局域表面等离激元

局域表面等离激元使得贵金属纳米颗粒具有丰富的光学性质,其应用涵盖能源、生物医学、安全、信息、超材料等诸多领域。文章简要介绍局域表面等离激元的基本性质、贵金属纳米结构中的局域表面等离激元共振耦合以及具有局域表面等离激元特性的贵金属纳米结构的一些重要应用。     

基于等离激元法布里-珀罗腔折射率测量的实验设计

利用自下而上的纳米加工工艺,制备了一种由银纳米线对和金膜构成的等离激元法布里珀罗(F-P)腔。暗场散射光谱和数值模拟表明,金膜表面传输的表面等离激元经银纳米线对的多次反射下,会在腔内形成驻波现象,并在散射光谱中呈现出多光束干涉调制的光谱线型。利用这一原理设计一个折射率测量实验,通过测量不同浓度甘油溶液的折射率,得到了F-P腔共振波长随溶液折射率增大的线性红移规律。进而通过调谐F-P腔的长度,得到该F-P腔最高的探测灵敏度为555 nm/RIU。     

金属纳米颗粒等离激元共振增强非线性介质谐波的发展现状

随着纳米加工和制备技术的不断发展,金属纳米粒子的等离激元光学特性已得到了广泛的研究与应用。本文基于金属纳米颗粒等离激元共振特性,分析了金属纳米颗粒等离激元共振对介质谐波的增强机制,综述了该增强机制在近几年所取得的最新研究成果及其在生物成像领域的应用。金属纳米颗粒等离激元共振在增强介质非线性特性领域的发展趋势是从简单的金属纳米颗粒向复杂形状纳米颗粒和金属纳米颗粒组装体的发展,这些新型金属纳米颗粒在非线性光学、生物医学上的疾病诊断和治疗有良好的实际应用前景。     

柱状磁光颗粒的局域表面等离激元共振及尺寸效应

柱状磁光颗粒的局域表面等离激元共振为二维磁光光子晶体的手征性边缘模的生成提供了重要的机制. 但目前对此类颗粒的局域表面等离激元共振效应的研究局限于长波长近似下的结果, 且缺乏对发生共振时的远场与近场特征的深入了解. 本文从散射理论出发, 计算并分析了柱状磁光颗粒发生局域表面等离激元共振的条件与特殊的场特征, 并讨论了颗粒尺寸对共振峰的影响. 计算结果解释了实验中观察到的二维磁光光子晶体的共振带隙与在长波长近似下得到的局域表面等离激元共振频率的明显偏移, 并展示了颗粒在较大尺寸下形成的高阶共振峰, 这可能有助于利用共振效应在磁光光子晶体中实现多模的手征边缘态.     

基于多形貌银纳米颗粒的多波长相干随机激光研究

采用溶剂热法分别制备了球形银纳米颗粒和多形貌银纳米颗粒,其中球形银纳米颗粒具有400 nm的窄带等离激元共振峰,而多形貌银纳米颗粒的共振区间在400～700 nm之间,将它们分别掺入R6G与PVP的混合溶液中,利用旋涂法在玻璃基板上制备银纳米颗粒嵌入染料掺杂聚合物薄膜随机激光器。采用纳秒脉冲激光进行随机激光泵浦实验,实验结果表明球形银纳米颗粒染料掺杂聚合物薄膜只有自发辐射峰,而多形貌银纳米颗粒染料掺杂聚合物薄膜具有线宽<0.8 nm的相干随机激光发射光谱,其阈值为1.9 mJ·cm-2, 这可能是由于银纳米颗粒的等离激元共振区间与R6G的发射光谱重叠,支持局域等离激元效应的形成,明显的局域场增强有效地改善了与附近分子的相互作用,从而激发了更多的辐射光子,促进了高增益的形成。进一步,利用多形貌银纳米颗粒在银纳米颗粒染料掺杂聚合物薄膜中随机分布的特性,通过改变泵浦位置,实现了20 nm范围内的随机激光输出波长的调控,具体输出范围为590.1～610.4 nm。认为这是由于多形貌银纳米颗粒在不同位置的组成和分布不同,改变了表面等离激元的相互作用和光子的散射能力,从而形成不同的增益效应和不同的封闭光振荡路径。此外,考虑到多形貌银纳米颗粒的共振波长较宽,探究了其用于输出其他颜色光的可能性。以与上述银纳米颗粒R6G染料掺杂聚合物薄膜相似的制备方法,制备了多形貌银纳米颗粒掺杂DCJTB染料聚合物薄膜,并且进行随机激光泵浦实验。结果表明,可以有效的产生波长为675 nm,半高宽<0.8 nm的相干红光随机激光,并且阈值仅为0.98 mJ·cm-2。研究结果在宽带可调谐随机激光器研究以及多色随机激光器研究领域具有重要的参考价值。     

