低温相偏硼酸钡(β-BaB_2O_4)晶体倍频系数的计算

本文从“离子基团理论”出发,并考虑A位离子晶格电场对(B_3O_6)~(3-)环的影响,采用CNDO/S近似计算了(B_3O_6)~(3-)基团的分子轨道,进而求得低温相偏硼酸钡(β-BaB_2O_4)晶体的倍频系数。计算结果与实验值符合,由此进一步证实了这一论点:β-BaB_2O_4晶体的倍频系数主要来自(B_3O_6)~(3-)基团中共轭π轨道的贡献。计算结果还表明,CNDO/S型近似是一种计算晶体中共价键基团分子轨道的有效方法。     

新型倍频晶体β-BaB_2O_4的光谱测定

低温相BaB_2O_4晶体似下简称β-BaB_2O_4)是我所寻找和培养的一种新型晶体材料.文献[1,2]报道了这种晶体材料的相图研究和结构测定. β-BaB_2O_4在紫外、可见和近红外光区具有良好的透光性能,它的透射能力甚至可以达到远紫外区的190nm.在远紫外区(波长低于 210nm),由于空气中氧对紫外光的吸收[3],给光谱测定带来了很大的困难.对该光区的光谱测定,国内还未见报道.抽真空把样品室和光路上的氧分压降低到10-2—10-3Torr[3],可以在性能较好的光谱仪器上测定145—210nm范围的光谱,因此远紫外区也称为真空紫外区.另一种办法是采用在该光区透明…     

偏硼酸钡晶体本征吸收边的实验研究

本文测定了偏硼酸钡(β-BaB_2O_4)晶体在紫外-真空紫外波段(50nm～350nm)的吸收光谱,及其随温度的变化.用带际间接光学跃迁的理论完满解释了吸收光谱的特性.进而,获得了该晶体的间接边位置为E_o=6,24eV(室温),E_O随温度的变化平均为-6.5×10~(-4)eV/K(288K～363K).此外,还得到了参予带际间接光学跃迁的六种声子的类型和德拜温度.     

偏硼酸钡晶体晶格振动的群论分析与喇曼光谱

本文对新型紫外倍频晶体偏硼酸钡(β-BaB_2O_4)的晶格振动进行了群论分析。该晶体的空间群为C_3~4(R3)。用位置对称性方法对它的振动模的对称性进行分类,得到:P=126A+126E,全部振动模均为极性晶格振动模。我们还计算了各种几何配置下晶体的喇曼散射效率。同时,本工作首次获得偏硼酸钡晶体在各种不同几何配置下的喇曼散射光谱。运用群论分析的结果,利用“层状分子性结构”模型,对谱图出给了初步识别。     

使用基团理论计算KB_5O_8·4H_2O晶体的倍频系数

本文使用基团理论计算KB_5O_8·4HO_2O(简称KB5)晶体的倍频系数,得到d_(31)=2.61×10~(-10)esu,d_(32)=007×10~(-10)esu,d_(33)=3.26×10~(-10)esu,与实验值符合较好。计算结果表明:氢键对KB5晶体的倍频系数有影响。本文还分析了KB5晶体倍频系数小的起因,除去[B_5O_6(OH)_4]~(-1)基团的微观倍频系数小外,还在于基团的空间排列方式不利,导至最大的微观倍频系数X_(123)相互抵消。最后,本文提出了在含四配位硼原子的硼氧化合物中寻找倍频新材料的结构判据。     

使用CNDO/S型近似方法计算NaNO_2晶体的倍频系数

本文使用CNDO/S型近似方法,计算(NO_2)~(-1)的单电子分子轨道,然后按基团理论的通用计算程序计算NaNO_2晶体的倍频系数,计算值和实验值符合得较好,计算结果明确指出:NaNO_2晶体倍频系数各向异性的原因来自基团的共轭π轨道,另外,本文的计算表明,有可能对非线性光学新材料探索提供计算机的预测。 本文还就非线性光学效应的双能级模型作了讨论,并指出了它的局限性。     

