O_2/CO_2气氛下不同密度煤粉燃烧特性研究

本文将大同烟煤分为低(1.4 g/cm~3)、中(1.4～2.0 g/cm~3)、高(2.0 g/cm~3)3个密度段,进行不同密度原煤的工业和元素分析,利用热重分析仪研究了O_2/N_2、O_2/CO_2气氛(不同氧气浓度下)各样品的燃烧特性,并开展了反应动力学分析。结果显示在O_2/CO_2气氛下,随煤粉密度增加,煤粉最大失重速率减小,最大放热速率减小,燃尽温度升高;提高氧气浓度可降低燃尽温度。与O_2/N_2气氛相比,在氧气浓度相同的条件下,各样品在O_2/CO_2气氛下的着火温度、燃尽温度、表观活化能均升高。     

单颗粒流化床富氧燃烧特性研究

在二维热态可视化流化床实验平台上深入研究了O_2/N_2和O_2/CO_2气氛下单个煤颗粒燃烧特性。实验中流化床床温为1088 K,O_2浓度为10%~40%,拟球形煤颗粒粒径为6 mm,两根热电偶分别记录煤燃烧过程中颗粒中心及表面温度的变化规律。实验结果表明:O_2/CO_2气氛下O_2扩散速率低于O_2/N_2气氛,使得煤颗粒的平均表观燃烧速率、升温速率及温度峰值降低,燃尽时间延长;提高O_2浓度后燃烧特性得以改善。为获得与空气气氛相近的燃尽时间,O_2/CO_2气氛下O_2浓度约需25%,但O_2浓度需30%才可达到和空气气氛相近的燃烧温度峰值。     

O_2/CO_2条件下焦炭氮向NO的转化特性

本文以大同烟煤在固定床上制得的焦炭为研究对象,利用卧式管式反应器对不同工况下焦炭氮向NO的转化特性进行了实验研究。主要开展了18%O_2/N_2和18%O_2/CO_2气氛,分别在973 K、1073 K、1173 K、1273 K和1373K下的焦炭燃烧试验。实验结果表明:在18%O_2/N_2和18%O_2/CO_2气氛下,从973 K到1373 K,焦炭氮向NO的转化率呈现先增大后减小的趋势,在1073 K出现峰值。和O_2/N_2下相比,O_2/CO_2下焦炭氮向NO的转化率均有所下降。     

中美典型煤种的脱挥发分特性

本文以中美典型煤种为研究对象,研究了不同煤阶煤种在接近于工业炉膛的O_2/N_2和O_2/CO_2气氛下的脱挥发分特性。详细对比探究了煤阶和脱挥发分气氛对表观挥发分产率、元素释放率和挥发分热值的影响。研究结果表明;高挥发分煤在O_2/CO_2气氛下的高温快速脱挥发分产率低于O_2/N_2气氛;煤粉在O_2/N_2和O_2/CO_2气氛下脱挥发分过程中元素的释放率没有明显差异;单位kg煤粉中含有挥发分的热值随煤阶的增加而降低;单位kg高挥发分的烟煤、次烟煤和褐煤在O_2/CO_2气氛下的挥发分热值要低于O_2/N_2气氛。     

富氧燃烧条件下煤焦的燃尽特性

本文利用平面火焰携带流反应器研究了DT烟煤在富氧燃烧条件下的燃烧实验。采用灰示踪法分析煤焦的燃尽和元素释放特性,并采用等密度模型计算了基于氧化反应C+0.5O_2→CO的表观反应动力学参数。研究结果表明;煤粉在富氧燃烧条件下的燃尽慢于空气燃烧;富氧燃烧条件下,煤焦与CO_2的气化反应会导致煤焦表面对O的化学吸附,进而导致氧元素释放速率减慢;高氧浓度条件下,高浓度CO_2对煤焦燃尽的抑制作用大于CO_2气化反应对煤焦燃尽的促进作用,降低环境氧浓度可以逐步提高CO_2气化反应对煤焦燃尽的贡献。     