金纳米球壳对的局域表面等离激元共振特性分析

应用有限元方法, 研究金纳米球壳对的几何结构参数及物理参量对其表面等离激元共振的散射及消光光谱的影响, 并根据等离激元杂化理论进行了理论分析. 结果表明, 随着金壳厚度的增加, 金纳米球壳对的散射及消光共振峰先发生蓝移而后红移, 而随着金纳米球壳间隙的减小, 或者随着金纳米球壳的内核尺寸或内核介质折射率的增大, 散射及消光共振峰均发生红移; 随着金壳厚度或内核尺寸减小, 或者随着内核介质折射率增大, 金纳米球壳对的散射与消光共振强度减弱, 而随着金壳间隙的减小, 金纳米球壳对的散射共振强度先增强后减弱, 而消光共振强度逐渐增强, 数值模拟与理论分析一致.     

电子能量损失谱探测银纳米棒与介质层强耦合的数值模拟

表面等离激元与量子发射体间的强耦合现象通常通过散射、吸收以及荧光等远场光谱探测方法进行研究.利用高度聚焦的电子束,电子能量损失谱能够实现亚纳米尺度的局域探测,可以更加有效地研究强耦合现象.本文在理论上分别模拟了银纳米棒、介质材料以及介质层包裹银纳米棒复合结构的电子能量损失谱.得到了可以与实验结果比拟的银纳米棒表面等离激元的电子能量损失谱.在上述复合结构的电子能量损失谱中观察到了谱峰的拉比劈裂,探究了银纳米棒尺寸对拉比劈裂的影响.分别在红外、可见光波段讨论了介质层的元激发与银纳米棒偶极辐射及高阶非辐射表面等离激元模式间的强耦合现象,从损失谱的空间分布成像角度探讨了强耦合引起的杂化等离激子(plexciton)的形成.本研究对强耦合现象的进一步实验和理论研究具有指导意义.     

非对称银纳米双环表面等离激元光谱特性

贵金属纳米材料在入射光激发下能够产生表面等离激元,即金属表面自由电子产生集体振荡。当其振荡频率与入射光频率相同时,发生表面等离激元共振,形成一种特殊的电磁场模式和光谱特性。利用该电磁场模式和光谱特性, 能够调节金属纳米材料的光谱学行为,例如通过改变金属纳米结构的大小、形状以及周围介质介电常数等参数, 在微纳尺度上实现光谱学信号的有效调控。目前,除了具有一定对称性的贵金属纳米材料被大量研究和应用外,非对称纳米结构的表面等离激元光谱特性也受到广泛关注。研究表明,在可见-近红外波段光谱范围内设计表面等离激元光电传感器件的关键问题在于,如何有效地调节其消光谱的共振波长、半峰宽以及峰值强度等主要特征参数。提出一种基于银纳米双环组成的非对称结构,利用时域有限差分方法,在可见-近红外波段内,通过分别改变银纳米双环的尺寸、间距及入射光偏振方向等参数,计算了该纳米结构在不同条件下的消光谱。结果表明,在0.4～3 μm的消光谱内,入射光能够激发产生两个独立的表面等离激元共振峰。通过研究峰值波长处的电场分布图发现,上述共振峰分别对应两种不同的电磁场模式。结果还表明,消光谱内两个独立的共振峰可以通过改变该双环结构的不同参数,被分别地进行调节。其中,可以通过改变该双环结构的半径来有效调节短波长峰的共振波长和半峰宽,同时保持长波长峰的共振波长和半峰宽基本不变。此外,通过改变两环间距或入射光偏振方向,可以分别以不同趋势来调节两个共振峰的峰值强度。在提出的非对称银纳米双环的消光谱中,获得了能够被分别调节的两个表面等离激元共振峰,研究结果能够为可见-近红外波段内基于银纳米材料光电传感器件的开发设计提供理论基础。     