用ZCTC晶体倍频半导体激光的紫光输出

报道了新型金属络合物非线性光学材料ZCTC（硫氰硫锌镉）晶体的光学性质。测量了ZCTC晶体的折射率,计算了其相位匹配角度。进行了半导体激光（LD）室温下直接倍频实验。当808nm基频GaAlAs半导体激光功率为473mW时,获得了390μW、4040μnm紫光输出。实验表明ZCTC晶体是一种优良的半导体激光倍频紫外非线性光学材料。     

1.06μm激光的高效率三倍频

本文用数值法求得三波耦合幅度方程的大信号解:并给出了时间高斯型光束倍频和三倍频效率的计算方法,提出了在中小基波功率密度下实现高效率三倍频的方案.用β-BaB_2O_4晶体I型倍频、KD P Ⅱ型三倍频,在激光器输出能量为365mJ时,获得了41.8%的三次谐波能量转换效率.     

利用β-BaB_2O_4晶体的铜蒸汽激光倍频

本文报道用铜蒸汽激光器和β-BaB2O_4倍频晶体产生波长为255nm和289mm的紫外相干光.当输入基波的平均功率为0.5W时,可产生平均功率约3.5mW,峰值功率约7W的倍频波.倍频效率约为0.7%.整个实验装置十分简单.     

钙钛矿型晶体的倍频系数和离子位移、能带结构间的关系

1974年作者提出了“非线性光学效应的离子基团理论”^[1]，并据此对钙钛矿型等体系的倍频系数作了理论计算，得到了很好的结果。本文进一步使用作者1981年建议的“晶体倍频系数的平均能带近似计算法”^[2]，从能带理论出发计算了钙钛矿型晶体的倍频系数。计算结果表明：（1）由“平均能带近似法”仍可得到“钙钛矿型晶体倍步效应基团理论”^[1]的几个基本论点，并给出后者的近似等级；（2）充分揭示了SrTiO3、KTaO3晶体电场感应倍频系数χ333^(2ω）／χ311^(2ω)比值的变化与中心B离子的相对位移、能带结构、B－O键离子性之间的关系；（3）通过倍频系数和能带结构关系的研究，有可能把晶体倍频系数作为检验能带结构是否正确的一个新的数据；（4）由本文的计算公式，可以计算出在外电场作用下中心B离子相对于配位体氧原子的位移量△Z，并和外电场作用下的感应自发极化Ps的实验值相一致。     

基于级联倍频机制无啁啾激光脉宽随晶体位相失配量的非线性变化

在无啁啾激光脉冲的非线性压缩过程中,基于级联倍频机制,对影响脉冲压缩的敏感因素——晶体位相失配量进行了理论分析和实验验证。当入射基频激光(即1ω光,波长为800nm,脉宽为278fs)进入I类二倍频β-BaB2O4(BBO)晶体后,随着晶体位相失配量的增加,基频光的输出脉宽先降后升,这种趋势可总结为"U"字形非线性变化;当位相失配量为40mm-1时,脉宽缩至最小,此时脉宽压缩比最大。     

聚片多畴LiNbO_3晶体的倍频效应

通过对聚片多畴LiNbO_3晶体倍频效应的研究,从实验上对Bloembergen等人所提出的准位相匹配理论进行了细致的检验。首先运用Maker条纹法在实验上直接测定了单畴LiNbO_3晶体在e~ω·e~ω→e~(2ω)非位相匹配下的倍频光强,并采用角度扫描和温度扫描方法,以获得满足准位相匹配条件时的不同片数的聚片多畴晶体的最大倍频强度,从而验证了聚片多畴晶体倍频相对光强与片畴数N成平方关系。在N<200时,取得令人满意的结果。把聚片多畴晶体的倍频光强与同质量同长度单畴晶体在o~ω·o~ω→e~(2ω)位相匹配下的倍频光强进行比较,其倍频强度提高一个数量级之多。最后,还从实验上讨论了倍频增强效应的结构敏感性。     