O_2/CO_2气氛下污泥与煤混燃特性研究

利用热重分析研究了O_2/CO_2气氛下污泥与煤混燃特性,基于热重(TG)和微商热重(DTG)分析曲线,分析了泥煤比、升温速率和气氛对污泥与煤混燃特性的影响。结果表明;在21%O_2/79%CO_2气氛下,污泥与煤混合物的着火温度随泥煤比的上升而显著降低,最大失重速率随着升温速率的提高而提高。随着氧浓度由21%提高到50%,燃尽温度从708.3℃降低至599.8℃,污泥与煤混合物的燃尽时间也明显缩短。21%O_2/79%N_2气氛下污泥与煤混合物的燃烧特性介于21%O_2/79%CO_2和30%O_2/70%CO_2气氛之间.     

密度泛函理论研究Rh_n(n=2-5)团簇与部分小分子体系的相互作用

采用密度泛函理论系统计算研究了Rh_n(n=2-5)团簇吸附小分子(H_2、O_2、N_2、NO、CO、NO_2、CO_2)体系的基态几何结构和电子结构特性.结果表明:N_2、NO、CO和CO_2在Rhn表面以物理吸附的形式存在,H_2和NO_2在Rhn表面发生化学吸附,O_2在Rhn表面的吸附与Rh团簇所含原子数目的奇偶性密切相关:O_2在含奇数原子铑团簇表面发生化学吸附、在含偶数原子铑团簇表面发生物理吸附;对于各小分子在Rhn表面的物理吸附而言,吸附能强弱顺序为NO(CO≈NO_2≈O_2)(CO_2≈N_2)H_2.     

煤焦O_2/CO_2燃烧反应性及结构演化的分子模拟研究

本文通过自编程序Fringe3D和Vol3D构建了具备一定孔隙结构特征的大尺度煤焦分子模型(碳原子数~40000),通过简化的分子模拟方法编程实现了煤焦O_2/CO_2燃烧微观反应过程的模拟。模拟结果表明:随着燃烧反应的进行,煤焦结构逐渐"缩核"变小,而煤焦结构尺寸的变化主要发生在燃烧后期。随着碳转化率的增大,低活性碳原子的数量逐渐减少,而高活性碳原子的数量先增加后减少。与空气燃烧相比,煤焦在O_2/CO_2气氛下的燃烧过程明显延迟,而煤焦比表面积的改变对煤焦反应性的变化有紧密关联。     

NO_2的自增宽及N_2O_4和CO_2外加气体压致增宽系数的激光磁共振方法测量

激光磁共振光谱方法被用来研究NO_2的v_3振转带谱线的线宽及压致增宽。通过实验测量及数据分析得到了NO_2的自增宽系数及外来气体N_2O_4和CO_2对它的压致增宽系数,γ_(NO_2-NO_2N_2O_4CO_2)=0.043±0.005,0.014±0.003,0.013±0.003MHz/Pa(HWHM),并由此得到了相应的碰撞截面。这些参数的获得对大气污染监测具有十分重要的意义。     

碳纳米管吸附分离CO2/N2混合物的分子模拟研究

本文采用巨正则蒙特卡罗模拟研究了烟气中CO_2/N_2混合物在不同管径碳纳米管(CNT)中的吸附分离性能,并分析温度及气相组成对混合物分离性能的影响。结果表明,在温度为300 K,压力为0.1 MPa时,(7,7) CNT有着最大的CO_2吸附量以及选择系数,分别为1.38 mol/kg和48.5。引入性能系数综合分析不同管径CNT的吸附分离特性,发现在温度低于315 K时应选用(7,7) CNT作为吸附分离CO_2/N_2的吸附剂,而高于315 K时应选用(6,6) CNT。在多阶段分离纯化过程中,在CO_2摩尔分数高于10%时应选用(7,7) CNT作为吸附分离CO_2/N2的吸附剂,反之则选用(6,6) CNT。     

O_2/CO_2气氛下焦炭氮转化的实验研究

利用热重-傅里叶红外联用(TG-FTIR)的方法对O2/CO2和O2/Ar气氛下大同煤焦燃烧过程中焦炭氮的转化进行了实验研究.结果表明,两种气氛下煤焦燃烧过程中焦炭氮会转化为HCN、HNCO、N2O等.与O2/Ar气氛下的实验结果相比,O2/CO2气氛下焦炭氮的转化时间延长,含氮气体产物的质量分数也存在差异.热解制焦温...     

