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相似文献
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1.
首先以尿素和葡萄糖为前驱体,通过热缩合方法制备了C/g-C3N4,然后利用溶剂热法合成C/g-C3N4/MoS2三元复合材料。通过不同的手段对其进行了表征,结果表明,与C/g-C3N4相比,该三元复合材料不仅具有更强的光吸收性能和更大的表面积,而且更有利于电子的转移。同时对其可见光催化降解甲基橙性能进行研究,结果发现,C/g-C3N4/MoS2-2.0%复合材料(含有质量分数为2.0%的MoS2)表现出最高的反应速率常数(0.0086 min-1),分别为g-C3N4/MoS2-2.0%(0.0015 min-1)和C/g-C3N4(0.0036min-1)的5.7倍和2.3倍。  相似文献   

2.
从层状化合物获得的纳米片是一类新型纳米结构材料,这种二维各向异性的纳米甚至亚纳米级的材料具有独特的物理化学性能,其中最好的一个例证就是从石墨烯C3N4到石墨烯C3N4纳米片的转变。通过高温氧化热刻蚀方法将体相g-C3N4剥离成g-C3N4纳米片,应用于染料敏化可见光分解水产氢,表现出了较体相g-C3N4高于2.6倍的产氢速率。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、扫描电子显微镜(SEM)、Brunauer-Emmett-Teller(BET)、荧光光谱和光电化学等表征研究了g-C3N4纳米片的结构及曙红(EY)和g-C3N4纳米片之间的电子迁移过程。热剥离后的g-C3N4纳米片具有较高的比表面积,不仅可以更为有效地吸附染料分子,还因其量子限域效应大大增强了光生电荷的分离效率和电子转移效率,改善了电子沿平面方向的传输能力以及光生载流子的寿命,从而显著提高g-C3N4纳米片的光催化产氢活性。  相似文献   

3.
采用原位光沉积-煅烧法制得了Z型α-Fe2O3/g-C3N4异质结复合光催化剂。分别采用透射电子显微镜、X射线衍射、X射线光电子能谱、紫外可见漫反射光谱、荧光光谱以及电化学测试对样品进行了表征,并考察了可见光下光解水产氢活性。结果表明:当α-Fe2O3的负载量为2.9%时,α-Fe2O3/g-C3N4复合光催化剂具有最优的产氢催化活性,产氢速率高达1841.9μmol·g-1·h-1,约为g-C3N4的3.3倍。光催化性能的提高主要归因于3方面:(1)高温煅烧过程中α-Fe2O3的形成,有效促进了氮化碳片层的热剥离,增大了比表面积,从而为光催化反应提供了更多反应活性位;(2)超细α-Fe2O3颗粒(5~8 nm)高度均匀地分散在g-C3N4表面,并且与其紧密结合,形成了高质量的Z型异质结;(3)Z型异质结不仅有效抑制地了光生载流子的复合,同时极大地保留了g-C3N4导带电子的强还原性和α-Fe2O3价带空穴的强氧化性。  相似文献   

4.
开发清洁和可再生的氢能是解决当前环境污染和能源短缺的有效途径之一.在众多制氢方法中,光催化分解水产氢被认为是最具潜力的方法之一.目前,研究者已开发了多种光催化材料,其中,石墨相氮化碳(g-C3N4)具有低成本、无毒、能带结构合适和理化性质优异等优点,在光催化产氢领域被广泛报道.然而,高温煅烧各种有机物前驱体制备的传统g-C3N4材料往往表现出严重的团聚和低结晶度,并具有大量的内部和表面缺陷,造成光生载流子的快速复合,导致光催化性能低.为了增强g-C3N4材料的光催化活性,制备具有高比表面积的g-C3N4纳米片被认为是有效的方法之一,如比较常用的方法有二次煅烧法和超声剥离法等.然而,由于g-C3N4纳米片是从传统g-C3N4光催化材料中剥离或脱层制备,因而仍然表现出低的结晶度,不利于光生电荷的有效分离和快速迁移,光催化活性的提高...  相似文献   

