合肥2013年8月-2014年7月NO2对流层柱浓度分析及与卫星对比

基于地基MAX-DOAS在2013年8月-2014年7月对合肥对流层NO2垂直柱浓度(VCD)进行了观测,研究了其季节均值和月均值变化特征,结果表明合肥地区对流层NO2 VCD季节均值变化较大,冬季最大,夏季最小,其中冬季季节均值高达2.09×1016 mol·c m-2,为夏季的2.2倍. 对不同季节的平均日变化的分析表明,NO2 VCD日变化季节差异显著并在下午达到差异最大值. 将地基MAX-DOAS观测结果和OMI观测结果进行了对比,两者具有较好的一致性,其中在无云天气下两者的相关系数为0.88. 通过卫星观测获取了合肥以及周边地区的NO2 VCD季节均值,分析表明合肥地区的NO2主要以本地积累为主,外来输送贡献较小.     

新疆大中小城市夏季对流层NO_2垂直柱浓度变化特征

利用地基多轴差分光谱仪(Mini MAX—DOAS),选择新疆乌鲁木齐、库尔勒、博乐市具有代表性的大中小城市,于2014年6—8月对其市区、工业区、农田区的对流层NO_2浓度进行观测。结果表明:(1)大中小城市夏季大气对流层NO_2垂直柱浓度的日变化有波峰和波谷的波动,其峰值在大中小城市中有所差异,表现为乌鲁木齐(7.590×10~(15)molec·cm~(-2))库尔勒(7.559×10~(15)molec·cm~(-2))博乐(3.578×10~(15)molec·cm~(-2));(2)大中小城市夏季大气对流层NO_2垂直柱浓度大小与城市地表条件差异有关,尤其与观测区的车流量有密切关系,表现为市区(4.643×10~(15)molec·cm~(-2))工业区(4.469×10~(15)molec·cm~(-2))农田区(2.425×10~(15)molec·cm~(-2));(3)不同天气条件下大中小城市大气对流层NO_2的垂直柱浓度特征为雨天(3.082×10~(15)molec·cm~(-2))时浓度最小,说明降水对NO_2的浓度具有重要的影响。     

利用多轴差分吸收光谱技术反演对流层NO2

介绍了基于多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)反演对流层NO2的方法.利用差分吸收光谱技术(DOAS),扣除太阳夫琅和费结构及Ring效应的影响,拟合得到了大气中NO2的差分斜柱浓度dSCD,结合不同观测方向的测最结果分析得到了对流层大气中NO2的差分斜柱浓度(△SCID),结合辐射传输模型SCIATRAN计算得到了大气质量因子(AMF),并进一步计算得到了对流层NO2的垂直柱浓度(VCD)信息.为确保数据的准确性和可比性,将计算结果与长光程差分吸收光谱仪(LP-DOAS)的测量结果进行对比,二者具有较好的一致性,其相关系数R2分别为0.940 27和0.969 24.     

L625差分吸收激光雷达探测对流层臭氧

介绍了用于探测对流层大气臭氧的L6 2 5差分吸收激光雷达系统 ,叙述了该激光雷达的结构、探测大气臭氧的原理和数据处理方法。利用波长对 2 89～ 2 99nm和 2 89～ 30 8nm对合肥上空中、上部对流层的臭氧进行了对比测量。测量结果表明 ,这两对波长的测量结果差别约在 10 %左右。分析了 2 89～ 30 8nm波长对测量臭氧的结果和误差。 10km以下 ,2 89～ 30 8nm波长对测量的对流层臭氧统计误差绝对值一般小于 2× 10 11molecules/cm3 ,忽略气溶胶影响引起的相对系统误差一般小于 4 %。给出和分析了合肥地区对流层 5～ 15km臭氧柱含量的季节变化特征 ,柱含量最大的月份一般出现在第二季度 ,柱含量最小的月份一般出现在第三季度。     

