脉冲激光偏振方向对氮分子高次谐波的影响－－基于含时密度泛函理论的模拟

采用含时密度泛函方法，结合赝势模型和电子交换相关作用的广义梯度近似，模拟了氮分子在超强飞秒激光脉冲作用下的高次谐波产生现象，并研究了激光脉冲偏振方向对氮分子高次谐波的影响.结果表明氮分子的高次谐波谱具有典型原子谐波谱的特征；谐波谱强度随着θ(激光偏振方向与分子轴向夹角)的增大而减小.这与J.Itatanl在Nature上报道的实验结果基本一致. 关键词： 含时密度泛函理论 激光偏振方向 高次谐波 氮分子     

脉冲激光偏振方向对氧分子高次谐波的影响——基于含时密度泛函理论的模拟

采用含时密度泛函方法,结合赝势模型和电子交换相关作用的广义梯度近似,模拟了氧分子在超强飞秒激光脉冲作用下的高次谐波产生现象,并研究了激光脉冲偏振方向对氧分子高次谐波的影响.结果表明氧分子的高次谐波谱具有典型原子谐波谱的特征;当θ=45°(激光偏振方向与分子轴向夹角)时,谐波谱强度最大.这与文献报道的实验结果基本一致.     

超强飞秒激光脉冲作用下氢分子的高次谐波行为——基于含时密度泛函理论的模拟

在含时密度泛函理论框架下,采用经典和量子相结合的模型,模拟了氢分子在超强飞秒激光脉冲作用下的高次谐波行为. 结果表明氢分子的高次谐波谱具有“下降—平台—截止”的结构和偶次谐波被禁闭仅出现奇次谐波的选择性特征;不同的激光偏振方向会导致高次谐波的截止频率和谱线强度的变化. 关键词： TDDFT 超强飞秒激光 高次谐波 2分子')" href="#">H₂分子     

中红外飞秒激光场中氮分子高次谐波的多轨道干涉特性研究

通过系统研究氮分子高次谐波产生过程中的电子超快动力学过程,实验上发现在中红外飞秒强激光场驱动下高次谐波谱的截止区附近存在清晰的谐波谱极小值.进一步研究表明谐波谱极小值对应的光子能量强烈依赖于驱动激光脉冲的光强和波长,而与分子取向角无关,由此推断该极小值来源于氮分子最高占据分子轨道和次最高占据分子轨道产生的高次谐波之间的相消干涉.本研究结果将对极端强场条件下多轨道电子超快动力学研究起到积极推动作用.     

相对论圆偏振激光与固体靶作用产生高次谐波

超短超强激光与固体靶表面等离子体相互作用可以通过高次谐波的方式产生从极紫外到软X射线波段的相干辐射,获得飞秒甚至阿秒量级的超短脉冲,可用于观测原子或分子中的电子运动等超快动力学过程.本文实验研究了相对论圆偏振飞秒激光与固体靶相互作用的高次谐波产生过程,实验结果表明,在较大入射角下,圆偏振激光也可以有效地产生高次谐波辐射.通过预脉冲控制靶表面的预等离子体密度标长,发现高次谐波的产生效率随密度标长的增加而单调下降.进一步通过二维粒子模拟程序,分析了激光的偏振以及预等离子体密度标长对高次谐波产生的影响,很好地解释了实验观测结果.     

圆偏振激光附加太赫兹场作用下的高次谐波发射和孤立阿秒脉冲的产生

本文通过数值求解二维含时薛定谔方程,研究了圆偏振激光和太赫兹组合场作用下,H2+的高次谐波发射和孤立阿秒脉冲的产生。研究发现,无论在圆偏振激光场的 或 方向附加一个太赫兹场,都可以产生一个比较平滑的连续谐波谱。通过时频分析我们发现,高次谐波的贡献主要来自于短轨道。适当选取一些级次的连续谐波进行叠加,可以得到129 as或83 as的孤立阿秒脉冲。     

正交偏振双色激光场作用下生成的孤立阿秒脉冲

我们理论研究了正交偏振双色激光场作用下的高次谐波发射和孤立阿秒脉冲的产生.当y方向加一束中红外激光脉冲(12.5 fs/2000 nm),x方向加一束强度较弱的激光脉冲(12 fs/800 nm)时,我们得到从250 eV到350 eV的超连续谐波平台,在平台范围内叠加50 eV的谐波,可以得到一个脉宽约为97as的孤立阿秒脉冲. 通过时频分析,我们解释了高次谐波发射的物理机制.     

双色反向旋转圆偏振激光场下氩原子高次谐波的产生

通过二阶分裂算符法数值求解了二维含时薛定谔方程,研究了双色反向旋转圆偏振激光场作用下氩原子的高次谐波的产生.研究表明,双色反向旋转圆偏振激光场的幅值比对高次谐波发射的效率有较大影响,当幅值比为1.4时高次谐波的发射效率最高,并应用时频分析方法、经典三步模型以及利萨茹图形等解释了高次谐波发射的物理机制.研究了不同幅值比情况下谐波场的旋转偏振特性,发现对不同频段的谐波谱的电场进行叠加,谐波场的偏振特性随幅值比的不同而发生变化,但谐波场的旋向性与入射激光脉冲的旋向性相同,不受幅值比变化的影响.     