晶体电光和非线性光学效应的离子基团理论(Ⅱ) 利用(IO_3)~(-1)离子基团的分子轨道计算α-LiIO_3晶体的倍频系数

本文对碘酸盐晶体的倍频效应提出了一个(IO_3)~(-1)离子基团模型,并用(IO_3)~(-1)离子基团的分子轨道计算了α-LiIO_3的倍频系数,计算值和实验值符合得很好。由此得出以下结论:碘酸盐晶体的倍频效应主要由(IO_3)~(-1)离子基团和它的共价键轨道所决定。而在(IO_3)~(-1)离子基团中,对倍频效应作出主要贡献的是碘的孤对电子轨道和氧的|2σ>,|2P_y>轨道。     

高峰值功率KDP晶体四倍频266nm紫外激光器

报道了一种灯泵浦结构的Nd:YAG晶体电光调Q高峰值功率266nm紫外激光器。结合磷酸二氢钾(KDP)晶体性质,基于倍频理论,分析了考虑走离效应情况下存在相位失配量时KDP晶体长度对转换效率的影响。该激光器采用紧凑的平平腔结构,灯泵浦Nd:YAG晶体电光调Q 1064nm激光作为基频光,腔外采用Ⅱ类匹配磷酸钛氧钾(KTP)和Ⅰ类匹配KDP分别作为二倍频和四倍频晶体。利用能量计、示波器等仪器进行测量,激光器重复频率1Hz时,获得脉宽6.0ns,单脉冲能量35mJ的266nm紫外激光输出,峰值功率高达5.83 MW;当重复频率10Hz时,获得单脉冲能量28.9mJ的266nm紫外激光。532~266nm转换效率最高可达31.9%。利用该高峰值功率、窄脉宽266nm紫外激光器,能够实现激光打标、激光雕刻。     

无机-有机杂化非线性光学晶体材料LAP和d-LAP晶体红外吸收边计算

根据双原子谐振子模型近似,提出了估算分子晶体材料红外吸收边的理论方法,然后利用超分子量子化学从头算,计算了L-精氨酸一水磷酸盐(LAP)晶体和氘化L-精氨酸一水磷酸盐(d-LAP)晶体单元超分子的红外振动光谱,其中LAP晶体超分子计算值与晶体红外光谱实验值吻合,表明超分子计算能有效地模拟无机-有机杂化非线性光学晶体的红外振动光谱。在归属了超分子重要基频线后,分析其红外强度,并估算了泛频频率。根据我们提出的方法,估算了这两种晶体的红外吸收边,结果与实验值较吻合。表明我们建议的理论方法是合理的。此外,通过计算表明,如果非线性光学晶体材料的红外吸收边是由与活泼H有关的伸缩振动泛频频率决定,那么活泼H的氘化是一种改善红外吸收边的有效途径。     

半花菁衍生物分子第一超极化率频率色散效应的理论研究

采用含时耦合微扰(TDHF)和多态求和(SOS)方法计算了半花菁衍生物分子生色团4-N,N-dimethylami-no-4′-N′-methylstilbazolium(DAS)的第一超极化率频率色散效应。采用组态相关(INDO/CI)方法计算了分子的前线轨道性质。计算结果表明半花菁衍生物分子最大吸收波长约为480nm,与实验结果十分吻合;第一激发态对体系非线性光学性质起决定作用。在红外波段(800~2500nm),随着基频光频率的增大,二次谐波β(-2ω;ω,ω)和电光效应β(-ω;ω,0)都随之增大,但是β(-2ω;ω,ω)增加的幅度要大于β(-ω;ω,0)。在远红外区β(-2ω;ω,ω)的色散曲线变化比较平缓,到了近红外区(λ<1300nm)共振增强效应逐渐明显。基频光波长为1064nm时,β(-2ω;ω,ω)的含时耦合微扰计算值约为(380±5)×10-30esu。在较高频率时,采用多态求和方法计算应考虑其他态的贡献。此外,还讨论了基组效应对含时耦合微扰计算的影响。     

