冲击压缩下蓝宝石光学性质的晶向效应

本文基于第一性原理计算方法,研究了a向、c向和r向蓝宝石理想晶体和含氧离子空位点缺陷晶体在0-180 GPa冲击压力范围内的光学性质.波长在1550 nm处理想晶体的折射率数据表明,在蓝宝石Corundum、Rh2O3以及CalrO_3相区,其折射率分别表现出强、弱以及强的晶向效应.波长在0-250 nm范围内理想晶体的能量损失谱结果指明,在Corundum和Rh_2O_3结构相区,其晶向效应不明显;在CalrO_3结构相,主峰附近的波段范围内,蓝宝石的能量损失谱有一定的晶向效应:c和r向的主峰强度基本相同,但a向主峰强度明显高于c和r向主峰强度.缺陷晶体数据表明:氧离子空位点缺陷对蓝宝石折射率和能量损失谱晶向效应的影响较微弱.     

空位缺陷和相变对冲击压缩下蓝宝石光学性质的影响

为了探究冲击压缩下蓝宝石光学性质的变化行为,本文采用第一性原理方法,在180 GPa的压力范围内计算了蓝宝石理想晶体和含空位点缺陷晶体的光学性质.吸收光谱数据表明,仅考虑压力和温度因素不能解释冲击消光实验的结果,而冲击诱导的氧离子空位点缺陷应该是导致该结果的一个重要原因.波长在532 nm处的折射率数据表明:1)蓝宝石的两个高压结构相变将导致其折射率明显上升;在Corundum和Rh_2O_3相区,其折射率将随冲击压力增大而降低;在CalrO_3相区,压力小于172 GPa时,其折射率随冲击压力增大而缓慢地降低,但172 GPa以上时折射率却随冲击压力增大而逐渐增大;2)空位点缺陷对折射率随冲击压力的变化规律有明显的影响.本文结果不仅有助于增强用空位点缺陷的物理机理来解释蓝宝石冲击透明性损伤现象的可靠性,而且对未来进一步的实验研究以及发展新型窗口材料有重要的参考作用.     

氟化锂和蓝宝石单晶冲击消光及其对辐射测温的影响

采用冲击波压缩原位光源技术结合时间分辨多波长高温计测量,研究了氟化锂和蓝宝石单晶样品的冲击消光现象,实验压力范围50～183了GPa,中心波长覆盖254～800 nm.结果表明,氟化锂单晶样品在实验压力下透过率变化不大,对界面温度的拟合值影响不明显,只是使表观发射率略有下降;当压力低于90GPa时,蓝宝石的消光情况同氟化锂接近,对界面温度的拟合影响也不明显;而当压力高于99 GPa时,蓝宝石呈现明显的消光衰减现象,实验测定的消光系数随压力增加而增加,与波长间呈反比关系,与文献报道250 0Pa高压消光特性一致.研究还发现,蓝宝石窗高压消光行为对界面温度的测量存在较大的影响,使得拟合温度明显偏低.本文研究对发展非透明材料冲击测温技术具有一定的参考价值.     

氟化锂和蓝宝石单晶冲击消光及其对辐射测温的影响

采用冲击波压缩原位光源技术结合时间分辨多波长高温计测量,研究了氟化锂和蓝宝石单晶样品的冲击消光现象,实验压力范围50~183GPa,中心波长覆盖254~800nm。结果表明,氟化锂单晶样品在实验压力下透过率变化不大,对界面温度的拟合值影响不明显,只是使表观发射率略有下降;当压力低于90GPa时,蓝宝石的消光情况同氟化锂接近,对界面温度的拟合影响也不明显;而当压力高于99GPa时,蓝宝石呈现明显的消光衰减现象,实验测定的消光系数随压力增加而增加,与波长间呈反比关系,与文献报道250GPa高压消光特性一致。研究还发现,蓝宝石窗高压消光行为对界面温度的测量存在较大的影响,使得拟合温度明显偏低。本文研究对发展非透明材料冲击测温技术具有一定的参考价值。     

冲击压缩下蓝宝石单晶散射消光的理论计算

考虑局部温升会引起折射率的变化,对蓝宝石体材及其内部绝热剪切带的折射率进行了理论计算。计算结果表明,绝热剪切带以及周围体材的折射率均随波长的增加而减小,并且二者之差在80GPa、99GPa、132GPa、183GPa和255GPa五个压力点处均高于0.02。在此基础上,本文提出并建立了冲击绝热剪切带散射消光的物理模型,并采用离散偶极子近似方法计算了蓝宝石在上述五个压力点处的散射消光谱。计算的散射截面随波长和压力的增加而减小;在计算出剪切带数密度后,所得散射系数与实验数据定性相符。本文研究取得的蓝宝石散射消光认识对于理解脆性材料动态变形的微细观机理及其冲击透明性变化具有一定的参照价值。     