高浓度CO2气氛下燃煤氮、硫污染物的释放特性

采用污染物在线分析仪、气相便携红外分析仪研究了程序升温条件下改变氧化介质时煤中氮,硫的释放特性以及含硫物相的浓度变化规律,探讨了不同气氛,CO2浓度与O2浓度单独变化时对NO、SO2析出特性的影响机理.结果表明:O2/CO2燃烧气氛下NO、SO2排放峰值及总量均低于O2/N2气氛.CO2气氛下烟气中存在大量的CO,有利于NO的降解,同时也促进了烟气中其他含硫物相的形成,随着CO2浓度的增加,特别是在燃烧后期,NO、SO2的排放显著降低.O2浓度改变对NO和SO2的释放影响不同:O2浓度升高促进了SO2的析出;但是O2浓度在一定范围内增加对NO的排放并无明显影响,随着O2浓度进一步增加,NO的释放峰向低温区迁移,同时排放量降低.     

混煤燃烧减少细微颗粒物生成的实验研究

本文将一种褐煤和一种烟煤进行不同混合比例(9∶1、7∶3、1∶1、3∶7和1∶9)和不同燃烧气氛(O2/N2和O2/CO2气氛)的沉降炉燃烧实验,采用低压撞击器(LPI)对燃烧生成的颗粒物进行收集,并对所收集的颗粒物开展生成浓度、元素组成等分析,研究了混煤燃烧减少细微颗粒物生成的作用机理及混煤比例、燃烧气氛对其的影响....     

Adsorption of CO_2 on MgAl layered double hydroxides: Effect of intercalated anion and alkaline etching time

The adsorption of CO_2 on MgAl layered double hydroxides(MgAl-LDHs) based adsorbents has been an effective way to capture CO_2,however the adsorption capacity was hampered due to the pore structure and the dispersibility of adsorption active sites.To address the problem,we investigate the effect of intercalated anion and alkaline etching time on the structure,morphology and CO_2 uptake performances of MgAl-LDHs.MgAl-LDHs are synthesized by the onepot hydrothermal method,followed by alkaline etching of NaOH,and characterized by x-ray diffraction,N_2 adsorption,scanning electron microscopy and Fourier transform infrared spectroscopy.The CO_2 adsorption tests of the samples are performed on a thermogravimetric analyzer,and the adsorption data are fitted by the first-order,pseudo-second-order and Elovich models,respectively.The results demonstrate that among the three intercalated samples,MgAl(Cl) using chloride salts as precursors possesses the highest adsorption capacity of CO_2,owing to high crystallinity and porous structure,while MgAl(Ac) employing acetate salts as precursors displays the lowest CO_2 uptake because of poor crystallinity,disorderly stacked structure and unsatisfactory pore structure.With regard to alkaline etching,the surface of the treated MgAl(Cl) is partly corroded,thus the specific surface area and pore volume increase,which is conducive to the exposure of adsorption active sites.Correspondingly,the adsorption performance of the alkaline-etched adsorbents is significantly improved,and MgAl(Cl)-6 has the highest CO_2 uptake.With the alkaline etching time further increasing,the CO_2 adsorption capacity of MgAl(Cl)-9 sharply decreases,mainly due to the collapse of pore structure and the fragmentized sheet-structure.Hence,the CO_2 adsorption performance is greatly influenced by alkaline etching time,and appropriate alkaline etching time can facilitate the contact between CO_2 molecules and the adsorbent.     