5.
通过将BiOBr纳米片与g-C3N4复合,然后原位还原,合成了具有纳米花状结构的三元异质结光催化剂g-C3N4/Bi/BiOBr.对g-C3N4/Bi/BiOBr的结构、形貌、元素价态和光学性能等进行了表征和研究.评估了g-C3N4/Bi/BiOBr对气体甲醛的光催化降解活性. g-C3N4/Bi/BiOBr在可见光照射下降解甲醛的活性与g-C3N4、 BiOBr单体和g-C3N4/BiOBr二元复合物相比显著提高. 20%-g-C3N4/Bi/BiOBr复合物可以在60 min内(λ> 400 nm)降解80%的气态甲醛(初始浓度0.16 mg·L-1).  相似文献   

6.
以三聚氰胺为前驱体,采用两步热聚合法,制备了一系列石墨相氮化碳(g-C3N4)基光催化复合材料。通过X-射线衍射光谱(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附、光致荧光光谱(PL)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和电化学阻抗谱(EIS)等表征了其结构与光电特性。结果发现,Ni-P共掺杂可以有效改善g-C3N4的可见光吸收性能,减小其电化学阻抗,抑制光生载流子的复合。以可见光条件下降解亚甲基蓝(MB)溶液为探针反应研究了Ni-P@g-C3N4复合材料的光催化降解性能。结果表明,照射120分钟1.5%Ni/P-CN复合材料对MB的降解率为61.7%,速率常数为0.00785 min-1,是纯g-C3N4的两倍。反应体系的主要活性物种为超氧自由基(·O2-)。经过简单处理催化剂可重复使用3次以上且活性保持稳定。  相似文献   

7.
半导体光催化技术不仅可以将太阳能转化为化学能,还可以直接降解和矿化有机污染物,因此其在抑制环境污染和解决能源短缺方面具有广阔的应用前景。类石墨相氮化碳(g-C3N4)具有独特的电子能带结构、优异的热稳定性以及化学稳定性,因此g-C3N4作为一种廉价的无金属光催化剂被广泛应用于光解水制氢产氧、污染物降解、光催化CO2还原、抗菌和有机官能团选择性转换等领域。然而,传统热缩聚法合成的g-C3N4光催化剂比表面积小、禁带宽度大、光生电子-空穴易于复合、光生载流子传输慢,抑制了其光催化活性。为了进一步提高g-C3N4的光催化活性,出现了多种改性方法。本文针对g-C3N4光催化剂的改性研究,综述了近年来国内外在g-C3N4光催化剂改性方面的重要研究进展,如采用模板法优化g-C3N4的纳米结构、元素掺杂及共聚合调控g-C3N4的能带结构、贵金属沉积或半导体复合提高光生载流子分离效率等。最后,本文还展望了g-C3N4光催化剂在改性方面的未来发展趋势。  相似文献   

8.
通过煅烧和静电自组装的方法制备了1T′ MoS2超薄纳米片和类石墨烯相氮化碳(g-C3N4)纳米片的复合材料. 该材料在光催化实验中展现出6.24 μmol?g?1?h?1的产氢速率, 优于贵金属铂修饰的g-C3N4纳米片的性能(4.64 μmol?g?1?h?1). 此外, 该复合材料在光催化降解有机染料甲基橙的实验中表现出0.19 min?1的催化速率, 而纯g-C3N4纳米片只有0.053 min?1的催化速率. 材料光催化性能的提升可归结于1T′MoS2 和g-C3N4之间的协同效应, 包括光吸收的增强以及因1T′MoS2优异电子导电性而得到的高效电荷分离.  相似文献   

