双原子分子多光子电离强场效应的含时波包动力学研究

强激光非线性条件下分子的多光子电离过程呈现出较为明显的强场效应.由于这种效应不能用传统的量子微扰论来处理,"缀饰态"模型方法提供了物理图象清晰的处理光与物质相互作用的方案.本文基于含时波包动力学的基本理论,将激光场看作经典场,利用"缀饰态"模型研究了强场下双原子分子(NO、RbI等)的多光子电离过程.研究表明,激光场的强度、泵浦-探测脉冲延迟时间等对多光子电离光电子能谱的形状有着重要的影响,而这种影响是由光诱导势引起的.另外,在研究具有两个连续态的RbI体系时,自电离现象的发生也与势能面的交叉密切相关,并受外场强度的影响.本文计算模拟外场中分子的光电子能谱时所得到的强场效应对理解和实现原子分子过程的激光操控具有重要的意义.     

双原子分子多光子电离强场效应的含时波包动力学研究

强激光非线性条件下分子的多光子电离过程呈现出较为明显的强场效应．由于这种效应不能用传统的量子微扰论来处理。“缀饰态”模型方法提供了物理图象清晰的处理光与物质相互作用的方案．本文基于含时波包动力学的基本理论，将激光场看作经典场，利用“缀饰态”模型研究了强场下双原子分子（NO、RbI等）的多光子电离过程．研究表明，激光场的强度、泵浦-探测脉冲延迟时间等对多光子电离光电子能谱的形状有着重要的影响。而这种影响是由光诱导势引起的．另外，在研究具有两个连续态的Rbl体系时，自电离现象的发生也与势能面的交叉密切相关，并受外场强度的影响．本文计算模拟外场中分子的光电子能谱时所得到的强场效应对理解和实现原子分子过程的激光搛控具有重要的意义．     

多光子过程和自发辐射对激光诱导自电离的影响

利用反作用算符的方法,研究了一个单模激光场将原子从束缚能级激发到自电离能级的过程中,双光子过程和自发辐射过程的影响。研究结果表明:自发辐射对这种光电离过程的影响一般情况下是很小的,但光子能谱特性十分明确地表明,辐射主要来源于由态共振加强的喇曼过程;并显示了激光诱导自电离过程中的缀饰(Dressed)原子图像;双光子过程将使光电子能谱和光诱导自电离过程变得非常复杂,单光子和双光子过程所产生的光电子能谱,都具有多极大值结构。     

K_2分子在强激光场下的量子调控:缀饰态选择性分布

利用含时量子波包法理论研究了分子在强激光场条件下的量子调控.选取K2分子的三态模型(基态|X〉、激发态|B〉和电离态|X+〉)作为研究对象.在强激光场的作用下,激发态|B〉缀饰成两个子态:|α〉态和|β〉态.分析K2分子电离后的光电子能谱,可以得到缀饰态|α〉和|β〉的能量和概率分布信息.同时,根据分子的缀饰态理论,提出了K2分子的缀饰态选择性分布方案.研究表明:调节激光场的强度可以实现对缀饰态能量的调控,改变激光场的波长可以实现对缀饰态概率的选择性分布.     

双共振激发多光子电离过程中电离光电子谱的量子相干调制

利用缀饰态和微扰理论,研究了双共振激发多光子电离过程中电离光电子谱的量子相干特性,讨论了强场作用下激发脉冲的面积和脉冲间的延迟对多光子电离光电子谱的影响.结果表明,脉冲面积和脉冲间的延迟对电离光电子谱有明显的调制作用.当第一个脉冲的面积和脉冲间的延迟选取合适时,实现了多光子电离光电子谱Autler-Townes分裂以及电离光电子谱中干涉条纹的控制,并且利用这一量子相干控制实现了粒子在两个缀饰态之间的选择性布居;第二个脉冲面积的变化不影响两个缀饰态上的粒子布居几率,但对电离光电子谱有着明显的调制作用.     

利用强场多光子电离技术实现对多原子分子离子振动量子态的光学操控

利用飞秒光电子影像技术研究了碘甲烷分子在飞秒强激光场作用下的多光子电离动力学,在实验上实现了运用飞秒强场多光子电离技术对多原子分子离子的振动量子态进行光学操控.提高了飞秒激光的强度,从1.6×1013W/cm2提高到2.5×1013W/cm2.在增大的激光强度范围内,发现了新的能量组分,并对此进行归属.通过采集光电离的光电子影像可以得到强场电离后光电子的动能分布和角度分布两方面的信息,前期的研究主要侧重于讨论光电子动能随光强的变化,重点讨论了光电子角度分布随光强的变化,通过观察光电子角度分布的变化趋势对振动量子态调控机理进一步认识.     

