外电场下含有缔合缺陷的ZnO/β-Bi2O3界面电学性能

电力设备的安全运行很大程度上取决于避雷器的过电压保护水平, ZnO压敏电阻因具有优异的非线性伏安特性而广泛应用于电力系统避雷器的核心元件.为了从微观结构上了解ZnO压敏电阻的电学性能,本文采用基于密度泛函理论的第一性原理对含有锌填隙Zn_i与氧空位V_o缺陷的ZnO/β-Bi₂O₃界面进行分析计算,并研究其在不同外电场下的相关电学性质.计算结果表明,弛豫后氧空位V_o缺陷发生迁移.在外电场的作用下,填隙Zn离子向界面处偏移,界面能在电场强度超过0.1 V/?后快速升高,界面之间的相互作用力变大,层间距减小,体系导电性迅速增强.采用差分电荷密度、功函数以及Bader电荷分析方法,计算出了界面处的势垒高度,证实了内建电场是ZnO压敏电阻具有非线性伏安特性的重要原因.采用态密度分析的方法,分析了原子轨道能级、陷阱能级以及能隙等微观参数对ZnO压敏电阻宏观导电性能的影响.本工作通过调控外电场的强度对含有缔合缺陷的ZnO/β-Bi₂O₃界面不同电气参...     

温度对ZnO/Al2O3(0001)界面的吸附、扩散及生长初期模式的影响

构建了一个ZnO沉积在α-Al2O3(0001)表面生长初期的模型,采用基于密度泛函理论的平面波超软赝势法进行了动力学模拟.发现在400,600和800℃的条件下界面原子有不同的扩散能力,因此温度对ZnO/α-Al2O3(0001)表面界面结构以及ZnO薄膜生长初期模式有决定性的影响.在整个ZnO吸附生长过程中,O原子的扩散系数大于Zn原子的扩散系数,O原子的层间扩散对薄膜的均匀生长起着重要作用.进一步从理论计算上证实了ZnO在蓝宝石(0001)上两种生长模式的存在,400℃左右生长模式主要是Zn螺旋扭曲生长,具有Zn六角平面对称特征,且有利于Zn原子位于最外表面.600℃左右呈现为比较规则的层状生长,且有利于O原子位于最外表面.模拟观察到在ZnO薄膜临近Al2O3基片表面处,Zn的空位缺陷明显多于O的空位缺陷.     

Cu_2O/ZnO氧化物异质结太阳电池的研究进展

介绍了近年来低成本Cu_2O/ZnO氧化物异质结太阳电池方面的研究进展.应用于光伏器件的吸收层材料Cu_2O是直接带隙半导体材料,天然呈现p型;其原材料丰富,且对环境友好.Cu_2O/ZnO异质结太阳电池结构主要有平面结构和纳米线/纳米棒结构.纳米结构的Cu_2O太阳电池提高了器件的电荷收集作用;通过热氧化Cu片技术获得的具有大晶粒尺寸平面结构Cu_2O吸收层在Cu_2O/ZnO太阳电池应用中展现出了高质量特性.界面缓冲层(如i-ZnO,a-ZTO,Ga_2O_3等)和背表面电场(如p~+-Cu_2O层等)可有效地提高界面处能级匹配和增强载流子输运.10 nm厚度的Ga_2O_3提供了近理想的导带失配,减少了界面复合;Ga_2O_3非常适合作为界面层,其能够有效地提高Cu_2O基太阳电池的开路电压V_(oc)(可达到1.2 V)和光电转换效率.p~+-Cu_2O(如Cu_2O:N和Cu_2O:Na)能够减少器件中背接触电阻和形成电子反射的背表面电场(抑制电子在界面处复合).利用p型Na掺杂Cu_2O(Cu_2O:Na)作为吸收层和Zn_(1-x)Ge_x-O作为n型缓冲层,Cu_2O异质结太阳电池(器件结构:MgF_2/ZnO:Al/Zn_(0.38)Ge_(0.62)-O/Cu_2O:Na)光电转换效率达8.1%.氧化物异质结太阳电池在光伏领域展现出极大的发展潜力.     