等离激元增强的石墨烯光吸收

石墨烯中等离激元具有特殊的光电性质,其和入射光的强烈耦合可以引起光吸收的增强.本文基于时域有限差分法和多体自洽场理论研究了等离激元对处于光学谐振腔中的石墨烯光吸收的影响.由于石墨烯中等离激元与入射光动量和能量不匹配而不能直接相互作用,因此石墨烯上施加了金属光栅结构.研究发现光栅结构能够对入射光进行动量补偿并且能够引起其下石墨烯中的电场强度产生很大程度增强,从而导致在该石墨烯结构中太赫兹等离激元和入射光发生强烈耦合而产生太赫兹等离极化激元,同时引起石墨烯光吸收的增强.希望本文能够加深对石墨烯光电特性的理解以及可以为基于石墨烯的太赫兹光电装置提供一定的理论依据.     

二维电子气等离激元太赫兹波器件

固态等离激元太赫兹波器件正成为微波毫米波电子器件技术和半导体激光器技术向太赫兹波段发展和融合的重要方向之一。本综述介绍AlGaN/GaN异质结高浓度和高迁移率二维电子气中的等离激元调控、激发及其在太赫兹波探测器、调制器和光源中应用的近期研究进展。通过光栅和太赫兹天线实现自由空间太赫兹波与二维电子气等离激元的耦合,通过太赫兹法布里-珀罗谐振腔进一步调制太赫兹波模式,增强太赫兹波与等离激元的耦合强度。在光栅-谐振腔耦合的二维电子气中验证了场效应栅控的等离激元色散关系,实现了等离激元模式与太赫兹波腔模强耦合产生的等离极化激元模式,演示了太赫兹波的调制和发射。在太赫兹天线耦合二维电子气中实现了等离激元共振与非共振的太赫兹波探测,建立了太赫兹场效应混频探测的物理模型,指导了室温高灵敏度自混频探测器的设计与优化。研究表明,基于非共振等离激元激发可发展形成室温高速高灵敏度的太赫兹探测器及其焦平面阵列技术。然而,固态等离激元的高损耗特性仍是制约基于等离激元共振的高效太赫兹光源和调制器的主要瓶颈。未来的研究重点将围绕高品质因子等离激元谐振腔的构筑,包括固态等离激元物理、等离激元谐振腔边界的调控、新型室温高迁移率二维电子材料的运用和高品质太赫兹谐振腔与等离激元器件的集成等。     

银纳米颗粒阵列的表面增强拉曼散射效应研究

利用具有高密度拉曼热点的金属纳米结构作为表面增强拉曼散射(SERS)基底,可以显著增强吸附分子的拉曼信号.本文通过阳极氧化铝模板辅助电化学法沉积制备了高密度银(Ag)纳米颗粒阵列;利用扫描电子显微镜和反射谱表征了样品的结构形貌和表面等离激元特性;用1, 4-苯二硫醇(1, 4-BDT)为拉曼探针分子,研究了Ag纳米颗粒阵列的SERS效应.通过优化沉积时间,制备出高SERS探测灵敏度的Ag纳米颗粒阵列,检测极限可达10~(-13)mol/L;时域有限差分法模拟结果证实了纳米颗粒间存在强的等离激元耦合作用,且发现纳米颗粒底端的局域场增强更大.研究结果表明Ag纳米颗粒阵列可作为高效的SERS基底.     