车载多轴差分吸收光谱探测对流层NO2分布研究

对流层NO₂垂直柱浓度在水平分布上具有较大不均匀性, 研究对流层NO₂分布特征对于研究污染的形成具有重要作用. 本文在国内首次采用车载多轴差分吸收光谱技术探测对流层NO₂的水平分布, 着重研究了基于车载移动平台上的多轴差分吸收光谱技术反演对流层NO₂垂直柱浓度的方法. 采用低阶多项式拟合扣除夫琅禾费参考谱和平流层对对流层NO₂的贡献, 反演得到移动平台上对流层NO₂垂直柱浓度. 结合大气辐射传输模型, 通过设置不同气溶胶光学厚度及层高、NO₂层高、方位角等对反演误差进行分析, 得出对流层NO₂垂直柱浓度的总误差小于25%. 在合肥开展观测实验, 获取观测时间段内合肥市对流层NO₂垂直柱浓度的水平分布特征. 并将观测结果与OMI卫星过顶数据比对, 在洁净和车载观测点较多的像元内, 两者结果符合较好; 在污染区域, 两者结果有一定差别. 研究显示, 采用车载多轴差分吸收光谱技术能较好的探测区域对流层NO₂的分布特征, 这对模型验证、卫星校验及研究输送过程具有重要意义.     

机载多轴差分吸收光谱技术获取对流层NO2 垂直柱浓度的研究

介绍了一种基于机载平台获取对流层NO₂垂直柱浓度的多轴差分吸收光谱技术. 研究了利用差分吸收光谱技术结合不同观测角度的测量光谱反演差分斜柱浓度, 并利用辐射传输模型SCIATRAN计算对流层NO₂垂直柱浓度的方法. 研究了不同海拔高度、不同地面反照率以及不同太阳天顶角等条件对天顶和天底两个观测角度的大气质量因子的影响. 报道了该系统在2008年12月10日在珠三角地区的实验结果, 结合天顶和天底两个方向反演得到了珠三角地区对流层NO₂垂直柱浓度的分布信息. 同时还将机载测量结果跟安装在珠海市的一台地基多轴差分吸收光谱仪的结果进行了对比, 二者相差仅为8%. 实验结果表明, 机载多轴DOAS技术可以实现对大区域对流层NO₂浓度的快速获取.     

基于多轴差分光学吸收光谱测量北京地区对流层NO2的研究

由于二氧化氮（NO₂）在大气的物理和化学机制进程中有着十分重要的作用,并且对环境、气候以及人体健康产生影响,合理、有效地监测和控制大气中NO₂浓度已成为十分重要的课题。地基多轴差分吸收光谱（MAX-DOAS）仪是利用太阳散射光的被动DOAS仪器,相较于小范围测量的点式仪器、利用光源和反射装置的主动DOAS仪器,具有时间分辨率高、高灵敏度、测量范围广和不受搭建平台制约等优势特点。2018年在北京中国气象科学研究院（116.32°E,39.95°N）开展了基于地基MAX-DOAS的对流层NO₂全年连续观测,采集得到原始吸收光谱并运用光谱处理软件QDOAS进行反演得到NO₂斜柱浓度（SCD）,选择较为简单的几何近似方法计算求出大气质量因子（AMF）,从而将NO₂SCD转换为垂直柱浓度（VCD）,据此研究分析了北京地区NO₂VCD月均值和季节均值变化、季节的日平均变化以及一周内日平均变化的特征。结果表明,北京地区对流层NO₂VCD随季节变化较为明显,呈现冬季最高而夏季最低的趋势,其中冬季季节均值达到2.94×1016 molec·cm-2,为夏季的1.6倍,不同季节的日均变化一般在下午表现出明显的差异,最大相差为2.17×1016 molec·cm-2。一周内每日的浓度变化有一定规律性,周日平均浓度较其他时间降低17%左右,出现了一定程度的周末效应。通过将地基MAX-DOAS观测结果和地面国控站点官园监测站（116.339°E,39.929°N）2018全年数据结果进行对比,显示出两者变化趋势具有好的一致性,相关系数r可达0.81。研究表明,地基MAX-DOAS不仅可以对区域污染气体如NO₂的实时快速监测及变化规律的研究分析提供一种有效手段,也可以对其他数据来源进行校验。     