温度对α-Al2O3(0001)表面吸附生长ZnO影响的DFT研究

用密度泛函理论的甲面波赝势法对 ZnO 在α-Al_2O_3(0001)表面吸附生长进行了动力学计算.400、600、800℃时,平均每个 ZnO 的吸附能分别为4.16±0.08、4.25±0.11、4.05±0.23eV.温度对 ZnO/α- Al_2O_3(0001)界面有显著影响.400℃的 ZnO 的吸附生长中未出现 Zn 六角对称的偏转,计算得到 ZnO[10(?)0]明显平行于基片[10(?)0], 该温度有利于最外层为 Zn 原子的薄膜表面.600℃的 ZnO 吸附生长过程中存在两种表面结构,一种是表面原子终止于 Zn,ZnO 薄膜[10(?)0]//基片[10(?)0]；另一种结构是表面原子终止于 O,ZnO 薄膜[10(?)0]//基片[11(?)0],这两种表面结构有大约1.6eV 的能垒,后者更稳定.因此,600℃左右是蓝宝石上生长 ZnO 薄膜的理想温度,有利于形成 Zn-O-Zn-O-Zn-O 双层为单元的纤锌矿结构.该温度下,Zn-O 平均键长为0.190±0.01nm,其 ELF 值表明(基片)O-Zn-O 具有明显的共价键特征,而(Zn)O-Al(基片)表现出明显的离子健特征.800℃下,基片表面 Al、O 原子离解导致表面界面结构混乱,没有出现 Zn 六角对称结构.     

温度对ZnO/Al2O3(0001)界面的吸附、扩散及生长初期模式的影响

构建了一个ZnO沉积在α-Al₂O₃(0001)表面生长初期的模型，采用基于密度泛函理论的平面波超软赝势法进行了动力学模拟.发现在400，600和800℃的条件下界面原子有不同的扩散能力，因此温度对ZnO/α-Al₂O₃(0001)表面界面结构以及ZnO薄膜生长初期模式有决定性的影响.在整个ZnO吸附生长过程中，O原子的扩散系数大于Zn原子的扩散系数，O原子的层间扩散对薄膜的均匀生长起着重要作用.进一步从理论计算上证实了ZnO在蓝宝石(0001)上两种生长模式的存在，400℃左右生长模式主要是Zn螺旋扭曲生长，具有Zn六角平面对称特征，且有利于Zn原子位于最外表面.600℃左右呈现为比较规则的层状生长，且有利于O原子位于最外表面.模拟观察到在ZnO薄膜临近Al₂O₃基片表面处，Zn的空位缺陷明显多于O的空位缺陷. 关键词： 扩散 薄膜生长 2O₃(0001)')" href="#">α-Al₂O₃(0001) ZnO     

运用第一性原理研究氧化锌电阻阀片中氧空位与掺杂条件下ZnO晶体电学性质

为了比较Nb_2O_5、MnO_2、MgO三种添加剂对氧化锌电阻阀片电学性能影响,在微观层面模拟Nb、Mn、Mg三种元素分别掺杂ZnO完整超晶胞和带有氧空位缺陷的ZnO超晶胞,并运用第一性原理分析掺杂晶胞的特性.本文计算了晶体结构、掺杂形成能、氧空位形成能、能带结构、态密度、载流子迁移率、电导率等.结果表明,掺入Nb原子的掺杂体系晶格体积最大,Mg掺杂体系的形成能最大,稳定性最弱,Nb掺杂氧空位形成能最低,更容易引入氧空位.Nb掺杂的ZnO超晶胞禁带宽度最小,氧空位缺陷增大掺杂晶体的禁带宽度.在相同掺杂浓度和同等条件下,Mn掺杂的晶体电导率最高.     

金刚石/硅(001)异质界面的分子动力学模拟研究

采用分子动力学方法模拟研究了未重构的金刚石/硅(001)面相接触时界面层原子的弛豫过程及所形成的异质界面的结构特征.硅碳二元系统中原子间的相互作用采用Tersoff多体经验势描述.弛豫前沿[110]与[110]方向界面碳硅原子数之比均为3∶2.界面碳硅原子总数之比为9∶4.弛豫后金刚石与硅界面处晶格匹配方式改变为[110]方向基本上以3∶2关系对准,而[110]方向大致以1∶1关系对准.相应地,界面碳硅原子总数之比接近3∶2.界面下方部分第二层硅原子在弛豫过程中向上迁移至界面是引起这种变化的原因,同时该层其他原子及其底下一到两个原子层厚度的区域在[001]方向上出现一定程度的无序化转变倾向.金刚石/硅异质界面处的硅碳原子发生强烈键合,形成平均键长为0.189nm的硅碳键.研究证实,晶格匹配主要呈现界面及其附近硅原子迎合界面碳原子排列的特点. 关键词： 金刚石 硅 异质界面 分子动力学     

