分子聚集体中激子-激子湮灭过程

分子的激发能量转移和电荷转移是提高光伏电池和发光二极管效率的关键问题,其中分子聚集体中的激子-激子湮灭过程是影响分子激发能量转移的重要方面,细致研究激子-激子湮灭的动力学过程并与相关的瞬间吸收谱信号对比对相关的理论和实验都有重要意义.本文在分子间弱耦合近似下,用经典的率方程,应用方酸分子的基本参数对激子-激子湮灭过程做了微观描述,通过改变相关参数,研究了外场激发强度、聚集体的偶极矩位形、分子内的衰变率等因素对激子-激子湮灭过程的影响,分析了激子在第一激发态和高阶激发态的驰豫时间、电荷转移相干时间、激子融合和湮灭时间之间的关系,得到的结论适用于高阶激发态能级能量约为第一激发态能级能量的2倍的分子组成的分子聚集体.研究发现,J型聚集体由于相干能量转移时间较短,比H型聚集体有更高的湮灭率.激发场强越强,激子-激子湮灭的效率越高.分子高阶激发态的衰变率是激子-激子湮灭过程的关键因素.     

极性晶体量子点中强耦合激子的内部激发态

在有效质量近似下,采用线性组合算符和幺正变换方法研究了极性晶体量子点中强耦合激子的内部激发态性质,导出了极性晶体量子点中强耦合激子的基态能量、第一内部激发态能量和激发能量随量子点半径的变化关系。对TlCl晶体进行数值计算,结果表明,量子点中强耦合激子的基态能量、第一内部激发态能量和激发能量随量子点半径的减小而增大。     

圆柱状量子点量子导线复合系统的激子能量和电子概率分布

建立了圆柱状量子点量子导线复合系统中激子满足的方程，用微扰论求出激子能量.以CdS/HgS/CdS/HgS/CdS圆柱状量子点量子导线复合系统为例，研究了系统中电子的概率分布和系统线度对激子能量的影响.结果表明：系统中电子、空穴以及激子的能量均随量子点高度h₀的增大而减小，电子-空穴相互作用对基态激子能量的影响要大于激发态；电子沿径向方向的概率分布呈起伏状，在轴线和表面附近的概率趋于零，而在R/2附近概率最大；在量子点附近电子沿轴向方向的概率分布呈振荡特征 关键词： 量子点 量子导线 激子 能量     

共轭高分子中激子演化过程的非绝热动力学研究

有机共轭高分子受光激发或被电荷掺杂后可能会产生各种激发状态的激子,激子的演化过程对有机发光光谱有着至关重要的影响.通过非绝热动力学演化的方法模拟了受光激发后有机高分子中激子驰豫的动力学过程,结果表明高激发态激子不稳定,由于电声耦合作用,高激发态激子会持续向低激发态激子演化,同时,低激发态激子的复合发光会发生红移.稳定的激子复合发光光谱中,基态激子发光强度最大,可高达70-80%;第一激发态激子及其它激发态激子发光强度的总和不超过20%.     

共轭聚合物中受激吸收与受激辐射的量子动力学研究

基于扩展的一维SSH紧束缚模型结合非绝热的分子动力学方法,理论研究了共轭聚合物分子(PPV)在光脉冲作用下受激吸收和受激辐射的量子动力学过程.首先,设定分子初始处于基态,讨论了受激吸收过程中不同的电子受激跃迁模式与光激发脉冲的关系.通过对终态的分析,发现分子受激后只能产生电子-空穴的束缚态,包括:激子、双激子和高能激子.计算了各种激发态的产率,特别是,给出了各种激发态产率与光激发能量的定量关系.此外,基于实验,分别讨论了光激发强度对高能激子和双激子产率的影响,并与实验结果进行了比较.最后,设定分子初始分别处于激子和双激子态,研究了分子内定域能级之间的受激辐射过程,并简单讨论了激子和双激子受激辐射与光激发能量及强度的关系.     