9.
利用界面聚合法, 成功将聚苯胺(PANI)纳米棒生长在石墨型氮化碳(g-C3N4)片层上, 制备了PANI/g-C3N4复合光催化剂. 采用傅里叶变换红外(FTIR)光谱、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外-可见(UV-Vis)光谱、热重分析(TGA)和电化学工作站表征手段考察样品的结构、形貌及性能, 以可见光催化降解亚甲基蓝为模型考察样品的可见光催化活性. 实验结果表明, 在复合材料中的g-C3N4能很好地分散成层状, 并在层间与PANI纳米棒形成复合物, 这种特殊的复合结构不仅利于片状g-C3N4对PANI链段运动的限制及对其降解产物的物理屏蔽, 从而可以提高复合材料的热稳定性, 而且具有优越的可见光催化性能.  相似文献   

10.
随着化石燃料快速消耗和环境污染日益严峻,高效光催化产氢技术作为最有前景的绿色能源技术之一而备受关注.作为典型的2D纳米片,g-C3N4具有很多适合应用在光催化领域的特性,如可见光效应、大比表面积和环境友好等,但单一g-C3N4的载流子复合率高,光催化性能不佳.研究者尝试负载贵金属(如Pt,Ag,Au等),利用贵金属功函数较高,可以快速捕获g-C3N4表面的光生电子,从而有效抑制光生载流子的复合;但其成本较高,限制了该技术的产业化.目前类金属材料(MoO2,NbO2,WO2等)不仅表现出类似贵金属的特性,且价格低廉,有望替代贵金属.因此,引入类金属助催化剂是实现高载流子浓度和宽光谱照射下强光子吸收的好方法.本文设计并制备了类金属WO2/g-C3N4纳米复合物,其表现出了较好的光催化性能:在可见光照射2h,4 wt%WO...  相似文献   

11.
随着全球环境问题日益严重以及能源需求的不断增长,人们对高效环境修复与能源转换技术的需求日益增强.以半导体材料为光催化剂,可将可再生的太阳能转化为化学能,有望成为解决人类面临的能源和环境问题的有效途径.其中,开发高效稳定的光催化剂是该技术得以实际应用的关键.近几十年,研究人员开发出多种半导体材料并应用于光催化研究.其中,具有可见光响应的有机非金属光催化剂石墨相氮化碳(g-C3N4)因其稳定的分子结构,较小的禁带宽度(~2.7 e V)以及合适的能带结构而备受关注.然而,与大多数半导体光催化剂相似,由于传统g-C3N4上的光生电子和空穴极易复合,表面催化活性位点较少,可见光响应范围较窄,使得其催化效率不高.基于g-C3N4独特的有机分子结构,通过引入功能化的特定基团以优化g-C3N4的电子能带结构,促进载流子传输,拓展可见光响应范围,是提高其光催化效率的有效途径.已有研究表明,在各种功能化官能团中,具有强电负性的含氧基团对g-C3N4的Melon单元优化是非常有效的.因此,本文通过g-C3N4与氨基磺酸间的简单固相热反应成功合成了磺酸基功能化的g-C3N4纳米片(SACN),并实现了同步增强的相互作用.根据固体强酸特性,氨基磺酸可以在热处理的辅助下对g-C3N4进行酸刻蚀,从而增加其比表面积以及表面催化活性位点.更重要的是,理论计算与实验表征结果表明,磺酸基团的吸电子诱导效应所产生的电荷驱动力可极大改善g-C3N4的电荷转移动力学,有效抑制了它们的再结合.此外,吸电子诱导效应还可促进g-C3N4的局域电子再分布,进而降低g-C3N4的导带电位,增强光诱导电子的还原能力.光催化性能测试结果表明,SACN-400样品(前驱体中氨基磺酸加入量为400 mg)在光催化分解水制备氢气以及光降解传统污染物领域展现出较好的性能,其在入射光波长为420±15 nm时的产氢表观量子效率为11.03%.综上,本文为设计合成具有较高产氢性能以及污染物降解效率的石墨相氮化碳基光催化剂提供了一种简便有效的策略.  相似文献   