基于TiO2修饰层的量子点发光二极管设计及其性能

量子点发光二极管(QLEDs)具有色饱和度和色纯度高等优点,在照明与显示领域具有广泛应用前景,成为发光领域研究的热点之一.由于器件采用多层结构,表面和界面问题成为制约QLEDs发展的一个棘手问题.本文使用原子层沉积技术在氧化锌(ZnO)电子传输层和量子点(QDs)发光层之间插入不同厚度的二氧化钛(TiO2)薄层,对Zn...     

Mn掺杂ZnS(110)表面的电子结构和磁性

采用基于密度泛函理论的第-性原理方法,研究Mn掺杂ZnS(110)表面的电子结构和磁性.计算分析不同掺杂组态的几何参数、形成能、磁矩、电子态密度以及电荷密度.结果表明:单个Mn原子掺杂,替位于表面第二层的Zn原子时体系形成能最低,说明该层是最稳定的掺杂位置.对于两个Mn原子的掺杂,当Mn与Mn之间呈反铁磁耦合时体系最稳定.体系的总磁矩和自由Mn原子的磁矩差别很小,但是Mn原子的局域磁矩却依赖于Mn原子的3d态和近邻S原子的3p态的杂化作用,即受周围S原子环境的变化影响较大.此外,分析电荷密度图得出Mn原子替换Zn原子后与S原子形成了更强的共价键.     

第一性原理研究O_2和H_2O 在ZnO ■表面上的吸附行为

运用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理方法研究了O_2和H_2O单分子在ZnO■表面上的吸附行为.吸附位点主要考虑了表面的Zn顶位和Zn桥位,同时也考虑了其它可能的吸附行为.对于O_2在ZnO■表面上的吸附设计了9个模型,H_2O在ZnO■表面上的吸附设计了12个模型.通过形成能计算发现,O_2在表面上的吸附为正值,H_2O的吸附为负值.O_2和H_2O单分子在表面上发生分子吸附,未见解离形态.对于O_2吸附最稳定的结构是O_2分子与表面相邻的Zn原子形成了Zn_(slab1)-O_(ads1)-O_(ads2)-Zn_(slab2)桥连键.其它较为稳定的结构是O_(ads1)原子迁移到下一个表面重复晶胞的O原子位置附近,在表面上形成了Zn_(slab1)-O_(ads1)键,同时O_(ads2)原子扩散至表面沟渠上方.对于H_2O吸附,不论以何种方式吸附结构都比较稳定.其中最稳定的构型是O_(ads)迁移到下一个表面重复晶胞的O原子位置附近,形成了Zn_(slab1)-O_(ads)键以及O_(slab3)-H氢键.另外较稳定的构型是O_(ads)迁移到ZnO■表面台阶上方,形成了Zn_(slab1)-O_(ads)键以及O_(slab1)-H氢键.     

Rubrene作电子传输层的异质结有机太阳能电池

以Rubrene为电子传输层(ETL),制备了结构为ITO/MoO3(5nm)/Rubrene(50nm)/C60(45nm)/Rubrene(0,3,5.5,9.5nm)/Al(130nm)的有机太阳能电池.与没有ETL的器件相比,含5.5nmRubrene的电池的开路电压、填充因子、功率转换效率分别从0.68V,0.488,0.315%增加到0.86V,0.574,0.490%.实验结果分析表明:热的Al原子直接沉积在C60上,破坏了C60层,形成高功函数的C60/Al阴极,弱化内建电场,降低电池性能;当插入ETL后,C60层得到保护,热的Al原子沉积破坏了Rubrene层,形成了缺陷态能级,提高电池的内建电场,促进了电子的传输.进一步的单电子电池实验表明,缺陷态能级低于C60的最低未占据分子轨道.     

