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在800nm飞秒激光作用下对碘乙烷多光子电离解离过程进行了研究,获得了碘乙烷分子的多光子电离飞行时间(MPI-TOF)质谱.光强指数分析表明母体离子主要发生3+3共振增强多光子电离(REMPI)过程.根据部分碎片离子占总离子信号的百分比对激光强度的依赖关系,讨论了碘乙烷的多光子电离解离机制,得出了C2H5I分子的多光子电离(MPI)属于母体离子离解阶梯模式.文中分析了母体离子在该波长下主要两条解离通道,其中C-I键的断裂为主要通道.应用高斯03在B3LYP/3-21G基组上计算了两条通道能量的变化,理论进一步验证了实验结果的合理性. 相似文献
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氨与甲醇混合团簇的多光子电离质谱及从头算研究 总被引:1,自引:0,他引:1
用多光子电离技术结合飞行时间质谱仪对氨与甲醇混合团簇进行了研究.在脉冲激光波长分别为266nm,355nm和532nm条件下,仅在355nm作用下观测到团簇离子.主要的电离产物为质子化的(CH3OH)n(NH3)mH (n=0~6,m=0~4)混合团簇离子,且各个序列的离子强度随m的增大而减小.经分析,氨与甲醇混合团簇电离后团簇离子发生内部质子化转移反应是形成质子化团簇离子的主要原因.不同尺寸团簇离子信号强度随电离激光光强变化的光强指数曲线显示,团簇均发生四光子电离过程.应用量化计算,构造了质量数较小的几个团簇离子的可能的空间几何构型,发现二元团簇离子(CH3OH)n(NH3)mH 是以NH4 作为内核离子,再通过氢键与其它分子组合而构成团簇离子. 相似文献
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利用飞行时间质谱仪在超声射流冷却条件下探讨了532 nm激光作用下CH3I分子的多光子电离(MPI)解离过程和机制,得到了分子的飞行时间质谱,质谱中包含较强的I 、CH3 离子信号和较弱的CH3I 、CHn (n≤2)、C 、H 离子信号.不同激光能量下的质谱信号在排布上相似,但在强度上有差别.在532 nm激光作用下CH3I分子的多光子电离包括两个过程:一是CH3I分子由双光子激发到A带解离,生成I原子和CH3基团,然后再吸收光子实现中性碎片电离;另一通道是CH3I分子由三光子共振激发到里德堡C态,处于激发态的母体分子继续吸收两个光子电离形成母体离子,碎片离子可由母体离子解离形成. 相似文献
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用可调谐的染料激光(4600~5000(?)),共振(3+2)和(4+1)多光子电离探测了I(5p~2P_(3/2)~0)和1~#(5p~2P_(1/2)~0).碘原子是由碘分子(I_2)经激光解离而产生的.在上述激光波段中共观察到12个原子跃迁,其中,(4+1)多光子电离跃迁是首次观察到的. 相似文献
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利用多光子电离技术结合飞行时间质谱仪对甲醇/水混合团簇进行了研究.在脉冲激光波长为355 nm条件下观测到团簇离子.主要的电离产物为质子化的(CH3OH)n(H2O)H+(n=l-13)混合团簇离子与(CH3OH)nH+团簇离子,经分析(CH3OH)1o(H2O) H+和(CH3OH)3H+为幻数结构.甲醇水混合团簇电离后团簇离子发生内部质子化转移反应是形成质子化团簇离子的主要原因.不同尺寸团簇离子信号强度随电离激光光强变化的光强指数曲线显示,团簇均发生四光子电离过程. 相似文献
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丁酮分子的多光子电离-离解机理 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了丁酮分子经(n0,3d)共振的多光子电离-离解机理(MPID).多光子电离-飞行时间质谱测得的主要离子产物是C2H3O+和CH3CH+2,C2H3O+的强度为CH3CH+2的2~5倍,还有少量C2H+2,C2H+3和CH+3离子,未见到母体离子.主要离子产物的分质量多光了电离谱结构相似,而各离子产物的光强指数不同.实验结果说明丁酮分子的多光子电离-离解机理符合母体离子阶梯模型,文中用梯开关模型对主要产物离子的产生机理进行了解释. 相似文献
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SO2在308nm的多光子电离飞行时间质谱研究 总被引:2,自引:1,他引:1
我们在超声分子束条件下,利用308nm波长的XeCl准分子激光对SO_2分子进行了多光子电离飞行时间质谱实验研究.实验中我们观测到了S~+、SO~+和SO_2~+的质谱信号,测量了各离子信号强度随激光强度的变化关系,并探讨了可能的多光子电离/解离机制. 相似文献