D3h和D4h等离激元超分子的Fano共振光谱的 子集合分解解释

针对D_3h和D_4h对称构型金属纳米多颗粒集合即等离激元超分子表面等离激元共振光谱的子集合分解及其相对应的Fano共振光谱低谷的产生机理, 本文运用群论的方法做出了详细的分析研究. 运用与群论中求解分子简正振动模式类似的方法, 推导证实了在线偏振光入射时, D_nh环形多颗粒只有2个电偶极表面等离激元共振模式, 增加中心颗粒会使模式增加1个. 对D_3h和D_4h等离激元超分子的表面等离激元共振模式进行不可约表示基向量正交分解分析表明, Fano共振光谱低谷是由于两个起主要作用的相邻模式包含有共同的正交基向量, 并形成相消干涉而产生. 这进一步验证了Fano共振光谱低谷的起源除传统观点(即源自于宽频超辐射亮模式和窄频低辐射暗模式之间的耦合)之外的另一种解释视角.     

银纳米颗粒对四苯基卟啉Q带荧光寿命的延长

文章报道了吸附在银纳米颗粒表面的四苯基卟啉(TPP)的Q带荧光寿命的变化.实验发现将银纳米颗粒的表面等离激元共振吸收峰调至与TPP的Q吸收带共振时,会使TPP的Q带荧光寿命得到延长.这是由于银纳米颗粒对表面的光电场有较大的表面等离激元共振增强效应,而处于激发态的TPP分子有较高的极性,这种增强的光电场会对有较高极性的TPP分子有稳定作用,所以延长了其Q带寿命.这对于以卟啉为光敏剂的光动力治疗有重要的意义.     

金纳米球壳光学吸收的Mie理论分析

基于Mie散射理论研究了金壳厚度变化、内核尺寸变化及内核介质变化下金纳米球壳的吸收光谱.研究发现,随着金壳厚度的增加,颗粒光学吸收增加到最大值后逐渐降低;随着内核尺寸逐渐增加,金壳颗粒的光学吸收最大值逐渐减小.此外,还发现随着内核介电常数的增大,颗粒的光学吸收逐渐减弱,当内核为空心时,吸收最强.利用等离激元杂化理论及自由电子和振荡电子变化的竞争机制对上述现象进行了理论分析. 关键词： 金纳米球壳 等离激元共振 吸收光谱     

一维原子链局域等离激元的非线性激发

本文基于含时密度泛函理论, 研究了不同频率光脉冲场作用下一维钠原子链中电子的输运与等离激元共振之间的耦合规律. 在等离激元共振点附近约0.8 eV频率范围内的光脉冲场, 都可以激发体系的等离激元共振. 这些不同频率外场激发的等离激元共振强度大小在一个数量级. 外场频率越接近等离激元共振频率, 外场激起的等离激元振动的振幅越大. 对于线性原子链等离激元的非线性激发现象, 本文用经典谐振子模型给出了定性解释.     