CdS/CdMnTe太阳能电池异质结界面与光电性能的第一性原理计算

CdS/CdMnTe异质结是具有集成分立光谱结构的叠层电池的"核芯"元件,是驱动第三代太阳能电池发展的核心引擎,其界面相互作用对大幅度提高太阳能电池的转换效率至关重要.本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算构建CdS (002), CdMnTe (111)表面模型及Mn原子占据不同位置的CdS/CdMnTe异质结界面结构模型,分析CdS (002), CdMnTe (111)表面及异质结界面的电子性质和光学性质.晶格结构分析表明, CdS/CdMnTe异质结的晶格失配度约为3.5%,弛豫后原子位置与键长均在界面处发生一定程度的变化.态密度分析发现异质结界面的费米能级附近不存在界面态,并且界面处的Cd, S, Te原子之间的轨道杂化可增强界面的结合能力.差分电荷密度分析显示,界面处发生了电荷的重新分配,电子由CdMnTe转移到CdS侧.光学分析显示, CdS/CdMnTe异质结主要吸收紫外光,吸收系数可达105 cm~(–1),但不同Mn原子位置的异质结光学性质也稍有差别.在200—250 nm范围, Mn原子位于中间层的异质结的吸收系数更大,但在250—900 nm范围内, Mn原子位于界面层的异质结吸收峰更高.本文合理构建了CdS/CdMnTe异质结模型,计算分析了其界面光电性能,可为提高叠层电池的光电转换效率提供一定的理论参考,为实现多带隙异质结的实验研究提供一定的理论依据.     

N-M(Cd,Mg)共掺闭口氧化锌纳米管场发射第一性原理研究

采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法, 分别研究了N掺杂和N-M(Cd, Mg)共掺(9, 0)型闭口氧化锌纳米管(ZnONT)的几何结构和场发射性能.结果表明: N原子能够提高体系帽端结构的稳定性; 随外加电场增强, 体系的态密度向低能方向移动, 最高占据分子轨道(HOMO)-最低未占据分子轨道(LUMO)能隙及有效功函数变小, 电荷向帽端聚集程度愈高. 体系态密度/局域态密度, HOMO/LUMO, 能隙及Mulliken电荷分析一致表明, N-Cd共掺可提高ZnONT的场发射性能, N-Mg共掺反而抑制其电子发射. 关键词： 第一性原理 ZnO纳米管 场发射 共掺杂     

氮掺杂(1120) ZnO 薄膜磁性质研究

采用基于密度泛函理论(DFT)和局域密度近似(LDA)的第一性原理分析了氮掺杂(1120) ZnO 薄膜的磁性质.首先,研究了一个N原子掺杂ZnO薄膜的磁性质,结果表明N 2p,O 2p和Zn 3d 发生自发自旋极化.其次,研究了二个N原子掺杂ZnO薄膜的磁性质,9个不同几何结构的计算结果表明N原子之间具有FM耦合稳定性,而且具体分析了N掺杂ZnO铁磁稳定性的产生原因.最后,讨论了氮 关键词： 第一性原理 半导体 铁磁性     

掺杂对金属-MoS_2界面性质调制的第一性原理研究

采用基于密度泛函理论的第一性原理赝势平面波方法,计算了卤族元素掺杂对金属-MoS_2界面性质的影响,包括缺陷形成能、电子能带结构、差分电荷密度以及电荷布居分布.计算结果表明:卤族元素原子倾向于占据单层MoS_2表面的S原子位置;对于单层MoS_2而言,卤族元素的掺杂将在禁带中引入杂质能级以及导致费米能级位置的移动.对于金属-MoS_2界面体系,结合Schottky-Mott模型,证明了卤族元素的掺杂可以有效地调制金属-MoS_2界面间的肖特基势垒高度.发现F和Cl原子的掺杂将会降低体系的肖特基势垒高度.相比之下,Br和I原子的掺杂却增大了体系的肖特基势垒高度.通过差分电荷密度和布居分布的分析,阐明了肖特基势垒高度的被调制是因为电荷转移形成的界面偶极矩的作用导致.研究结果解释了相关实验现象,并给二维材料的器件化应用提供了调节手段.     

α-Al2O3(0001)表面弛豫及其对表面电子态的影响

在周期边界条件下的κ空间中 ,采用基于密度泛函理论的局域密度近似平面波超软赝势法 ,对最外表面终止层为单层Al的α Al2 O3 超晶胞 (2× 2 ) (0 0 0 1)表面结构进行了弛豫与电子结构计算研究 .结果表明 ,最外表面Al-O层有较大的弛豫 ,明显地影响了表面原子与电子结构 ,布居分析表明表面电子有更大的几率被定域在O原子的周围 ,表现出O的表面态 .进一步分析了表面弛豫前后表面电子密度、态密度变化 ,表面能级分裂主要来自于O的 2 p轨道电子态变化 .通过对比弛豫前后的表面电子局域函数 (ELF)图 ,分析了表面成键特性 .     