天山北坡绿洲城市车流量与对流层NO2垂直柱浓度关系研究

为探讨天山北坡河谷绿洲城市车流量与对流层NO₂垂直柱浓度（VCD）的关系,基于各城市车流量状况,利用地基多轴差分光谱仪（Mini MAX-DOAS）在2018年-2019年天山北坡经济带上的综合性大城市乌鲁木齐、工业型中等城市石河子和工业型小城市阜康市中心区连续固定监测,并沿城市交通主干道进行车载移动监测,研究车流量对NO₂VCD的影响,对比分析山盆体系河谷绿洲城市与中东部发达城市污染严重原因的差异。结果表明：（1）天山北坡大中小城市的车流量日均值大城市乌鲁木齐（1 406辆/5 min）远大于中小城市,中等城市石河子（203辆/5 min）和小城市阜康（185辆/5 min）差异并不显著（p＞0.05）,而各类城市NO₂VCD整体差异显著（p＜0.05）,其日变化峰值有所差异,表现为乌鲁木齐（22.613×1015 molec·cm-2）＞阜康（17.758×1015 molec·cm-2）＞石河子（15.272×1015 molec·cm-2）,三类城市的车流量和NO₂VCD的日变化趋势一致,都呈现出“早晚高,中午低”的变化趋势;季节变化中三类城市的车流量和NO₂VCD均为：冬春季＞秋夏季;（2）虽然早晚各监测点的车流量有所差异,但三类城市的车流都集中在市中心附近;移动监测数据表明,NO₂VCD高值出现在车流较高的市区,并且在各城市风向稳定时,下风向浓度大于上风向;由于居住空间差异,人们在城市各功能区间的活动,车辆流向和NO₂VCD都集中于人流密集的商业区,说明车辆对NO₂VCD具有较大贡献;（3）2009年-2019年10年间天山北坡大中小城市经济生产总值增长率在200%以上,乌鲁木齐、石河子机动车增长率超过北京、上海等发达城市,城市快速发展,并处于河谷绿洲地带,地势南高北低,冬季逆温层深厚,静风天数较多,采暖期长达6个月,造成冬季污染严重。天山北坡城市除人为污染排放外,自然因素对污染物形成聚集作用。     

Lineshape parameters for water vapor in the 3.2-17.76 μm region for atmospheric applications

Several NASA EOS instruments, the atmospheric infrared sounder (AIRS) on Aqua, and the tropospheric emission spectrometer (TES) and the high-resolution dynamics limb sounder (HIRDLS) on AURA, will be measuring water vapor in the Earth’s atmosphere in the 3.2-17.76 μm spectral region. In order to do retrievals of temperature and concentration profiles, the spectral parameters for many thousands of water vapor transitions must be known. Currently the largest uncertainty in these data is associated with the pressure-broadened half-width. To help ameliorate this situation, complex Robert-Bonamy calculations were made to determine N₂-, O₂-, and air-broadened half-widths and line shifts for 5442 transitions of the principal isotopologue of water vapor for the 11 vibrational bands in this region. The intermolecular potential is a sum of electrostatic terms (dipole-quadrupole and quadrupole-quadrupole), isotropic induction and London dispersion terms, and the atom-atom potential expanded to eighth order. The parameters are adjusted as described in Gamache and Hartmann [J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer 83 (2004) 119]. Calculations were made at 225 and 296 K in order to determine the temperature dependence of the half-widths. When possible the data are compared with measurements. The average percent difference between the measured and calculated half-widths is −1.97, 2.6, and −1.55 for N₂-, O₂-, and air-broadening of water vapor, respectively. The agreement for the line shifts is less satisfactory. It is clear from this work that the calculations will benefit from a comprehensive adjustment of the intermolecular potential.     