Cooper极小值对基态原子多光子电离谱的影响

考虑到残留离子势对末态光电子的影响利用ＨＦＳ自洽场方法和改进的ＫＦＲ方法,研究了在圆偏振强激光场中,基态原子外壳层电子的多光子电离过程。发现在现有条件下,Ｃｏｏｐｅｒ极小值对ｐ、ｄ态电子的多光子电离谱没有影响,或者影响甚微,对ｓ态电子多光子电离谱的影响是广泛和深刻的,而且这一影响的程度与光子的能量和光场强度有较强的依赖关系。     

含时波包动力学方法研究飞秒激光场下NH3分子通过中间预解离态(A)的光电子能谱

本文首次利用二维含时波包动力学理论研究了飞秒激光场下NH3分子通过中间预解离态(A)的共振增强多光子电离光电子能谱(REMPI-PES),得到了与实验相同的结果.计算中应用多项式函数拟合从头算结果得到的内坐标下的二维解析势能面包括基态(X)、中间预解离态(A)以及其它准连续的电子-离子对态,并经坐标变换得到质量加权坐标系下的相应势能面.劈裂算符-快速傅立叶变换(FFT)方法是波包传播的基本方法.计算分析表明,脉冲的形状(强度、脉宽等)对光电子能谱有着很大的影响,能谱中的三组峰簇可以认为是由强场对势能面的影响引起的,因而强场效应是解释飞秒时间分辨光电子能谱的关键.这种思想对实现原子和分子过程的相干控制具有重要的意义.     

原子激发态在高频强激光作用下的光电离研究

本文通过数值求解动量空间的三维含时薛定谔方程, 研究了原子高激发态在高频激光脉冲作用下, 在电离阈值附近的光电子能谱和两维动量角分布. 研究结果表明: 在该能量范围内, 单光子电离过程的贡献是最主要的. 体系初态的主量子数可以由光电子能谱峰值的位置来确定; 体系初态的角量子数可以通过光电子的两维动量角度分布确定. 在比较宽泛的参数范围内, 这一规律不随入射激光的强度和脉冲时间宽度的改变而改变, 因此原则上可以利用它对原子的初态进行识别. 此外, 还研究了体系的初态为相干叠加态, 光电子动量谱随着叠加态相对相位的变化规律. 关键词： 阈上电离 激发态 高频激光脉冲 两维动量角度分布     

含时波包动力学方法研究飞秒激光场下NH3分子通过中间预解离态A^～的光电子能谱

本首次利用二维含时波包动力学理论研究了飞秒激光场下NH3分子通过中间预解离态A^～的共振增强多光子电离光电子能谱(REMPI—PES)，得到了与实验相同的结果。计算中应用多项式函数拟合从头算结果得到的内坐标下的二维解析势能面包括基态X^-、中间预解离态A^～以及其它准连续的电子-离子对态，并经坐标变换得到质量加权坐标系下的相应势能面。劈裂算符-快速傅立叶变换(FFT)方法是波包传播的基本方法。计算分析表明，脉冲的形状(强度、脉宽等)对光电子能谱有着很大的影响，能谱中的三组峰簇可以认为是由强场对势能面的影响引起的，因而强场效应是解释飞秒时间分辨光电子能谱的关键。这种思想对实现原子和分子过程的相干控制具有重要的意义。     

光电子谱的峰开关效应

在文献[12]的基础上研究了强激光场作用下自电离原子的光电子谱,发现了与强场多光子电离中相类似的峰开关效应,从而进一步证实了强场下二阶离化过程和光电子谱中高阶峰的重要作用.本文结果对已有的强场自电离理论作了重要修正. 关键词：     

Multiphoton atomic ionization in the field of a very short laser pulse

Closed analytic expressions are derived for the probability of multiphoton atomic and ionic ionization in a variable electric field ?(t), which are applicable for arbitrary Keldysh parameters γ. Dependencies of the ionization probability and photoelectron pulse spectrum on the shape of a very short laser pulse are analyzed. Examples of pulse fields of various forms, including a modulated light pulse with a Gaussian or Lorentz envelope, are considered in detail. The interference effect in the photoelectron energy spectrum during atomic ionization by a periodic field of a general form is examined. The range of applicability of the adiabatic approximation in the multiphoton ionization theory is discussed. The imaginary time method is used in the calculations, which allows the probability of particle tunneling through oscillating barriers to be effectively calculated.     