12.
首先以尿素和柠檬酸作为前驱体,通过热处理工艺合成N掺杂的g-C3N4(N-g-C3N4),然后利用化学还原的方法将Au沉积到N-g-C3N4表面,形成Au修饰的N掺杂的g-C3N4复合光催化材料(Au/N-g-C3N4)。通过XRD、XPS、TEM、UV-Vis和光电流测试对其进行了表征,与同等条件下制备的N-g-C3N4和g-C3N4相比,Au/N-g-C3N4具有更强的光吸收性能和更大的光电流。同时对材料的可见光产氢性能进行了研究,结果发现:当Au含量为1%时,复合材料呈现最佳的光催化产氢性能,其产氢速率为974μmol·g-1·h -1,为N-g-C3N4  相似文献   

13.
碳中和是实现绿色可持续发展重要途径之一,以半导体光催化CO2还原.反应(CO2RR)为核心的人工光合成技术极具发展前景.石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种二维层状光催化剂,化学性质稳定,且满足CO2RR的热力学要求,但传统的g-C3N4光催化活性和选择性较低,这主要归因于高的电荷复合几率和低的光电子利用效率.采用二维碳化钛(Ti3C2Tx)等碳基助催化剂作为电子受体,促进光生载流子的快速分离与转移,成为提高g-C3N4光催化CO2RR效率的有效手段.然而,g-C3N4光催化剂与Ti3C2Tx助催化剂多数以2D/2D构型界面耦合,受限于二者界面弱的范德华相互作用、高的界面静电势垒和缓慢的界面电荷转...  相似文献   

14.
光催化氧化是一种应用前景良好的环境治理技术.与絮凝、物理吸附和化学氧化等常见的方法相比,光催化氧化具有环境友好、氧化完全、方便和廉价等优势.特别是可见光光催化氧化,可利用太阳能中占比最高的可见光,在应用中更具优势.因而,探索可见光响应性能优异的光催化剂一直是光催化氧化领域的一个重要研究内容.硒化铋(Bi2Se3)是一种带隙(带隙宽度在0.3~1.3 e V)非常窄的半导体,能吸收全部波长范围的可见光和近红外光.此外,Bi2Se3还具有独特的金属表面态,其表面具有良好的导电性.这些特性使其在可见光光催化氧化领域具有很大的应用潜力.然而,由于Bi2Se3价带位置高,氧化能力很弱,其价带上的空穴在光催化反应中难以被消耗,导致空穴大量累积,并迅速与光生电子复合,大幅降低了Bi2Se3的光催化性能.因此,一直以来,Bi2Se3很少被用于光催化反应.如何充分利用Bi2Se3的光响应优势,制备出性能优异的光催化剂,仍是具有挑战性和吸引力的研究方向.本文采用预先制备的Bi2O3/g-C3N4复合物作为前驱体,通过原位转化的方法,将前驱体置于热的Se蒸汽中,使前驱体上的Bi2O3与Se蒸汽反应,完全转化为Bi2Se3纳米颗粒,从而制得Bi2Se3/g-C3N4复合光催化剂(Bi2Se3含量约为4 wt%).透射电镜结果表明,所形成的Bi2Se3纳米颗粒较均匀地分布在g-C3N4表面.表面功函数分析发现,Bi2Se3与g-C3N4结合后,它们的费米能级分别由原来的-0.55和-0.18 e V变为平衡时的-0.22 e V,可形成指向g-C3N4的内建电场,有利于形成梯型(S型)异质结.在此基础上,能级位移、荧光分析、结构计算和反应自由基测试等结果表明,Bi2Se3和g-C3N4之间形成了S型异质结.在可见光光催化降解苯酚的实验中,所制备的Bi2Se3/g-C3N4复合物的光催化活性明显优于单一的Bi2Se3和g-C3N4.结合比表面、孔结构、光吸收和荧光等对比分析,认为Bi2Se3/g-C3N4的这种S型异质结构在其光催化活性增强中起到了关键作用.在光照条件下,其g-C3N4导带中光生电子向Bi2Se3的价带迁移,并与光生空穴复合,从而使Bi2Se3导带上可保留更多的高活性光生电子参与光催化反应,由此Bi2Se3/g-C3N4的光催化活性增强.循环性能测试和光还原实验结果表明,所制备的Bi2Se3/g-C3N4复合光催化剂具有良好的稳定性.本文工作为高可见光吸收的光催化剂制备和性能增强提供了新途径和新视野.  相似文献   