二硫化钨/石墨烯异质结的界面相互作用及其肖特基调控的理论研究

采用第一性原理方法研究了二硫化钨/石墨烯异质结的界面结合作用以及电子性质,结果表明在二硫化钨/石墨烯异质结中,其界面相互作用是微弱的范德瓦耳斯力.能带计算结果显示异质结中二硫化钨和石墨烯各自的电子性质得到了保留,同时,由于石墨烯的结合作用,二硫化钨呈现出n型半导体.通过改变界面的层间距可以调控二硫化钼/石墨烯异质结的肖特基势垒类型,层间距增大,肖特基将从p型转变为n型接触.三维电荷密度差分图表明,负电荷聚集在二硫化钨附近,正电荷聚集在石墨烯附近,从而在界面处形成内建电场.肖特基势垒变化与界面电荷流动密切相关,平面平均电荷密度差分图显示,随着层间距逐渐增大,界面电荷转移越来越弱,且空间电荷聚集区位置向石墨烯层方向靠近,导致费米能级向上平移,证实了肖特基势垒随着层间距的增加由p型接触向n型转变.本文的研究结果将为二维范德瓦耳斯场效应管的设计与制作提供指导.     

微合金化元素对Fe-Al界面结合的第一性原理研究

利用第一性原理中的DFT理论研究了Fe/Al界面的能量学和电子结构,讨论了替位型掺杂的元素Zn、Mn、Ni在Fe/Al界面处的作用.结果表明:元素Zn、Mn、Ni都会优先替换界面处的Fe原子,使得界面结合能增加,体系更稳定,有利于界面的结合;跨界面的Fe原子与Al原子之间的电荷布居、键长以及差分电荷密度图的计算表明:掺杂后有利于跨界面的Fe-Al间成键,从而加强了Al层与Fe基体的结合,且结合强度由强到弱依次为:掺Zn>掺Mn>掺Ni;与实验比较吻合.最后对掺杂Zn的增韧机理加以解释.     

基于小分子半导体IEICO的高性能倍增型有机光电探测器

采用溶液法制备了结构为ITO/ZnO/P3HT∶IEICO/Al和ITO/PEDOT∶PSS/P3HT∶IEICO/Al的倍增型有机光电探测器,活性层中电子给体(P3HT)和电子受体(IEICO)的质量比为100∶1。以氧化锌(ZnO)为界面层的器件在正向与反向偏压下都能良好工作,而以PEDOT∶PSS为界面层的器件只能在反向偏压下工作。-15 V偏压下,与PEDOT∶PSS界面层器件相比, ZnO界面层器件的暗电流密度(2.2μA/cm~2)降低4倍以上,1.5 mW/cm~2光照下的光电流密度(3.7 mA/cm~2)提高3倍以上,外量子效率(External quantum efficiency,EQE)平均值(3262%)、响应度平均值(13.3 A/W)和探测灵敏度平均值(1.6×10~(13) Jones)分别提高4倍、4倍和11倍以上。这些结果表明,以ZnO为倍增型有机光电探测器的界面层,可以降低器件的暗电流密度并提高器件的EQEs,从而显著提高器件的光电性能。     

ZnS修饰对ZnO纳米棒：P3HT复合薄膜I-V性质的影响

本文通过化学浴沉积法获得了直径约为50 nm, 长度约为250 nm的ZnO纳米棒阵列, 引入纳米ZnS对ZnO纳米棒进行表面修饰, 分别制备得到了具有ITO (indium tin oxides)/ZnO/Poly-(3-hexylthiophene) (P3HT)/Au和ITO/ZnO@ZnS/P3HT/Au结构的多层器件. 通过I-V曲线对比讨论了两种结构器件的开启电压, 串联电阻, 反向漏电流及整流比等参数, 认为包含ZnS修饰层器件的开启电压、串联电阻、反向漏电流明显降低, 整流比显著增强, 展现出更优异的电子传输性能. 光致发光光谱分析结果证实由于ZnS使ZnO纳米 棒的表面缺陷产生的非辐射复合被明显抑制, 弱化了电场激发下的载流子陷获, 改善了器件的导电特性. 关键词： ZnO纳米棒阵列 表面修饰 电流-电压特性