将噪声作为独立变量的动态光散射数据反演

在动态光散射颗粒测量时,为了从含噪的自相关函数数据中准确地反演出颗粒粒度分布,对Tikhonov正则化算法进行改进,将噪声作为一个独立的未知变量应用到正则化方程中进行粒度反演.在计算过程中,相应增加方程中各系数矩阵的行数和列数,对求解的粒度分布数值则仍取其原来方程的行数和列数,从而达到对部分噪声的剔除作用.不同噪声水平下的颗粒粒度反演结果表明,改进后的算法能够显著提高低信噪比动态光散射数据粒度反演结果的准确性,适用于宽分布较大粒径的颗粒粒度反演.     

双峰分布颗粒体系的多角度动态光散射数据反演

采用多角度动态光散射和加权正则化反演方法,对4组模拟的双峰分布颗粒体系(100/600 nm,200/600 nm,300/600 nm和350/600 nm)分别选取1、3、6和10个散射角进行测量.粒度反演结果表明,采用加权正则化方法反演双峰颗粒体系的多角度动态光散射测量数据,可获得峰值位置比小于2∶1且含有大粒径(＞350 nm)颗粒的双峰颗粒粒度分布.采用标准聚苯乙烯乳胶颗粒进行实测的结果验证了这一结论.得到含大粒径颗粒的双峰粒度分布反演结果的原因在于,多角度动态光散射能提供更多的大粒径颗粒的粒度信息,加权正则化反演方法能减少测量数据中的噪声,因而多角度动态光散射测量数据的加权反演能实现峰值位置比小于2∶1且含有大粒径颗粒的双峰颗粒体系的测量.     

双峰分布颗粒体系的多角度动态光散射数据反演（英文）

采用多角度动态光散射和加权正则化反演方法,对4组模拟的双峰分布颗粒体系(100/600nm,200/600nm,300/600nm和350/600nm)分别选取1、3、6和10个散射角进行测量.粒度反演结果表明,采用加权正则化方法反演双峰颗粒体系的多角度动态光散射测量数据,可获得峰值位置比小于2∶1且含有大粒径(350nm)颗粒的双峰颗粒粒度分布.采用标准聚苯乙烯乳胶颗粒进行实测的结果验证了这一结论.得到含大粒径颗粒的双峰粒度分布反演结果的原因在于,多角度动态光散射能提供更多的大粒径颗粒的粒度信息,加权正则化反演方法能减少测量数据中的噪声,因而多角度动态光散射测量数据的加权反演能实现峰值位置比小于2∶1且含有大粒径颗粒的双峰颗粒体系的测量.     

将噪声作为独立变量的动态光散射数据反演（英文）

在动态光散射颗粒测量时,为了从含噪的自相关函数数据中准确地反演出颗粒粒度分布,对Tikhonov正则化算法进行改进,将噪声作为一个独立的未知变量应用到正则化方程中进行粒度反演.在计算过程中,相应增加方程中各系数矩阵的行数和列数,对求解的粒度分布数值则仍取其原来方程的行数和列数,从而达到对部分噪声的剔除作用.不同噪声水平下的颗粒粒度反演结果表明,改进后的算法能够显著提高低信噪比动态光散射数据粒度反演结果的准确性,适用于宽分布较大粒径的颗粒粒度反演.     

动态光散射测量的复惩罚正则化反演

多峰颗粒体系粒度及其分布的测量是动态光散射技术的难点,本文在Tikhonov正则化方法的目标函数中加入具有平坦约束功能的惩罚项,增强对解的约束提高对多峰颗粒体系的反演性能.190/443nm、282/953nm、457/553nm双峰分布颗粒体系、564nm单峰分布颗粒体系和292/591/889nm三峰颗粒体系的模拟数据,以及306/974nm、300/502nm双峰颗粒体系的实测数据的反演表明,在正则化反演中增加具有平坦约束功能的惩罚项,可有效消除反演的颗粒粒度分布中出现的毛刺与虚假峰,提高算法的峰值分辨能力和抗噪能力.该研究在发挥多角度动态光散射技术测量中、大超细颗粒时具有信息量多的优势,实现宽范围的双峰及多峰分布颗粒体系的准确测量.     

基于Mie散射光强的多角度动态光散射复合角度加权方法

针对多角度动态光散射测量技术中通过Mie散射光强计算的角度权重估计方法存在信息利用率与抗噪性之间的矛盾,提出利用每一角度所有粒度的整体Mie散射空间特征进行角度加权和利用每一粒度对应Mie散射光的细节特征对核矩阵做元素加权的复合角度加权方法,并结合正则化方法进行了模拟和实测的多角度动态光散射数据反演.与采用光强比值法和光强均值法的反演结果比较表明,多角度动态光散射反演结果与角度加权方法密切相关.无噪声影响时,光强比值法和复合角度加权法都能得到准确的颗粒粒度分布,但光强均值法信息利用率不高;随着噪声水平的提高,光强比值法反演结果急剧变差,表现出较低的抗噪性能.复合角度加权方法通过兼顾信息利用率和抗噪性能,使得增加散射角时信息增多的优势得以更好地显现,并且有效地抑制了角度增多带来的噪声影响.该加权方法显著提高了多角度动态光散射进行颗粒测量,特别是对多峰分布颗粒体系测量的准确性.     