冲击压缩下蓝宝石单晶散射消光的理论计算

考虑局部温升会引起折射率的变化,对蓝宝石体材及其内部绝热剪切带的折射率进行了理论计算。计算结果表明,绝热剪切带以及周围体材的折射率均随波长的增加而减小,并且二者之差在80GPa、99GPa、132GPa、183GPa和255GPa五个压力点处均高于0.02。在此基础上,本文提出并建立了冲击绝热剪切带散射消光的物理模型,并采用离散偶极子近似方法计算了蓝宝石在上述五个压力点处的散射消光谱。计算的散射截面随波长和压力的增加而减小;在计算出剪切带数密度后,所得散射系数与实验数据定性相符。本文研究取得的蓝宝石散射消光认识对于理解脆性材料动态变形的微细观机理及其冲击透明性变化具有一定的参照价值。     

冲击压缩下金属钯的结构相变

钯作为典型高压标定材料,研究其在极端条件下的结构变化以及热力学性质具有广泛需求并充满了挑战,特别是冲击加载下钯的固-固相变过程研究仍然匮乏.本文基于嵌入原子势,使用经典分子动力学方法从原子角度揭示了冲击载荷加载下钯的结构相变路径,在0—375 GPa的压力区间观察到一系列复杂的结构转变特征,从初始的面心立方(FCC)结构,至带密排六方(HCP)结构的层错体心立方(BCC)结构,直至完全熔化.在沿<100>晶向冲击下,在70.0 GPa发现了FCC-BCC相变过程,远低于之前研究中静高压的结果.此外,还发现了冲击方向依赖的相变点,在沿着<110>及<111>晶向冲击时FCC-BCC相变压力分别增加至135.8和165.4 GPa,同时相比完美晶体,引入缺陷会使FCC-BCC相变压强值有20—30 GPa的增幅,并通过势能分布的分析予以验证.本文发现冲击加载下钯的FCC-BCC相变压力大大降低的特殊现象,为钯在高压实验等极端条件下的应用提供了新的理论认识.     

蓝宝石动态损伤的时间演化特性

采用时间分辨的高温计技术和Doppler Probe System(DPS)系统,本文测量了冲击压缩下蓝宝石的光谱辐亮度历史和粒子速度波剖面,并对其隐含的动态损伤的时间演化特征进行了研究.当冲击压力为~52GPa时,r切蓝宝石的光辐亮度值随时间呈线性增长,而高达58GPa时,则呈现出两段不同的线性增长特征,并且后者增长速率明显高于前者,表现出急剧增长行为.结合蓝宝石的粒子速度历史剖面结果可得,在整个观测时间内,光辐射观察区域并未受到来自飞片自由面或样品边侧的稀疏波干扰,仅受到冲击压缩波作用.这表明实测光辐射信号仅与蓝宝石在冲击压缩下的动态变形有关.将光辐亮度历史变化特征与固体材料的失效破坏理论结合分析,蓝宝石中可能发生了剪切带的贯穿失效现象.进一步的压力和晶向相关性研究结果显示,此失效破坏现象出现的弛豫时间随压力的升高而变短,并且r切蓝宝石比m切样品更长.本文对理解蓝宝石动态损伤机理具有指导意义.     

100 GPa以上冲击压力区蓝宝石的近红外发光

采用三层夹心靶结构,利用铜箔与抛光蓝宝石之间良好的接触条件,使用辐射式高温计观测到c取向蓝宝石在130～172 GPa冲击高压下的红外辐射。实验信号显示,位于近红外波段的蓝宝石冲击辐射随着压力的增加而变强;强度对比显示,蓝宝石的近红外发射强于界面发射。基于冲击作用下滑移带的温度高于冲击平衡温度的概念,将蓝宝石体内滑移带温度作为蓝宝石发射温度代入线性吸收公式,从而将蓝宝石发光强度的增加和界面冷却引起的发光强度下降相结合;将得到的界面一蓝宝石发射强度数值模拟结果与实验结果相比较,发现二者能够重合。由实验信号的上升趋势得到三个压力下0.85μm近红外波长处蓝宝石的冲击吸收系数数值。     