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利用激光质谱法,采用355 nm及532 nm激光作为光源对丁酮分子进行了多光子电离解离研究,得到了2种波长下丁酮的多光子电离飞行时间质谱图主要有质荷比为1(H ),15(CH3 ),43(CH3CO )的质谱峰.532 nm质谱比较丰富,有较强的质荷比为45的信号,可以认为这是丁酮异构体电离解离得到的产物;同时探测到了质荷比为4,6,8的信号,可能是高价离子.355 nm质谱图相对简单.根据信号比例随激光能量的变化及主要的离子信号,得出了2种波长下主要的解离电离通道. 相似文献
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利用激光质谱法,采用355 nm及532 nm激光作为光源对丁酮分子进行了多光子电离解离研究,得到了2种波长下丁酮的多光子电离飞行时间质谱图主要有质荷比为1(H ),15(CH3 ),43(CH3CO )的质谱峰.532 nm质谱比较丰富,有较强的质荷比为45的信号,可以认为这是丁酮异构体电离解离得到的产物;同时探测到了质荷比为4,6,8的信号,可能是高价离子.355 nm质谱图相对简单.根据信号比例随激光能量的变化及主要的离子信号,得出了2种波长下主要的解离电离通道. 相似文献
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Fe(CO)5双色共振增强多光子电离研究 总被引:5,自引:0,他引:5
利用超声分子束、强激光多光子电离和飞行时间质谱探测装置研究了Fe(CO)_5分子在355nm、532nm和355nm+532nm单、双色激光作用下的多光子电离质谱.实验结果证明了双色激光的共振增强电离作用.由飞行时间质谱的展宽峰型结构估算了Fe(CO)_5等分子的光解离寿命与Fe~+和Fe(CO)_5离子分子反应截面. 相似文献
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利用脉宽为25 ns的脉冲Nd∶YAG 1 064 nm的激光,在1010~1011 W·cm-2的强度下,用飞行时间质谱对乙腈分子束激光电离过程进行了研究。实验中利 用氦气作为载气,乙腈分子束采用扩散和脉冲两种方式进样,当扩散束进样时,乙腈分子的谱峰可用多光子电离来解释,而当脉冲分子束进样时,实验中产生了外层价电子高剥离的Nq+ (q=2~5) 和Cq+(q=1~4)信号谱。实验中同时发现,激光波长增大时,高价离子的谱强度也趋向于增大。激光延迟及谱峰的相关性分析表明,这些高价离子可能来源于乙腈团簇的库仑爆炸 过程。提出一个多光子电离引发,逆韧致吸收加热-电子碰撞电离模型来解释高价离子的产生,对高价离子伴随的波长效应也给出了较为合理的解释。 相似文献
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利用脉宽为25ns的脉冲Nd:YAG 532 nm的激光,在8×1010W/cm2的强度下,用飞行时间质谱对CS2的激光电离过程进行了研究.观察到了较强的C2+和S2+高价离子信号,这些高价离子C2+,S2+的最可几平动能高达144eV,112 eV.不同进样方式,激光延迟以及束源压力的实验结果表明,这些高价离子可能来源于CS2团簇的库仑爆炸过程.多光子电离引发,逆韧致吸收加热-电子碰撞电离模型可能是高价离子产生的机理. 相似文献
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532nm丙酮和丁酮的多光子电离解离研究 总被引:1,自引:1,他引:0
利用激光质谱法,通过分析丙酮和丁酮的多光子电离飞行时间质谱,对其532 nm多光子电离机制进行了研究.结果发现丙酮相干吸收若干光子跃迁到高能超激发态,再继续吸收光子产生各种碎片离子,而丁酮先解离后电离,两质谱中都有质荷比为4、6、8的离子,原则上是高价离子.但在相似条件下未见相关报道,因此对离子出险原因及确认尚待进一步研究,实验中丁酮发生异构现象,其异构体电离解离出较强的C2H3O (m/e=43).丙酮没有相关离子产生. 相似文献
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利用激光光解NO2分子,通过共振增强多光子电离(REMPI resonance enhanced multiphoto ionization)及飞行时间(TOF time of flight)质谱技术,获得了振转态分辨的NO(X2Π,υ″,J″)与自旋-轨道分辨的氧原子O(2P3PJ″=2,1,0)离子谱.NO分子与O原子的离子信号强度与UV电离激光能量之间的关系分别能用二次方和三次方曲线很好拟合,它表明:光解产物NO分子和氧原子是分别通过(1+1)和(2+1)多光子吸收过程而被电离的.由氧离子信号得到的氧原子基态三个自旋-轨道支能级布居比f1与f0分别为0.54±0.09和 0.20±0.04,这一比值与统计分布计算的值为0.6和0.2一致. 相似文献