金微纳阵列表面等离激元中红外波段光谱特性

表面等离激元是金属表面自由电子在入射光激发下产生的电子集体振荡行为及其相应的电磁场分布。目前，金微纳颗粒表面等离激元除了在可见光波段内被大量研究和应用外，在中红外波段内也显示出独特的光谱特性，具备设计生产优良传感器的潜力，因而同样备受瞩目。研究表明，在中红外波段内设计表面等离激元传感器的关键问题在于如何有效地调节共振谱的共振波长、峰值吸收率以及半峰宽等主要特征参数。相比于单个微纳颗粒而言，阵列结构由于拥有良好的周期性，从而能够在上述参数的宽光谱调节方面具有独特的优势。基于此，提出一种基于金微纳颗粒组成的阵列结构，利用时域有限差分方法，在4～18 μm波段范围内，通过分别改变该阵列的结构参数，包括颗粒半径、高度、间距及颗粒形状等，系统地研究了该微纳阵列结构在中红外波段对入射光的反射光谱、透射光谱和吸收光谱等特性的影响。研究发现，在8～10 μm光谱内，入射光能够与其所激发的金微纳阵列表面等离激元产生共振效应，表现出明显的共振峰特性。可以通过分别改变上述结构参数来有效调节吸收率谱线共振峰的共振波长、峰值吸收率和半峰宽等主要特征参数。研究结果对中红外光谱内基于金微纳阵列结构传感器的科学研究和实际设计具有独特的理论应用价值。     

钠原子连接的C_(60)富勒烯二聚物的等离激元激发

基于含时密度泛函理论,研究了钠原子连接的C60富勒烯二聚物的等离激元激发。由于碱金属钠原子和C60分子之间的耦合,在红外光谱区,钠原子连接的C60富勒烯二聚物出现了等离激元共振激发。随着C60分子之间间隙的逐渐减小,红外光谱区的等离激元先发生红移,之后发生了蓝移。在间隙较大,C60分子间电容性相互作用时,中红外光谱区的等离激元是一种多极共振模式。在间隙较小时,由于电子的隧穿,中红外光谱区的等离激元逐渐演化为近红外光谱区的另外一种等离激元共振模式,该等离激元共振模式是长程电荷转移激发模式和多极共振模式的耦合。     

表面等离激元共振生物传感分析及应用

基于物理中发生在金属表面的表面等离激元现象 ,阐述表面等离激元共振生物传感分析原理 ;进而建立表面等离激元共振生物传感成像。给出应用表面等离激元共振研究生物单元相互作用的实例。     

表面等离激元对氮化硅薄膜中Tb3+离子荧光寿命的影响

利用等离子增强化学气相沉积和离子注入方法,制备了铽掺杂的氮化硅薄膜,然后利用磁控溅射和热处理工艺在薄膜上沉积了不同颗粒尺寸的银薄膜来研究表面等离激元共振对铽离子荧光寿命的影响.实验结果表明氮化硅中Tb³⁺离子的光致荧光最强峰在547 nm,而银薄膜的存在会明显降低稀土离子Tb³⁺的荧光寿命,其寿命的改变是由于银薄膜的表面等离激元改变了电磁场的分布,从而影响了系统的局域光模密度(PMD),理论计算的结果也验证了这一点.     

金膜上亚波长小孔阵列表面等离激元颜色滤波器偏振性质

金属薄膜上制备的表面等离激元颜色滤波器具有很强的颜色可调性. 在200 nm厚的金膜上, 通过聚焦离子束刻蚀, 制备一系列周期逐渐变化的圆形、方形、矩形亚波长尺寸小孔方阵列表面等离激元颜色滤波器, 改变入射光的偏振方向, 观察其超透射滤波现象. 研究发现: 对于矩形小孔阵列, 其透射光颜色随入射光偏振方向的变化而改变; 而对于圆形、方形的小孔阵列, 其透射光颜色对入射光的偏振方向并不敏感. 分析表明, 对于金膜上刻蚀的小孔结构, 虽然结构的周期性导致的表面等离激元极化子会对透射光的颜色变化产生一定影响, 但是随小孔形状变化的局域表面等离激元共振才是影响透射光颜色的决定性因素. 如果入射光没有在小孔中激发出局域表面等离激元, 则表面等离激元极化子对透射光的影响也会消失. 根据不同形状小孔周期结构透射光颜色随入射光的偏振变化特点, 制备出了包含两种小孔形状的复合周期结构. 随着入射光偏振方向的改变, 该结构会显示出不同的颜色图案. 关键词： 表面等离激元极化子 局域表面等离激元 颜色滤波器 亚波长小孔阵列