利用重正化激子方法计算离域离子态或激发态的一阶分子性质

近年来,重正化激子方法已快速发展为一种新兴的低标度从头算激发态量子化学方法. 该方法假定大体系的整体激发态是其若干子体系局域激发态的线性组合,并利用有效哈密顿理论来高精度计算这些局域态之间的耦合. 在本文中,通过将有效哈密顿理论拓展到普适的有效算符方案,实现了重正化激子方法对于大体系离域电子态的一阶分子性质(如电荷布居、跃迁偶极矩)的高效计算. 对于四种不同的分子聚集体(氨、甲醛、乙烯、吡咯)的离域离子态和激发态的重正化激子计算测试证实：新方法可以同时实现大体系低能离域电子态的能量和波函数性质的高效高精度计算.     

凝聚态体系中激发态载流子动力学研究

激发态动力学是凝聚态物理中至关重要且富有挑战的科学问题,不仅需要从时间、空间、能量和动量等多个维度来描述,同时还需要考虑各种准粒子的相互作用以及多体效应.本文聚焦凝聚态体系激发态动力学的理论和应用研究,结合含时密度泛函、GW-BSE与面跳跃方法,发展了激发态动力学第一性原理计算软件Hefei-NAMD,构建了可以同时从时间、空间、动量、能量、自旋等多个维度研究凝聚态体系激发态动力学的理论和程序框架,并实现了自旋分辨的GW+real-time BSE(GW+rtBSE)激子动力学.利用这套方法,研究了凝聚态体系激发态动力学的许多问题,包括界面电荷转移动力学、电子空穴复合动力学以及二维TMD材料的谷激子动力学等.这些研究从第一性原理计算的角度,模拟激发态载流子在实空间、能量空间和动量空间的含时演化,为凝聚态体系的激发态动力学及准粒子耦合过程提供了深刻细致的理解.     

利用重正化激子方法计算离域离子态或激发态的一阶分子性质（英文）

近年来,重正化激子方法已快速发展为一种新兴的低标度从头算激发态量子化学方法.该方法假定大体系的整体激发态是其若干子体系局域激发态的线性组合,并利用有效哈密顿理论来高精度计算这些局域态之间的耦合.在本文中,通过将有效哈密顿理论拓展到普适的有效算符方案,实现了重正化激子方法对于大体系离域电子态的一阶分子性质(如电荷布居、跃迁偶极矩)的高效计算.对于四种不同的分子聚集体(氨、甲醛、乙烯、吡咯)的离域离子态和激发态的重正化激子计算测试证实:新方法可以同时实现大体系低能离域电子态的能量和波函数性质的高效高精度计算.     

ZnO薄膜的激子能量和束缚能的计算

采用有效质量近似，将耦合在一起的6×6价带本征方程分开来考虑, 取激子试探波函数为z方向和x-y平面分离的形式，用变分法计算了ZnO薄膜重空穴带激子基态能、第一激发态能、束缚能和激子的半径随薄膜厚度的变化关系，并讨论了电子波函数的量子隧穿效应对厚度d<2.0 nm薄膜的能量修正. 关键词： 激子 ZnO薄膜 纤锌矿     

抛物类氢杂质量子点的光吸收

在精确对角化方法得到的系统哈密顿方程的能量和波函数的基础上,我们利用密度矩阵方法计算了抛物类氢杂质量子点中激子的基态(L=0态)跃迁到第一激发态(L=-1态)的光吸收系数.     

强耦合表面极化子的激发能量

采用线性组合算符方法及幺正变换方法研究了电子与表面光学(SO)声子和体纵光学(LO)声子均为强耦合的表面极化子的激发态性质.计算了体系的有效哈密顿量、振动频率和体系由基态向第一激发态跃迁所需的激发能量.     

