%,平移能增加40%。CO_2(0000)转动态分布的半对数描绘给出了双指数分布,对于K_2E=3 500cm~(-1),低J态分布T_a=(523±60)K,高J态分布T_b=(1 890±210)K。Ta接近池温,说明低J态为近弹性碰撞,属单量子弛豫过程,而高J态为非弹性碰撞,属多量子驰豫过程。对于K_2E=4 000cm~(-1)同样有双指数行为,低J分布T_a=(620±65)K,高J分布T_b=(2 240±250)K。高振动态K_2(E)与CO_2碰撞,E=4 000cm~(-1)比E=3 500cm~(-1)的Ta和Tb均约高19%,说明转动分布对于K_2不同能量是敏感的,但弹性和非弹性分支比是基本相同的,弱碰撞约占82%,强碰撞约占18%。     

水泥老化过程中水动态的准弹性中子散射(QENS)谱分析

准弹性中子散射(quasi-elastic neutron scattering, QENS)实验是研究水泥老化过程中水动态的一种新颖的实验方法.本文利用老化时间分别为7, 14和30 d水泥样品的QENS谱实验数据, 通过应用四个高斯项的和的能量分辨函数R(Q, E)代替一个高斯项的能量分辨函数来改进经验扩散模型(empirical diffusion model, EDM), 再进行非线性最小二乘拟合.由此导出水泥样品中水动态的相关物理参数: 不动水数密度A, 自由水指数FWI=B₁/(A+B₁+B₂), 洛伦兹函数的半高宽Γ, 移动水跳跃之间的平均停留时间τ ₀及自扩散系数D_t, 而且可得出更为精准的QENS谱拟合曲线.拟合得到的物理参数可定量描述水泥老化过程中水动态过程, 从而为QENS实验在水泥老化过程中水动态研究的应用提供一种合理实用的谱分析方法.     

Bestimmung der wahren Halbwertsbreite derMζ-Linien der Elemente 38 Sr bis 47 Ag

1. The intensity distribution of theMζ-lines (40<λ<110Å) was measured using a 2m concave grating spectrometer.
2. The instrumental profile of the spectrometer could be determined by solving a modified folding equation by the method of successive approximations. For the spectrometer used we found that the instrumental response was a Gaußian, and that its width is independant of wavelength.
3. A graphical method is applied by which the natural width of theMζ-lines can be determined if the instrumenta profile is a Gaußian. Widths for Sr, Ru, Rh and Ag are presented for the first time.

     

Anisotropic water diffusion in macroscopically oriented lipid bilayers studied by pulsed magnetic field gradient NMR

The anisotropy, D(parallel)/D( perpendicular ), of water diffusion in fully hydrated bilayers of dimyristoylphosphatidylcholine at 29 degrees C has been measured by pulsed magnetic field gradient (pfg) NMR. By using NMR imaging hardware to produce magnetic field gradients in an arbitrary direction with respect to a stack of macroscopically aligned lipid bilayers, translational diffusion of water was measured as a function of the angle between the direction of the magnetic field gradient and the normal of the lipid membrane. The observed diffusion coefficient is found to depend strongly on this angle. The anisotropy cannot be accurately determined due to the very small value of D( perpendicular ), but a lower limit of about 70 can be estimated from the observed diffusion coefficients. The results are discussed in terms of the relatively low permeability of water across the lipid bilayer, instrumental limitations, and/or possible defects in the lamellae.     

光谱线型函数的四种形式及其变换关系

从理论上研究了光谱线型函数的四种形式及其关系,以多普勒展宽导致的线型函数为例,分析了光子数、能量按频率及波长分布函数的最大值和半高全宽。结果表明,光子数、能量按频率的分布函数近似相等,光子数、能量按波长的分布函数也近似相等。通过对多普勒线型函数的分析,建立了根据两条光谱线的线型函数的最大值比值求得光子数比值的方法。     

Time of flight spectroscopy of particles in electronically excited state,produced via infrared laser excitation

A method for determination of the translational energy of the fragments in long living electronic states obtained under ir multiple-photon dissociation of the molecules is proposed. The measurement of the translational distribution function and of the average translational energy of the particles appeared under MPD of OsO₄ has been carried out by this method. It has been shown that the proposed technique may be usefull for identification of visible radiation as belonging to the fragment or to the parent molecule itself.     

Maximum-entropy deconvolution applied to electron energy-loss spectroscopy

In the present paper, we investigate the performance of maximum-entropy deconvolution, in removing the instrumental response function from electron energy-loss spectra. To this end we make use of spectra acquired from the carbon K-edge in graphite for a range of signal-to-noise ratios. The zero-loss peak is used as the instrumental profile. The resolution improvement obtained through the application of the deconvolution algorithm as a function of the signal-to-noise ratio is well described by a logarithmic dependency. The claimed resolution improvement is further substantiated by demonstrating the consistency between improvement obtained for the width of the instrumental response function, the width of the π¹ peak and the splitting of the σ¹ peaks for a range of signal-to-noise ratios.     

Polaron effects in cylindrical GaAs/Al_xGa_(1-x)As core-shell nanowires

By the fractal dimension method, the polaron properties in cylindrical GaAs/Al_xGa_(1-x)As core-shell nanowire are explored. In this study, the polaron effects in GaAs/Al_xGa_(1-x)As core-shell nanowire at different values of shell width and aluminum concentration are discussed. The polaron binding energy, polaron mass shift and fractal dimension parameter are numerically worked out each as a function of core radius. The calculation results show that the binding energy and mass shift of the polaron first increase and then decrease as the core radius increases, forming their corresponding maximum values for different aluminum concentrations at a given shell width. Polaron problems in the cylindrical GaAs/Al_xGa_(1-x)As core-shell nanowire are solved simply by using the fractal dimension method to avoid complex and lengthy calculations.     

基于SolTrace的线性菲涅尔式聚光器建模与仿真

利用几何光学原理推导了线性菲涅尔式聚光器在SolTrace软件中建模所需参数的计算公式，给出了建模方法。结果表明，对于反射镜列数为21列、宽度为0.38 m、长度为4 m，复合抛物面聚光器(CPC)最大接受半角为45°，接收器距反射镜所在平面5.3 m的线性菲涅式聚光器，随着太阳入射角的增大，集热管表面能流密度逐渐增大且分布更均匀；当太阳入射角大于40°后，能流密度和均匀度趋于稳定；CPC为渐开线+cusp reflector曲线比渐开线+抛物线的集热管表面能流密度更大且分布更均匀。该结果对线性菲涅尔式聚光器的推广应用具有指导意义。     

A translational heat-bath model for foreign gas broadening of spectral lines—II. The T approximation

The theory of foreign-gas broadening is developed for a central potential by using the T approximation, in a Green's functions formalism. The translational degrees of freedom of the absorbing and foreign gases are separated from the internal degrees of freedom by a translational heat bath model. The line profile is expressed by a Lorentzian in which the half width and shift are functions of frequency. A general method is developed for calculating the half width as a function of frequency. The Lorentzian line profile obtained for a hard-core potential is compared with the explicit line profile obtained for weak potentials by the Born approximation. The results of the present paper are compared with those of other theoretical studies.