外加静电场下CO高次谐波谱

利用分子在强激光中产生的高次谐波谱可以实现对分子结构及分子中电子迁移动力学过程的探测和研究.本文采用Lewenstein模型,计算了确定取向的CO分子在线偏振光与静电场组合作用下产生的高次谐波谱.结果表明,针对外加静电场相对分子朝向的两种不同指向,高次谐波谱分别展现了双平台结构和拉长的单平台结构.理论分析表明这些谐波谱的结构特点主要来自于不同跃迁通道贡献的相干叠加.本文为极性分子在非对称场下的高次谐波的形成提供了一个清晰的物理图像,对调控极性分子的高次谐波,进而产生可控阿秒脉冲具有科学意义.     

强激光场中N2分子高次谐波的干涉效应

在强场近似下,利用Lewenstein模型研究了N2分子在强激光场中发射高次谐波的干涉效应,通过对N2分子产生的高次谐波和分子中单个原子产生高次谐波的比较,表明了干涉效应的存在. 得出随着高次谐波阶数的增加,干涉极小值会随着分子轴与激光偏振方向间夹角的增加而减小,在角度接近900附近时干涉效应消失,与两中心干涉模型预测的趋势一致. 通过分析高次谐波产生的机制和相位随取向角的变化,给出了干涉产生的原因.     

不同核轴取向的O2的高次谐波

分子的高次谐波是强场超快物理的重要研究课题. 采用建立在形式散射理论基础上的频域方法计算了O₂在线偏振激光场下的高次谐波, 探讨了核轴被准直在与激光传输方向垂直的平面内时, 高次谐波随核轴与光电场偏振方向所成夹角θ₀的依赖关系. 结果表明: 各次谐波都是在θ₀约为45°时强度最大, 并有较宽的峰值宽度; 当偏离此角度, 高次谐波的强度变小; 到达平行或垂直取向时, 降到最低. 分析表明, 这是由于高次谐波的强度取决于分子基态的电子在动量空间中的电场方向的布居. 针对核轴被准直在激光传输方向与电场偏振方向所确定的平面内的情况, 计算了高次谐波随θ₀的依赖关系, 结果与前一种情况基本相同. 分析发现, 当核轴被准直固定后, 分子绕核轴旋转的角度ψ没有固定, 所以最后的高次谐波强度需要对不同的ψ 时的高次谐波的贡献求和平均. 平均后相当于波函数相对于核轴旋转对称, 从而导致O₂的高次谐波仅与θ₀有关, 而与核轴被准直在哪个面上无关.     

圆偏振激光附加太赫兹场作用下的高次谐波发射和孤立阿秒脉冲的产生

本文通过数值求解二维含时薛定谔方程,研究了圆偏振激光和太赫兹组合场作用下,H+2的高次谐波发射和孤立阿秒(1 as=10-18s)脉冲的产生.研究发现,无论在圆偏振激光场的x或y方向附加一个太赫兹场,都可以产生一个比较平滑的连续谐波谱.通过时频分析我们发现,高次谐波的贡献主要来自于短轨道.适当选取一些级次的连续谐波进行叠加,可以得到129 as或83 as的孤立阿秒脉冲.     

脉冲形状对氢原子高次谐波的影响

在含时密度泛函理论框架下,采用经典和量子相结合的模型,模拟了氢原子在超强飞秒激光脉冲作用下的高次谐波产生现象,并研究了激光脉冲形状对氢原子高次谐波的影响.结果表明,氢原子的高次谐波谱具有典型的原子谐波谱的特征;具有“下降－平台－截止”的结构和偶次谐波被禁闭仅出现奇次谐波的选择性特征;不同的脉冲形状会导致高次谐波的截止频率和谱线强度的变化.     

强激光和超薄等离子体薄膜相互作用产生高次谐波

通过一维粒子（particle in cell,简称PIC）模拟，研制了超薄等离子体薄膜在两列旋转方向相反的圆偏振激光脉冲作用下的高次谐波辐射。在10^21W/cm^2强度的激光作用下，可以获得200次以上的高次谐波。当激光脉冲宽度较短时，由于等离子体薄膜被压缩所导致的多普勒频移对高次谐波产生了显著的频率调制。而这种多普勒频移可以通过对抽运光脉冲引入频率啁啾来补偿。     

拉伸分子高次谐波产生的阿秒控制

通过数值求解一维含时薛定谔方程,本文研究了高频阿秒脉冲对拉伸双原子分子模型与低频飞秒激光脉冲相互作用产生高次谐波谱的影响.研究表明,若阿秒脉冲在低频脉冲的第二个光学周期截止处注入时,只第二个平台截止位置IP 5.6UP(IP为电离势,UP为有质动力能)附近谐波的效率得到显著提高;若阿秒脉冲的包络峰值处于低频脉冲第三个光学周期T/4(为飞秒激光脉冲的光学周期)附近时,则谐波谱出现了明显的整体抬高现象.对此,本文根据拉伸分子谐波谱的四种产生机制及阿秒脉冲在飞秒激光不同相位注入时的电子电离曲线,对这些谐波谱的结构给出了合理解释.     