Pu(100)表面吸附CO2的密度泛函研究

采用广义梯度密度泛函理论的改进Perdew-Burke-Ernzerh方法结合周期性层晶模型,研究了CO₂分子在Pu（100）面上的吸附和解离.吸附能和几何构型的计算表明,CO₂以穴位C4O4构型吸附最为有利,吸附能为1.48 eV.布居分析和态密度分析表明,CO₂与Pu表面相互作用的本质主要是CO₂分子的杂化轨道2π_μ与Pu5f,Pu6d,Pu7s轨道通过强电子转移和弱重叠杂化的方式相互作用而生成了新的化学键.计算的CO₂→CO+O解离能垒为0.66 eV,解离吸附能为2.65 eV, 表明在一定热激活条件下CO₂分子倾向于发生解离性吸附.O₂,H₂,CO和CO₂在Pu （100）面吸附的比较分析表明,较低温度下的吸附强度顺序依次为O₂,CO,CO₂,H₂;较高温度下的吸附强度顺序依次为O₂,CO₂,CO,H₂. 关键词： 密度泛函理论 Pu （100） 2')" href="#">CO₂ 吸附和解离     

程序升温气化过程中氮的释放规律研究

采用 U 型管反应系统研究了不同煤种在程序升温条件下在四种气氛中反应时燃料氮的释放规律.研究发现热解时主要的含氮产物为 HCN,如果煤中含有较多的氧,即使在惰性气氛下也会释放出 NO.没有检测到 NH3 的生成,证实NH3 来源于 HCN 在焦表面的二次反应.N2O 仅在有氧气氛中气化时生成,说明氧气是 N2O 生成的必要条件.气化时的总固定氮 TFN 高于热解时,且气化剂中 O2 含量越高则总固定氮 TFN 越高.     

PbO对V_2O_5/TiO_2催化剂NH_3选择性催化还原NO的影响

基于铅在中国燃煤和MSW焚烧烟气中的特点,采用静态N_2物理吸附、NH_3化学吸附、程序升温表面反应、傅里叶变换红外光谱和催化剂活性评价的方法,研究了PbO对1 wt.%V_2O_5/TiO_2催化剂NH_3选择性催化还原NO的影响.结果表明,PbO使SCR催化剂活性降低.对于燃煤锅炉,PbO对V_2O_5/TiO_2催化剂的影响可以忽略不计;对于MSW焚烧炉,PbO是使V_2O_5/TiO_2催化剂失活的重要铅化合物.Pb覆盖在TiO_2表面上,与V活性位覆盖在TiO_2表面上的方式类似.催化剂的失活主要是由于PbO中和了催化剂表面Brφnsted酸性位的酸性,Brφnsted酸性位对于NH_3的吸附和活化起重要作用.     

处理污泥焦颗粒内部孔结构在燃烧过程中变化

在管式炉反应器中进行了1种污泥定温燃烧试验,进行了5个不同燃烬率样品的液氮静态容量法等温物理吸附试验.发现不同燃烬率的污泥样品孔分布特性相似,其孔系统可能主要是由一端封闭的不透气的孔构成;随着燃烬率的增加,比表面积、平均孔径和孔体积等参数变化不同;样品颗粒内孔表面分形维数随燃烬率的增长呈先降低再升高的趋势.     

低温太阳热与甲醇化学链整合能量释放机理实验初探

本文在低温太阳热能与CH3OH-Fe2O3化学链燃烧相结合控制CO2分离动力系统的基础上,进一步探讨了低温太阳热能品位提升的内在规律,分别揭示出辐照强度与CH3OH-Fe2O3反应特性、低温太阳热能品位提升的关联关系.本文采用溶胶凝胶法制作了Fe2O3反应颗粒,在热重反应器中进行了模拟太阳热能与甲醇化学链实验的初步研究,通过电镜,分析了反应前后金属氧化物的表面形貌特征.研究成果将为低温太阳热能与化学链燃烧整合能量释放新机理的研究提供理论依据和基础实验数据.     

非线性拉曼激光雷达测量CO2气体的研究

提出了利用气体的受激拉曼散射(SRS)效应激光雷达光源来探测大气中的CO2气体的新方法,设计出探测大气中CO2气体含量的非线性拉曼增益激光雷达,用Nd:YAG激光器(1064 nm)的三倍频光(354.7 nm)通过分别装有CO2气体和N2气体的拉曼管,分别得到CO2气体和N2气体的受激拉曼散射的一阶斯托克斯线(S1),并用S1线作为雷达的种子发射光源.通过实验得到拉曼管中的气压与S1能量的变化关系,对其优化条件和物理机制进行了分析.该实验方法已经成功测出了大气中CO2气体的回波电压信号.