Controlling the XUV transparency of helium using two-pathway quantum interference

Atoms irradiated with combined femtosecond laser and extreme ultraviolet (XUV) fields ionize through multiphoton processes, even when the energy of the XUV photon is below the ionization potential. However, in the presence of two different XUV photons and an intense laser field, it is possible to induce full electromagnetic transparency. Taking helium as an example, the laser field modifies its electronic structure, while the presence of two different XUV photons and the laser field leads to two distinct ionization pathways that can interfere destructively. This work demonstrates a new approach for coherent control in a regime of highly excited states and strong optical fields.     

强激光场中双原子分子多光子激发的李代数方法

用“模拟势－李代数”方法研究了双原子分子在强激光场中的多光子振动激发，计算了跃迁几率与外场频率、时间的关系，讨论了有两个激光场时跃迁儿率所受的影响． 关键词：     

Multiphoton double ionization of Ar in intense extreme ultraviolet laser fields studied by shot-by-shot photoelectron spectroscopy

Photoelectron spectroscopy has been performed to study the multiphoton double ionization of Ar in an intense extreme ultraviolet laser field (hν ～ 21 eV, ～ 5 TW/cm2), by using a free electron laser (FEL). Three distinct peaks identified in the observed photoelectron spectra clearly show that the double ionization proceeds sequentially via the formation of Ar(+): Ar+hν→Ar (+) + e? and Ar2(+) + 2hν→Ar(+) + e?. Shot-by-shot recording of the photoelectron spectra allows simultaneous monitoring of FEL spectrum and the multiphoton process for each FEL pulse, revealing that the two-photon ionization from Ar(+) is significantly enhanced by intermediate resonances in Ar(+).     

强激光场诱导自电离中的相干效应

已有的强激光诱导自电离理论都未考虑二阶离化过程,而本文则详细研究了这种相干弛豫机制对光电子谱等的影响。结果表明,在以往文献讨论的光强范围内,许多物理性质将因此发生重要改变:(1)在某些条件下,谱线变窄(line-narrowing)效应会消失;(2)原有的光电子峰大为消弱;(3)与最新的多光子电离实验结果一致,高阶光电子谱峰随光强的提高急剧增强,在足够强的光场下将起主导作用。 关键词：     

Above-threshold ionization photoelectron spectrum from quantum trajectory

Many nonlinear quantum phenomena of intense laser-atom physics can be intuitively explained with the concept of trajectory. In this paper, Bohmian mechanics (BM) is introduced to study a multiphoton process of atoms interacting with the intense laser field: above-threshold ionization (ATI). Quantum trajectory of an atomic electron in intense laser field is obtained from the Bohm-Newton equation first and then the energy of the photoelectron is gained from its trajectory. With energies of an ensemble of photoelectrons, we obtain the ATI spectrum which is consistent with the previous theoretical and experimental results. Comparing BM with the classical trajectory Monte-Carlo method, we conclude that quantum potential may play a key role to reproduce the spectrum of ATI. Our work may present a new approach to understanding quantum phenomena in intense laser-atom physics with the image of trajectory.     

Angular distributions for double ionization of Li- by an ultrashort, intense laser pulse.

We predict photoelectron angular distributions for double ionization of Li- by both weak and intense ultrashort, linearly polarized laser pulses by direct numerical integration of the three-dimensional, time-dependent Schr?dinger equation. Li- is treated as a two-active electron system. Near threshold, for low intensity we recover general features of angular distributions for one-photon double ionization. For the intense field (multiphoton) case, the photoelectron angular distribution changes significantly, particularly in directions parallel and perpendicular to the laser polarization axis.     

Coherent Phase Control of Multiphoton Ionization in Three-Level Ladder-Type System

We present the theoretical investigation of photoelectron spectroscopy resulting from the strong field induced multiphoton ionization in a typical three-level ladder-style system. Our theoretical results show that the photo-electron spectral structure can be alternatively steered by spectral phase modulation. This physical mechanism for strong field quantum control is explicitly exploited by the time-dependent dressed state population. It is concluded that the phase-shaped laser pulses can be used to selectively manipulate the multiphoton ionization process in complicated quantum systems.