基于车载多轴差分吸收光谱技术对城市NO2污染分布和排放评估研究

二氧化氮（NO₂）在大气光化学中发挥着重要作用,不仅参与了对流层臭氧（O₃）的催化生成,同时也能促进生成二次气溶胶。NO₂作为交通运输和工业过程中的重要排放产物,通常也被视为一种评估人为污染源排放的指示物,因此,开展城市NO₂分布与排放研究对于城市大气污染管控与治理具有重要意义。2018年1月和2月期间,基于车载多轴差分吸收光谱技术（MAX-DOAS）对衡水市区开展了4次走航观测实验,获取了衡水市区环城路上对流层NO₂垂直柱浓度（VCD）的空间分布,其浓度范围为0.89×1015~56.33×1015 molecule·cm-2,均值在22.42×1015~30.20×1015 molecule·cm-2。观测结果表明衡水市NO₂污染源主要分布在城外东南方向的工业聚集区,以及市区环城路东部的立交桥路段;而城市西部和北部则较为干净,当风场来自该区域会对污染源区起到一定的清洁作用,可使源区NO₂浓度降低20%以上。航测期间进行了站点对比观测,综合两者的观测结果评估了衡水市东部污染区域的相对贡献,其NO₂含量比西部洁净区域高出了30.1%~61.9%、贡献值高7.89×1015~13.32×1015 molecule·cm-2。将NO₂城市分布与WRF模式模拟的气象数据相结合,可计算出目标区域的NO₂本地排放通量为0.86×1024 molecule·s-1,该结果相对较低,一方面说明衡水市区相对于其他研究区域,其NO₂污染源并非在集中在市区内部;另一方面是因为本次实验研究区域的面积仅有50 km2,远小于其他研究的城市区域范围。对于实验测得的衡水市区输出总通量,其中96.16%来源于外部传输,3.84%为本地排放造成,进一步证明了衡水市NO₂主要污染源位于城外。通过实验期间衡水市区的后向轨迹气团与OMI卫星的NO₂平均结果可看出,衡水市除城市东部和东南部的本地污染源外,也受到了北部的保定、廊坊和西北部的石家庄等地的污染传输影响。总体来看,车载多轴差分吸收光谱技术对于城市NO₂等污染气体的源区确认、污染贡献评估和排放通量计算方面有较出色的应用前景。     

多轴差分吸收光谱技术测量NO2对流层垂直分布及垂直柱浓度

研究了多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)的对流层NO₂垂直廓线及垂直柱浓度反演方法. 该方法采用了先反演气溶胶廓线, 然后在此基础上反演痕量气体垂直分布的两步反演方法. 其中痕量气体廓线反演时采用了非线性最优估算法, 使反演更少地依赖于先验信息, 更有利于自动获取痕量气体廓线. 首先研究了应用非线性最优估算法的痕量气体垂直廓线反演算法中权重函数、 先验廓线及其协方差矩阵的计算方法, 设计了适合于痕量气体垂直分布变化剧烈地区的迭代方案. 通过计算机仿真, 研究了算法重建盒子型和抬高型NO₂廓线的效果, 研究表明两种典型分布下算法都可以较好地重建2 km以下的NO₂分布, 在近地面的反演精度达到0.6%. 然后在低气溶胶、高气溶胶和抬高型气溶胶三种典型条件下, 研究了算法重建同一NO₂廓线的效果, 研究表明不同气溶胶条件下反演算法都可以得到相似的结果. 分析了错误的气溶胶状态对于NO₂廓线反演的影响以及反演算法的误差来源. 在合肥地区开展连续观测实验, 并将观测的NO₂垂直柱浓度与卫星对比, 相关性系数达到了0.85. 将MAX-DOAS反演的近地面NO₂ 浓度与长程DOAS 结果对比, 相关性系数达到0.76. 此外简化的MAX-DOAS痕量气体垂直柱浓度反演方法中常采用固定典型的气溶胶状态, 将两步法结果与简化方法结果进行对比, 两者的最大相对偏差为112%. 因此准确获取气溶胶状态, 尤其是气溶胶光学厚度, 对准确反演对流层NO₂垂直柱浓度十分必要. 关键词： 多轴差分吸收光谱 2垂直廓线')" href="#">对流层NO₂垂直廓线 2垂直柱浓度')" href="#">对流层NO₂垂直柱浓度 最优估算法     