基于Nd∶YAG/Cr∶YAG复合晶体的全固态紫外激光器

被动调Q产生1064 nm脉冲激光在腔外聚焦后入射到KTP中,产生532 nm的倍频光,再通过LBO和频产生355 nm激光。当抽运功率为3.4 W时,基频光调Q输出平均功率为350 mW,峰值功率达3.5 kW。腔外二倍频532 nm绿光输出平均功率为110 mW,用Ⅰ类相位匹配LBO晶体和频获得36 mW的355 nm的紫外激光输出,三倍频效率(1064~355 nm)达到10.2%。由于Cr∶YAG晶体达到饱和吸收后,会呈现出各向异性的特征,对基频光的偏振状态有很大影响。实验中必须合理放置复合晶体,使基频光的偏振状态为近似线偏振以提高转换效率。     

Al_2O_3从CaIrO_3结构转变为U_2S_3结构的相变对其高压下光学性质的影响

采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理方法,计算了Al_2O_3晶体在高压下的光学性质.结果表明:(1)Al_2O_3从CaIrO_3结构转变为U_2S_3结构:将使得其吸收谱主峰值强度增强、副峰值强度显著减弱、主副谱峰均红移以及光谱吸收边出现巨大的红移.(2)结构相变将引起Al_2O_3折射率谱峰值强度减弱和谱峰数增加;同时,在波长为400-2000 nm的范围内,结构相变将导致Al_2O_3折射率显著增大.本文的计算结果为未来进一步的实验研究提供了参考信息.     

CsB_3O_5晶体高效三倍频产生28.3W 355nm激光

利用CsB_3O_5(CBO)晶体对Nd:YAG声光调Q准连续1064 nm激光的高效三倍频效应获得高功率355 nm激光输出.1064 nm激光采用大功率脉冲式半导体激光(LD)列阵侧面抽运Nd:YAG晶体的主振荡-功率放大(MOPA)系统实现210 W的调Q准连续输出,激光以1 kHz脉冲串方试运转,每个脉冲串包含5个调Q脉冲,单脉冲宽度为40 ns.经I类LiB_3O_5(LBO)晶体倍频产生98 W 532 nm绿光.通过30 mm长的II类CBO晶体对1064 nm与532 nm光和频获得28.3 W的355 nm紫外光,相应的三倍频转换效率为13.5%,比相同条件下II类LBO晶体高28.6%.研究了CBO三倍频产生355 nm光的温度敏感特性,得到其温度带宽为25?C,远大于LBO晶体的4?C.实验证明,CBO晶体在三倍频产生355 nm的转换效率和温度不敏感性方面均优于LBO晶体.     

低对称性非线性光学晶体硼酸铋(BIBO)的1064nm三倍频性质

采用高温溶液法成功生长出高光学质量的硼酸铋 (BIBO)晶体 ,尺寸达到 2 4mm× 19mm× 35mm ,质量为4 8g。对BIBO晶体进行了定向 ,并测量了该晶体的主轴折射率。讨论了BIBO晶体的 10 6 4nm三倍频性质 ,包括相位匹配角、有效非线性光学系数deff、容限角、走离角等。结果表明 ,BIBO晶体的最佳三倍频方向为 (137.7°,130°) ,其有效非线性光学系数值达到 3.6 0 pm/V ,属I类相位匹配。就主平面内的相位匹配方向而言 ,(14 6 .4°,90°)具有最大的有效非线性光学系数值 ,为 3.16pm/V。在 10 6 4nm的腔外三倍频实验中 ,(14 6 .4° ,90°)BIBO晶体的转换效率达到 39.5 % ,角度容限半宽为 0 .2 2mrad·cm ,该数值与 0 .175mrad·cm的计算值基本符合。由于(33.6°,90°)BIBO晶体的有效非线性光学系数较小 (0 .31pm/V) ,其三倍频转换效率小于 5 %。