颗粒粒径分布测量反演算法的改进

综合奇异值截断法、奇异值修正法、Tikhonov正则化思想及Chahine迭代算法,提出一种改进的病态问题求解算法来测量颗粒系的粒径分布。结合Backus-Gilbert折中准则与奇异值最小原则确定了奇异截断值,采用L曲线法确定了最优正则化参数,并利用联合迭代反演法(SIRT)实现解的非负约束。模拟及实验结果表明,该算法对单、双峰分布的测量误差均小于3%,其抗噪性能、测量准确性、时效性及粒径测量范围相较其他反演算法都有明显优势。     

动态光散射技术的角度依赖性

与单角度动态光散射技术相比,多角度动态光散射(MDLS)颗粒测量技术能够提高颗粒粒度分布的测量准确性。但在MDLS技术中,测量角度的选择常常与被测颗粒体系的分布有关。对100nm、500nm的单峰模拟分布和300nm与600nm混合的双峰模拟分布的颗粒体系,分别在1、3、6、9个散射角条件下进行了测量。颗粒粒度反演结果表明,随着散射角个数的增大,颗粒粒度分布更趋于真实的颗粒粒度分布。对数量比为5:1的100nm与503nm双峰分布的聚苯乙烯颗粒,分别在1、3、5、10个散射角条件下进行了测量,实测结果表明采用单角度测量只能得到单峰分布,3个及更多散射角可得到双峰分布,并且双峰的数量比随散射角数量的增加逐渐趋近真实的数量比。因此,MDLS颗粒测量技术能够改善颗粒粒度分布的测量结果,但这种改善程度会随散射角的增多逐渐降低。由于散射角个数的增多会增加散射角的校准噪声和光强相关函数的测量噪声,因而会导致在有些情况下颗粒粒度分布的测量结果反而变差。     

基于颗粒粒度信息分布特征的动态光散射加权反演

宽分布和双峰分布颗粒的准确反演是动态光散射技术至今未能有效解决的难题,尤其峰值位置比小于2:1且含有大粒径颗粒(350 nm)的双峰分布.造成这一难题的主要原因包括:1)单角度测量数据的粒度信息含量不足;2)常规反演方法对测量数据的噪声抑制以及粒度信息利用缺乏针对性.对测量数据(即光强自相关函数)的研究发现,数据噪声主要分布在长延迟时段,而粒度信息集中分布在衰减延迟时段.基于此,本文提出了采用粒度信息分布为底数、调节参数为指数的权重系数对自相关函数进行加权反演的约束正则化方法.由于采用了与粒度信息分布一致的权重系数,该方法既充分利用了衰减延迟时段的粒度信息,又有效地抑制了长延迟时段的数据噪声.不同噪声水平下,宽分布和双峰分布颗粒体系的反演结果表明,与常规反演方法相比,这一方法可以获得更为准确的宽分布和近双峰分布的反演结果.     

初始模型对含噪动态光散射数据正则化反演结果的影响

分别采用最小模型矩阵、最平坦模型矩阵、最光滑模型矩阵作为初始化模型,对加入5种不同水平随机噪声的90nm窄单峰、90nm宽单峰和250nm窄单峰、250nm宽单峰颗粒体系的模拟分布进行了正则化反演,并对反演结果进行比较。结果表明:当噪声水平为0时,正则化初始模型的选择对反演结果没有明显影响。随着噪声水平的增加,采用三种初始化模型反演得到的峰值误差和粒度分布误差都随之变大,但采用最平坦模型和最光滑模型反演得到的峰值和粒度分布误差明显小于采用最小初始模型的反演误差。当噪声水平大于0.01时,选择最平坦初始模型获得的粒度分布结果优于采用最光滑初始模型和最小初始模型获得的结果,而采用最光滑初始模型反演得到的峰值优于最平坦初始模型和最小初始模型的反演峰值。因此,采用正则化算法处理含噪动态光散射数据时,为得到最优的粒度分布信息,宜采用最平坦初始模型,若需要获取最准确的峰值信息,则应选择最光滑初始模型。     

基于自回归模型的超细颗粒动态光散射模拟

为了获取超细颗粒动态散射光模拟信号, 在分析超细颗粒动态散射光信号特性的基础上, 通过建立动态光散射随机过程的自回归(AR)模型, 利用Levison-Durbin递推算法确定模型参数, 并给出了单峰、双峰分布颗粒信号模拟的模型阶数确定方法, 从而提出了一种基于AR模型的态光散射信号模拟方法。分别对50 nm, 300 nm, 1000 nm, 50 nm与1000 nm, 100 nm与500 nm, 300 nm与1000 nm的单峰、双峰分布颗粒在模型阶数分别为1, 1, 1, 57, 28, 40时进行了模拟, 得到的模拟信号的光强自相关函数与理论值吻合, 用累积法对单峰分布颗粒反演和双指数法对双峰分布颗粒反演, 相对误差分别小于0.58%和3.7%, 因此, 单峰分布颗粒信号模拟需一阶模型, 双峰分布颗粒信号模拟粒径不同所需阶数不同。     