铁冲击相变的晶向效应

采用基于火炮加载的三样品精细波剖面对比测量,研究了晶向效应对铁弹-塑性转变及体心立方结构(bcc,α相)至六角密排结构(hcp,ε相)相变特性的影响.观测到单晶铁异常的弹-塑性转变行为,这与基于位错密度描述的黏塑性本构模型计算结果相符,对应的Hugoniot弹性极限δ_(HEL)均大于6 GPa,且具有晶向相关性,即δ(111)/(HEL)δ(110)/(HEL)δ(100)/(HEL);系统获取了相变起始压力P_(PT)晶向相关性的实验数据,[100],[110]和[111]晶向的PPT实测值分别为13.89±0.57 GPa,14.53±0.53 GPa,16.05±0.67 GPa,其变化规律与非平衡分子动力学计算结果相符.上述结果揭示出冲击压缩下单晶铁存在塑性与相变微观机理的强耦合,为完善用于冲击实验描述的相场动力学模型提供了重要的实验支撑.     

强冲击压缩下LiF,Al2O3和LiTaO3 单晶的透光性

在二级轻气炮上,用高速电子相机扫描照相技术和改进的Mallory实验装置,对z切LiF,Al2O3(蓝宝石)和LiTaO3单晶材料的冲击透光性进行了对比测量,并用黑密度计提取出动态图像定量化的光强对比度变化曲线.结果表明,LiF单晶在102GPa压强下能够保持长时间的初始透光性不变,与公认的LiF具有优良的高压下透明性的认识一致.LiTaO3单晶在实验压力(139GPa)下变成基本不透明.而Al2O3单晶在131GPa冲击压力下则表现为透明性逐渐下降直至完全不透明.     

z切LiTaO3单晶的冲击相变研究

利用二级轻气炮加载下的冲击Hugoniot线(冲击波速度D-粒子速度u关系)和粒子速度剖面测量，结合基于密度泛函理论的平面波赝势计算研究了z切LiTaO₃单晶的高压相变.实验发现，D-u关系在u=0.95km/s附近出现明显拐折；实测波剖面中25.9 GPa和32.6 GPa时观测到弹-塑性双波结构，而终态压力为42.7 GPa和53.0 GPa时则为三波结构.上述结果都清楚地表明z切LiTaO₃单晶冲击相变的发生，相变起始压力约为37.9 GPa.同时，理论计算的菱形相(R3c对称群)压缩线与低压实验数据符合较好，而正交相(Pbnm对称群)压缩线则与扣除热压贡献的高压实验数据相符，由此推断z-切LiTaO₃的高压相为正交结构.从实验和理论上澄清了z切LiTaO₃的相变起始压力和高压相晶体结构的认识，研究工作亦对类似单晶材料的冲击相变研究有参考价值.     

强冲击压缩下LiF，Al2O3和LiTaO3单晶的透光性

在二级轻气炮上，用高速电子相机扫描照相技术和改进的Mallory实验装置，对z切LiF，Al₂O₃(蓝宝石)和LiTaO₃单晶材料的冲击透光性进行了对比测量，并用黑密度计提取出动态图像定量化的光强对比度变化曲线.结果表明，LiF单晶在102 GPa压强下能够保持长时间的初始透光性不变，与公认的LiF具有优良的高压下透明性的认识一致.LiTaO₃单晶在实验压力(139GPa)下变成基本不透明.而Al_{关键词： 2}O₃')" href="#">Al₂O₃ LiF 3')" href="#">LiTaO₃ 光学透明性     

多通道辐射高温计与VISAR的联合诊断技术

 利用二级轻气炮加载手段,开展了多通道辐射高温计结合可测量任意反射表面速度干涉仪（VISAR）的联合诊断技术研究。通过测量钽酸锂单晶的冲击相变,以确定联合诊断技术的可行性。结果显示,在同一发实验中,成功地获得了样品的界面速度剖面和光谱辐亮度历史,由此得到了钽酸锂单晶冲击相变的实验证据,表明该联合诊断技术是可行有效的。该技术对今后开展其它材料的高压物性研究具有一定的参考价值。     

Lu_2O_3晶体在高压下的光学性质第一性原理研究

本文采用第一性原理方法,计算了Lu_2O_3(氧化镥)的理想晶体和含氧、镥空位点缺陷晶体在100 GPa压力范围内的光吸收谱和折射率性质.结果表明:在100 GPa范围内, Lu_2O_3理想晶体在可见光及红外光区不具有光吸收现象,空位点缺陷的存在将导致吸收边红移,其中氧空位点缺陷引起的红移行为更显著,但这些吸收边仍未进入可见光区的高波段. 532 nm处的折射率数据表明,在立方结构和单斜结构相区, Lu_2O_3晶体的折射率随压力的增加而增大,高压结构相变以及氧、镥空位的存在也会使得折射率增大.结合温度效应分析推测, Lu_2O_3晶体在近红外区有可能透明.     