Research of NO2 vertical profiles with look-up table method based on MAX-DOAS

Obtaining the vertical distribution profile of trace gas is of great significance for studying the diffusion procedure of air pollution.In this article,a look-up table method based on multi-axis differential optical absorption spectroscopy(MAX-DOAS)technology is established for retrieving the tropospheric NO₂ vertical distribution profiles.This method retrieves the aerosol extinction profiles with minimum cost function.Then,the aerosol extinction profiles and the atmospheric radiation transfer model(RTM)are employed to establish the look-up table for retrieving the NO₂ vertical column densities(VCDs)and profiles.The measured NO₂ differential slant column densities(DSCDs)are compared with the NO₂ DSCDs simulated by the atmospheric RTM,and the NO₂ VCDs,the weight factor of NO₂ in the boundary layer,and the boundary layer height are obtained by the minimization process.The look-up table is established to retrieve NO₂ VCDs based on MAX-DOAS measurements in Huaibei area,and the results are compared with the data from Copernicus Atmospheric Monitoring Service(CAMS)model.It is found that there are nearly consistent and the correlation coefficient R2 is more than 0.86.The results show that this technology provides a more convenient and accurate retrieval method for the stereoscopic monitoring of atmospheric environment.     

地基多轴DOAS仪器的NO2斜柱浓度对比研究

介绍了两台地基多轴DOAS仪器测量的NO2斜柱浓度的对比研究。利用日本海洋研究开发机构的一套多轴DOAS设备在2009年11月—12月31日期间16d的观测数据,与安光所自主研发的一套多轴DOAS设备测量的NO2差分斜柱浓度进行了对比。通过对比发现,采用自动调整积分时间的方法,与固定积分时间的设置相比仪器具有更高的信噪比;两套仪器的反演结果在小角度下具有比较好的一致性,相关系数高达0.995,但随着角度的增大相关性逐渐变差。在9点至16点时段内相对偏差较小,其中20°方向的结果最为接近,最小偏差仅有12%,但在9点前和16点后二者偏差增大。日方仪器在可见波段的反演结果明显好于紫外波段,反演中的剩余噪声减小了60%以上,同时在可见波段的差分斜柱浓度的计算结果与我们的多轴DOAS在紫外波段的计算结果在全天都具有非常好的一致性。     

Emission Fourier transform spectroscopy for the remote sensing of the atmosphere

Fourier transform spectrometers (FTS), thanks to their intrinsic advantages of high throughput, high spectral resolution and multiplex acquisition of spectral channels, offer a powerful tool for the characterisation of the Earth's atmosphere. The use of photon noise limited detectors in FTS instruments operating in the middle/far infrared spectral region permits high sensitivity emission spectroscopy measurements, without the limitations arising from the use of an external radiation source. The wide operating spectral range of FTS instruments makes possible simultaneous detection of different atmospheric chemical species that show rotational and vibrational spectral bands in the middle/far infrared region.Spatially resolved measurements of the concentration of the interesting species are of fundamental interest in the study of local phenomena in atmospheric chemistry and physics, and can be obtained through the use of various observation and data inversion techniques. Among these, the best results in terms of vertical resolution are achieved through the limb sounding observation technique from airborne platform.As an example of possibilities offered by the above considered technique, results obtained from the SAFIRE-A (Spectroscopy of the Atmosphere using Far InfraRed Emission-Airborne) during the Antarctic campaign APE-GAIA (Airborne Polar Experiment-Geophysica Aircraft In Antarctica, Ushuaia, Argentina, September–October, 1999) are presented.     