非独立模式算法下粒径分布反演及分类的研究

在光全散射法颗粒粒径测量中,提出一种非独立模式算法下粒径分布反演及分类的方法。对被测颗粒系分别按照不同的粒径分布函数同时进行反演,并依据反演误差大小判断被测颗粒系符合哪种分布函数。仿真实验结果表明,在非独立模式下,完全可以利用已知的不同分布函数的反演误差作为分类依据,从而更准确地确定被测颗粒系的粒径分布。采用的遗传反演算法能够在3个可见光波长下得到较准确的粒径分布,反演结果稳定可靠,最大限度地减少了多个波长的使用,从而对光源有更大的选择余地。对透射消光测量结果加入5%随机噪声时,单峰分布颗粒系的反演误差小于5%,多峰分布颗粒系的反演误差小于10%。整个算法运行时间小于2 s。该方法具有原理简单,计算速度快等优点,能够满足颗粒粒径在线测量的要求。     

Multiangle dynamic light scattering analysis using a modified Chahine method

Multiangle dynamic light scattering (MDLS) is used to determine particle size distributions (PSDs). The angular intensity weighting coefficients used in the inversion of the PSD data affect dramatically the PSD recovered. Noise in the weighting factors gives rise to poor PSD results. A modified Chahine method, which is insensitive to the noise of the weighting coefficients, is developed for estimating the PSD from MDLS. The method was evaluated through simulated examples that involved unimodal and bimodal PSDs of different shapes and employed for estimating two bimodal PSDs obtained by mixing two standard polystyrene latexes. For comparison, all examples were also analyzed using a nonnegatively-constrained Tikhonov regularization technique typically used for inverting ill-conditioned linear problems. The PSDs estimated by the proposed modified Chahine method were more accurate than those obtained by the Tikhonov technique.     

动态光散射测量粒径分布的格雷码编码遗传算法反演运算

采用格雷码编码的遗传算法对动态光散射测量的粒径分布进行反演运算,数字测试结果表明,对于无噪声的分布,算法能精确的反演出各种粒子分布图像;对于加了一定噪声的分布,算法显示出较好的稳定性,能反演出主峰的分布图像.聚苯乙烯乳球的实验结果表明,该算法能反演双分布的粒径分布图像.与标准遗传算法和反演蒙特卡罗算法相比,该算法具有较高的搜索效率,能够用较少的计算时间快速搜索到最优解.格雷码编码遗传算法是一种更有效的随机反演算法.     

基于多尺度变换的动态光散射粒径反演范围的自适应调整

 通过多尺度变换实现了反演范围的自适应调整,使其更接近真实范围。分别采用反演范围固定算法与自适应算法对200～600 nm单峰和200～900 nm双峰分布颗粒的模拟相关函数进行了反演,结果表明：自适应算法的结果更接近理论分布,抗干扰能力更强。相对于固定算法,单峰分布颗粒最多可缩小峰值误差4.73%,缩小峰宽误差185 nm。双峰分布颗粒在0～0.001噪声水平时,峰值误差分别小于11.33%,12.45%,峰宽误差分别小于35,160 nm,而固定算法在噪声水平大于0.000 1时,难以得到合理的反演结果。反演范围自适应调整方法能够有效优化粒径反演结果。     

The reconstruction of particle size distributions from dynamic light scattering data using particle swarm optimization techniques with different objective functions

In this paper, the reconstruction of particle size distributions (PSDs) using particle swarm optimization (PSO) techniques from dynamic light scattering (DLS) data was established. Three different objective functions containing non-smooth constrained objective function, smooth functional objective function of Tikhonov regularization and L objective function, were employed. Simulated results of unimodal, bimodal and bi-dispersed particles show that the PSO technique with non-smooth constrained objective function produces narrower PSDs focusing on peak position in the presence of random noise, the PSO technique with smooth functional of Tikhonov regularization creates relative smooth PSDs, which could be successfully applied to the broad particles inversion, and the PSO technique with L objective function yields smooth PSDs, which saves calculation amount. Experimental results as well as comparisons with CONTIN algorithm and Cumulants method demonstrate the performance of our algorithms. Therefore, the PSO techniques employing the three different objective functions, which only require objective function and need a few initial guesses, may be applied to the reconstruction of PSDs from DLS data.     

A V-curve criterion for the parameter optimization of the Tikhonov regularization inversion algorithm for particle sizing

The regularization parameter plays an important role in applying the Tikhonov regularization method to recover the particle size distribution from dynamic light scattering experiments. The so-called V-curve, which is a plot of the product of the residual norm and the norm of the recovered distribution versus all valid regularization parameters, can be used to estimate the result of inversion. Numerical simulation demonstrated that the resultant V-curve can be applied to optimize the regularization parameter. The regularization parameter is optimized corresponding to the minimum value of the V-curve. Simulation and experimental results show that stable distributions can be retrieved using the Tikhonov regularization with optimum parameter for unimodal particle size distributions.