无限深量子阱中强耦合极化子的基态结合能

研究了无限深量子阱中极化子的基态性质,采用线性组合算符和变分相结合的方法导出了强耦合极化子的振动频率λ、基态能量E₀和基态结合能E_b,讨论了阱宽L和电子-LO声子耦合强度α对强耦合极化子的振动频率λ、基态能量E₀和基态结合能E_b的影响。通过数值计算,结果表明:强耦合极化子的振动频率和基态结合能随阱宽L的增大而减小,随电子-LO声子耦合强度α的增强而增大;基态能量随阱宽L的增大而减小,其绝对值随电子-LO声子耦合强度α的增强而增大;当量子阱阱宽L趋近于无限大和无限小两种极限情况下,分别与三维和二维极化子的结果相一致。     

半导体量子点中弱耦合激子的性质

研究了抛物型半导体量子点中弱耦合激子的性质,在有效质量近似下,采用线性组合算符和幺正变换的方法,导出了抛物型半导体量子点中激子的基态能量。讨论了量子点半径和受限强度对半导体量子点中弱耦合激子的基态能量的影响。以GaAs半导体为例进行了数值计算,结果表明:在弱耦合情况下,重空穴激子和轻空穴激子的基态能量随量子点半径的减小而增大,随受限强度ω₀的增强而增大。     

抛物量子点中强耦合束缚极化子的性质

采用Pekar类型的变分方法研究了抛物量子点中强耦合束缚极化子的基态和激发态的性质。计算了束缚极化子的基态和激发态的能量、光学声子平均数。讨论了量子点的有效束缚强度和库仑束缚势对基态能量、激发态能量以及光学声子平均数的影响。数值计算结果表明:量子点中强耦合束缚极化子的基态和激发态能量及光学声子平均数均随量子点的有效束缚强度的增加而减小,基态、激发态能量随库仑束缚势的增加而减小,光学声子平均数随库仑束缚势的增加而增大。     

束缚磁极化子的性质

采用线性组合算符和幺正变换方法分别导出弱、强耦合情形下束缚磁极化子的振动频率和基态能量.结果表明库仑场的存在使得磁极化子的基态能量的绝对值变小.     

库仑场对抛物量子点中强耦合极化子性质的影响

采用线性组合算符和幺正变换方法研究了在库仑场束缚下抛物量子点中强耦合束缚极化子的振动频率和基态能量。并对其进行了数值计算,结果表明:强耦合束缚极化子的振动频率和基态能量随量子点的有效受限长度的增加而减小,随电子-LO声子耦合强度的增加而增加,束缚极化子的基态能量随库仑势的增加而减小。     

磁场中束缚极化子的有效质量

研究磁场中束缚极化子有效质量的性质,采用改进的线性组合算符和变分法讨论了磁场中强、弱耦合极化子的振动频率和有效质量与磁场B和库仑势的关系。以RbCl晶体为例进行了数值计算,结果表明:强耦合束缚磁极化子的振动频率λ和有效质量m^*随磁场B的增加而增大。弱耦合磁极化子的振动频率λ也随磁场的增加而增加,并且发现由于库仑势的存在,使得强耦合束缚磁极化子的振动频率λ和有效质量m^*有所增大。弱耦合磁极化子的有效质量仅和耦合强度α有关。     

极性晶体中极化子效应对界面强耦合激子性质的影响

在Huybrechts关于强耦合极化子的模型基础上,采用LLP变分法研究了极性晶体中激子与IO声子强耦合、与LO声子弱耦合体系的基态能量,推导出了激子的自陷能和诱生势的表达式,并以AgCl/AgBr晶体为例进行了数值计算,结果表明,激子的自陷能不仅与激子的坐标z有关,而且电子-空穴间距离ρ对激子自陷能的影响也十分显著;激子的诱生势不仅与电子-空穴间距离ρ有关,而且激子距离晶体界面的位置z对诱生势的影响也十分显著.     

表面极化子光学声子平均数的磁场和温度依赖性

采用变分法、幺正变换和拉格朗日乘子法,研究了有限温度下纯二维晶体中表面磁极化子的性质.讨论了表面光学声子平均数、磁极化子振动频率λ与磁场B、温度T及Lsgrange乘子u之间的关系.对KCl晶体进行了数值计算,结果表明:磁极化子振动频率、表面光学声子平均数均随磁场B的增强而增加,且随温度T升高而增加.当bgrange乘子u超出慢电子范围时磁极化子振动频率、表面光学声子平均数均随u增加而增大且变化越来越显著.