北京边界层大气中HONO和NO2垂直廓线的测量与分析

基于扫描长程差分吸收光谱(DOAS)系统于2007年8月27日～9月4日期间对北京市郊区进行了大气污染物HONO和NO2等垂直廓线的连续监测,详细探讨了HONO,NO2和HONO/NO2比值的垂直分布特征,重点研究了HONO的形成途径.结果显示HONO和NO2浓度随着高度的增加而降低,而HONO浓度梯度下降的更加剧烈;...     

Charge radii of high-spin isomers measured using laser spectroscopy methods

The overview of experimental data on charge radii differences between the ground and the high-spin isomeric states is presented. Methods of high-resolution laser spectroscopy were used for measurements. Charge radii differences obtained in two ways are compared: from measurements of isomeric shifts of atomic levels of nuclei under study and from measurements of quadrupole moments in both states under the assumption that the radii differences are determined by the difference of their quadrupole deformations. Isomers formed at a rupture of one or several nucleon pairs and isomers with the configuration of the odd neutron 1h _11/2 for the nuclear region Cd-Ba and 1i _13/2 for the region Hg-Pb are considered. Observed deviations of the above charge radii differences for isomeric states of a different nature are discussed.     

Laser-induced fluorescence thermometry and concentration measurements on NOA–X (0-0) transitions in the exhaust gas of high pressure CH4/air flames

Laser-Induced Fluorescence (LIF) excitation spectra in the NOA–X (0-0) band were used for temperature measurements in the postflame region of high-pressure CH₄/air flames. To improve the quality of the measured spectra and to perform reliable line-shape measurements, the initial mixture was doped with approximately 400 ppm NO. At pressures up to 18 bar, excellent agreement was obtained between NO LIF temperatures and NARS/rotational Raman temperatures. Effective broadening coefficients were also determined in these flames. Problems with quantitative concentration measurements of NO and single-pulse temperature measurements at high pressures are discussed.     

Difference thresholds for intensity perception of whole-body vertical vibration: effect of frequency and magnitude

Difference thresholds for seated subjects exposed to whole-body vertical sinusoidal vibration have been determined at two vibration magnitudes [0.1 and 0.5 ms(-2) root mean square (r.m.s.)] and at two frequencies (5 and 20 Hz). For 12 subjects, difference thresholds were determined using the up-and-down transformed response method based on two-interval forced-choice tracking. At both frequencies, the difference thresholds increased by a factor of five when the magnitude of the vibration increased from 0.1 to 0.5 ms(-2) r.m.s. The median relative difference thresholds, Weber fractions (deltaI/I), expressed as percentages, were about 10% and did not differ significantly between the two vibration magnitudes or the two frequencies. It is concluded that for the conditions investigated the difference thresholds for whole-body vibration are approximately consistent with Weber's Law. A vibration magnitude will need to be reduced by more than about 10% for the change to be detectable by human subjects; vibration measurements will be required to detect reductions of less than 10%.     

多轴差分吸收光谱仪反演大气NO2的比对试验

为了满足卫星遥感产品地基验证平台中不同仪器观测数据一致性的要求, 2011年9月, 将3台不同设计方案、不同操作方式的多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS) 集中在中国科学院大气物理研究所香河大气探测综合试验站, 进行了近20天的同步观测测试. 并对所有仪器统一观测方位角, 分别采用相同的紫外、可见光波段的特征吸收带及吸收截面进行NO₂柱浓度的反演试验. 系统的比对分析表明: 3台MAX-DOAS的反演误差大都保持在6%以内, 说明仪器性能良好, 比较稳定; 紫外波段的反演结果略小于可见光波段, 尤其在阴天, 这是由于两波段对分子及气溶胶散射的敏感性不同造成的; 以可见光波段的反演结果为标准, 对紫外波段的反演结果进行系统订正, 订正后的各组数据一致性非常好, 满足卫星大气成分NO₂柱浓度遥感产品不同地基验证站点数据稳定、一致的要求. 关键词： MAX-DOAS 2')" href="#">NO₂ 斜柱浓度 比对试验