15.
采用水热法将TiO2纳米片修饰在中空管状g-C3N4上制备了TiO2/g-C3N4(T-CN)复合催化剂。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和光电流响应等对其形貌、结构和光物理性能进行了表征。结果表明,TiO2纳米片均匀地分散在中空管状g-C3N4表面,两者紧密结合形成异质结。TiO2与g-C3N4的质量比为20%时制得的T-CN-20复合催化剂在60 min内对U的去除率为85.64%,是纯相g-C3N4的6.7倍。在10倍高浓度阳离子共存条件下的去除率仍大于69.8%,且具有优良的结构稳定性。对光催化产物分析可知,T-CN将U还原为难溶的U(63.68%)以去除铀,可有效解决含铀核废水中的U污染问题。根据能带理论分...  相似文献   

16.
本文通过简单的一步水热法得到Ni2P-NiS双助催化剂,之后采用溶剂蒸发法将Ni2P-NiS与g-C3N4纳米片结合构建获得无贵金属的Ni2P-NiS/g-C3N4异质结。研究结果表明,优化后的复合材料具有良好的光催化产氢活性,其产氢速率最高可到6892.7 μmol·g-1·h-1,分别为g-C3N4 (150 μmol·g-1·h-1)、15%NiS/g-C3N4 (914.5 μmol·g-1·h-1)和15%Ni2P/g-C3N4 (1565.9 μmol·g-1·h-1)的46.1、7.5和4.4倍。这主要归因于Ni2P-NiS相比Ni2P和NiS单体具有更好的载流子转移能力,其与g-C3N4形成的肖特基势垒能有效促进光生载流子在二者界面上的分离,同时Ni2P-NiS能进一步降低析氢过电势,进而显著增强了表面析氢反应动力学。本研究为开发稳定、高效的非贵金属产氢助剂提供了实验基础。  相似文献   

17.
光催化降解有机染料被认为是目前解决染料污染问题的一种理想策略。首先以三聚氰胺、氧化石墨烯(GO)和中空ZnFe2O4为前驱体通过热处理来构建3D结构ZnFe2O4/g-C3N4/rGO骨架;然后将银(Ag)作为助催化剂固定在ZnFe2O4/g-C3N4/rGO骨架上,制备了3D结构ZnFe2O4/g-C3N4/rGO@Ag复合光催化剂。并采用傅里叶变换红外(FT-IR)、X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等手段对材料的结构、形貌与化学组成进行了表征。结果表明,ZnFe2O4/g-C3N4/rGO@Ag复合催化剂在可见光的照射下对罗丹明B (RhB)的降解活性显著增强,在可见光照射下20...  相似文献   

18.
通过热聚合法高温煅烧尿素得到g-C3N4纳米片,再以溶剂热法得到Bi OI/g-C3N4复合材料,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、红外光谱(FT-IR)等手段对Bi OI/g-C3N4纳米复合材料的微观结构和形貌进行了表征。通过滴涂法将Bi OI/g-C3N4复合材料修饰在玻碳电极(GCE)表面,构建了用于快速检测磺胺甲噁唑(SMX)的电化学传感平台,通过循环伏安(CV)和差分脉冲伏安(DPV)技术对SMX进行电化学分析,峰值电流随SMX浓度呈线性增加,线性范围为5~1000μmol/L,检出限为0.025μmol/L。采用加标回收法测定自来水样品中的SMX,加标回收率为90.0%~103.4%。  相似文献   