利用正交偏振双色场产生孤立阿秒脉冲

利用强场近似理论开展了正交偏振双色场与氦原子相互作用产生高次谐波和阿秒脉冲的理论研究。正交偏振双色场由少周期的4 fs钛宝石驱动脉冲激光和与它偏振方向垂直的8 fs倍频控制脉冲构成。研究发现,通过合理选择两束脉冲之间的相对相位,能够控制高次谐波发射过程中长、短电子轨道的选择。当相对相位调整为1.2π时,平台谐波主要来自短轨道电子的贡献,由于其运动时间短、波包扩散少,且没有与长轨道电子谐波产生干涉,沿驱动脉冲电场方向的高次谐波谱具有较高强度和较小调制幅度的超连续平台区,通过对第120次到第180次超连续谐波进行傅里叶变换,可产生脉宽为54 as的高强度孤立阿秒脉冲。所提方案对组合脉冲相对相位的选取要求并不严苛,在0.3π的变化范围内皆可获得脉宽较短的孤立阿秒脉冲,同时控制脉冲电场强度的变化对上述数值模拟结果的影响也很小。     

三色圆偏振激光组合脉冲驱动氦原子产生椭圆偏振的阿秒脉冲

我们提出利用频率为ω,3ω和强度较弱的2ω组成的三色圆偏振激光组合脉冲驱动氦原子能够得到椭偏率较大的阿秒脉冲链的一种方法.通过强场近似方法,计算了氦原子在两色和三色圆偏振激光组合脉冲驱动下发射高次谐波谱及其合成阿秒脉冲链,比较了氦原子(初态为s态)在这两种情况下发射高次谐波谱的特点及其合成阿秒脉冲链椭偏率的大小,结果发现,在反旋的两色ω,3ω激光脉冲基础上加入了频率为2ω的第三色激光脉冲联合作用到氦原子上,所得到的阿秒脉冲链的椭偏率相对于双圆场情况下有所增加,通过调整ω,3ω激光的强度比,并且选择适当的第三色激光的强度,对初态为s态的原子,仍能够得到具有较大椭偏率的阿秒脉冲链.     

正交偏振双色激光场作用下高次谐波的椭偏特性研究

通过数值求解二维含时薛定谔方程，理论研究了正交偏振双色激光场作用下H2+分子高次谐波发射和孤立阿秒脉冲的产生. 数值结果显示，改变激光场的强度比，可以调控高次谐波强度以及谐波椭偏率. 结果表明随着场强比的增加，y方向的谐波强度不断提高. 当场强比为1:2.5时，x方向和y方向分别仅有奇次谐波和偶次谐波产生，并且偶次谐波的强度比奇次谐波强度高2-3个数量级. 此时，奇次谐波的椭偏率最大可以达到0.3，偶次谐波的椭偏率接近于0. 此外，通过改变分子的准直角可以控制谐波的椭偏率，基于这一现象，利用椭圆偏振高次谐波的平台区合成了椭偏率为0.05的椭圆偏振阿秒脉冲链.     

三色圆偏振激光组合脉冲驱动氦原子产生椭圆偏振的阿秒脉冲

我们提出利用频率为ω,3ω和强度较弱的2ω组成的三色圆偏振激光组合脉冲驱动氦原子能够得到椭偏率较大的阿秒脉冲链的一种方法 .通过强场近似方法,计算了氦原子在两色和三色圆偏振激光组合脉冲驱动下发射高次谐波谱及其合成阿秒脉冲链,比较了氦原子(初态为s态)在这两种情况下发射高次谐波谱的特点及其合成阿秒脉冲链椭偏率的大小,结果发现,在反旋的两色ω,3ω激光脉冲基础上加入了频率为2ω的第三色激光脉冲联合作用到氦原子上,所得到的阿秒脉冲链的椭偏率相对于双圆场情况下有所增加,通过调整ω,3ω激光的强度比,并且选择适当的第三色激光的强度,对初态为s态的原子,仍能够得到具有较大椭偏率的阿秒脉冲链.     

任意夹角的双色偏振激光作用下孤立阿秒脉冲的产生

本文选取脉宽为12 fs波长为2000 nm和800 nm的两束线性偏振激光, 适当调节两束激光的偏振方向的夹角θ, 发现当θ=π/2时, 高次谐波谱的第二级平台出现了“漏斗形”凹槽.当θ为π/6时, 得到了290 eV的超宽连续谱的高次谐波发射, 利用小波变换合理的解释了高次谐波形状及截止位置. 在该段连续谱上任意截取70 eV宽度的频率, 都可以得到脉宽约为60 as的孤立阿秒脉冲. 适当减小截取范围可以得到线性偏振的脉宽94 as的孤立阿秒脉冲. 这为实验中产生能灵活调节的孤立阿秒脉冲提供了一种方案.