顽火辉石(Mg0.92,Fe0.08)SiO3的冲击相变和高压状态方程及其地球物理意义

 用阻抗匹配法和电探针技术在48~140 GPa冲击压力范围内对化学组分为(Mg_0.92, Fe_0.08)SiO₃、初始密度为3.06 g/cm³的天然顽火辉石进行了冲击压缩实验。根据本工作13发实验数据，结合McQueen等人的数据可以看出，(Mg_0.92, Fe_0.08)SiO₃顽火辉石在冲击压缩过程中，大约经历三个明显区域：低压相区，压力范围为0~40 GPa；混合相区，压力范围为40～67 GPa；高压相区，压力范围为68～140 GPa。在低压相区，D-u关系已由McQueen给出；而在高压相区（68～140 GPa），可由本实验数据得到。由叠加原理计算得到的混合物(Mg_0.92, Fe_0.08)O(Mw)+SiO₂(St)的D-u关系及p-ρ关系曲线明显偏离了实验数据的拟合曲线，从而排除了在高达140 GPa冲击压力下，钙钛矿结构的(Mg_0.92, Fe_0.08)SiO₃发生向氧化物化学分解相变的可能性。对高压相区的实验数据进行拟合，可以得到(Mg_0.92, Fe_0.08)SiO₃钙钛矿的Grüneisen参数γ。通过三阶Birch-Murnaghan有限应变状态方程，由冲击波实验数据得到了零压等熵体积模量K_0S=259.6(9) GPa及其对压力的一阶偏导数K′_0S=4.20(5)，其ρ₀=4.19 g/cm³。(Mg_0.92, Fe_0.08)SiO₃钙钛矿冲击压缩下的密度数据与PREM密度剖面吻合很好，支持钙钛矿为主要成分的下地幔模型。     

High-pressure phase transition of Bi2Fe4O9

The high-pressure behaviour of Bi2Fe4O9 was analysed by in situ powder and single-crystal x-ray diffraction and Raman spectroscopy. Pressures up to 34.3(8) GPa were generated using the diamond anvil cell technique. A reversible phase transition is observed at approximately 6.89(6) GPa and the high-pressure structure is stable up to 26.3(1) GPa. At higher pressures the onset of amorphization is observed. The crystal structures were refined from single-crystal data at ambient pressure and pressures of 4.49(2), 6.46(2), 7.26(2) and 9.4(1) GPa. The high-pressure structure is isotypic to the high-pressure structure of Bi2Ga4O9. The lower phase transition pressure of Bi2Fe4O9 with respect to that of Bi2Ga4O9 (16 GPa) confirms the previously proposed strong influence of cation substitution on the high-pressure stability and the misfit of Ga3+ and Fe3+ in tetrahedral coordination at high pressure. A fit of a second-order Birch–Murnaghan equation of state to the p–V data results in K0 = 74(3) GPa for the low-pressure phase and K0 = 79(2) GPa for the high-pressure phase. The mode Grüneisen parameters were obtained from Raman-spectroscopic measurements.     

相变及空位缺陷对高压下BeO光学性质的影响

为了探究BeO晶体能否成为冲击波实验中的候选窗口材料,本文采用密度泛函理论(DFT)的第一性原理方法,计算了150 GPa的压力范围内BeO理想晶体和含氧空位点缺陷晶体的光学性质.吸收谱数据显示,BeO高压结构相变对其吸收谱的吸收边几乎没有影响.并且,在150 GPa压力范围内,BeO理想晶体在可见光区没有光吸收行为.氧空位点缺陷的存在将使得其吸收边出现明显的红移现象,但在可见光区仍然没有光吸收(是透明的).波长在532 nm处的折射率数据表明:在BeO的WZ和RS结构相区,其折射率会随着压力增加而缓慢降低,而高压结构相变和氧空位缺陷将使得其折射率显著增大.计算数据分析表明BeO有成为冲击窗口材料的可能,并且本文所获信息将对未来进一步的实验有重要参考价值.