19.
人工光合作用可直接将二氧化碳转化为一系列碳氢化合物,实现大气中的碳循环,被视为一种既能解决能源短缺又能减少温室气体,进而改善人类生存环境的新型绿色技术.光催化二氧化碳还原体系需要合适的耦合氧化还原反应,以及对外界光源的有效利用以产生足够电子参与反应,因此构建高催化活性和高选择性的催化体系仍然面临着巨大挑战.此外,二维纳米结构(2D)由于具有比表面积大、离子的迁移路径短以及独特的平层电子转移轨道等特性,被证实有利于光催化还原CO2过程.其中,Bi3NbO7特殊的片层结构和合适的能带位置,使其在光催化还原CO2反应中表现出良好的催化性能.然而,Bi3NbO7的光生载流子易复合及反应中光腐蚀严重等缺陷导致其光利用率较低,限制了其实际应用.因此,构建S-型异质结是提高复合材料光催化活性的一种有前途的策略.S-型异质结不仅能有效地分离光生电子和空穴,而且这一电子转移过程赋予了复合物最大的氧化还原能力.同时,S-型光催化体系不仅拥有同样的强氧化和强还原能力,还可显著抑制副反应的发生及副产物的产生,有利于CO2还原反应的高选择性进行.本文利用简易的溶剂热法制备了一系列S-型Bi3NbO7/g-C3N4(BNO/UCN)异质结光催化剂,与其纯组分催化剂相比,表现出优异的光催化还原CO2活性,g-C3N4含量为80wt%的BNO/UCN-3光催化剂催化CO2生成CH4产率为37.59μmol·g-1h-1,是g-C3N4的15倍,CH4选择性为90%;且循环反应10次后仍保持较高的活性及CH4选择性.光催化活性及选择性的显著增强是由于二维分布的纳米结构和S-型电荷转移路径.在可见光照射下,界面内建电场、带边缘弯曲和库仑相互作用协同促进了复合物相对无用的电子和空穴的复合.因此,剩余的电子和空穴具有较高的还原性和氧化性,使复合材料具有较高的氧化还原能力.自由基捕获实验、电子顺磁共振实验和原位X射线光电子能谱实验结果表明,光催化剂中的电子迁移遵循S-型异质结机理.综上,本文不仅为新型S-型异质结CO2还原光催化剂的设计和制备提供了新方法,而且为未来解决能源短缺及实现碳中和目标提供一定的实验及理论依据.  相似文献   

20.
氮化碳聚合物半导体光催化   总被引:1,自引:0,他引:1  
半导体光催化技术通过太阳光驱动一系列重要的化学反应,将低密度的太阳能转化为高密度的化学能或直接降解和矿化有机污染物,在解决能源短缺和环境污染等问题方面具有重要的应用前景。最近,聚合物半导体石墨相氮化碳(g-C3N4),由于优异的化学稳定性和独特的电子能带结构,被作为一种廉价、稳定、不含金属组分的可见光光催化剂广泛应用于太阳能的光催化转化,如光解水产氢产氧、有机选择性光合成和有机污染物的降解等,引起人们的关注。本文将围绕g-C3N4光催化剂的改性研究,综述国内外近年来在g-C3N4光催化领域所取得一些重要进展,比如理论研究g-C3N4的组成结构及化学性质、金属/非金属掺杂调控g-C3N4的半导体能带结构、软/硬模板法优化g-C3N4的纳米结构、表面化学修饰改进g-C3N4的表面反应动力学过程及半导体复合提高光生载流子的分离效率等。最后,本文还对g-C3N4光催化的未来发展趋势进行展望。  相似文献   

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