用超快电子衍射技术研究Al薄膜的超快动力学行为

超快电子衍射（UED）技术因其同时具有亚皮秒的时间分辨和亚毫埃的空间分辨能力,成为研究物质瞬态结构变化,特别是研究晶格材料超快动力学的有力工具.应用国内首台自行研制的UED系统,我们实时测量了超快激光脉冲激发下,20 nm金属Al多晶薄膜产生的相干声子和晶格热运动.实验结果显示,在晶格热运动加剧的同时,热应力的作用使晶格产生了相干振荡,并最终膨胀达到新的平衡位置.实验中测得的振荡周期以及晶格上升的温度与理论计算的结果符合较好,展示了UED技术在超快晶格动力学研究方面的广阔应用前景 关键词： 超快电子衍射 相干声子 晶格热运动     

SrCoO_(2.5)材料的超快应变动力学

光激发引起的物质晶格结构的动态变化是一个复杂的超快动力学过程.本文利用Thomsen模型与超快X射线衍射模拟相结合,研究了SrCoO_(2.5)晶格中应力产生和传播的过程,发现不同厚度的SrCoO_(2.5)样品在受激光照射加热后,其衍射峰会出现连续位移或分裂的现象,当样品厚度增大时,其受到激光的激发会较薄样品更不均匀,因此厚样品内部应变的产生和传播同样具有不均匀性,反映出激光激发空间的变化会导致样品热应力特征的改变,这也是不同厚度样品超快衍射信号存在差异的原因.本文有助于理解激光诱导的应变的产生与传播,为研究光激发钴基钙钛矿材料的超快晶格动力学提供了理论分析的依据.     

基于原位X射线衍射技术的动态晶格响应测量方法研究

获取动态压缩条件下结构演化过程是冲击相变及其动力学机理研究最为关注的基础问题之一.对此,基于激光驱动瞬态X射线衍射技术,通过系列实验的物理状态关联和抽运-探测时序控制,实现了静态与动态晶格衍射信号的同时获取,消除了不同实验的装置结构和样品差异带来的测量误差,建立了一种基于原位X射线衍射技术的动态晶格响应测量方法.利用上述实验方法,成功实现了激光冲击加载下[111]单晶铁晶格压缩过程的原位测量,获取弹性及塑性响应的晶格压缩度与宏观雨贡纽测量结果完全符合,从晶格层面证实了超快激光加载下的高屈服强度(雨贡纽弹性极限值大于6 GPa),以及可能与晶向效应或加载率效应相关的相变迟滞现象(至终态压力23.9 GPa仍为体心立方结构),相关物理机制仍有待进一步研究.上述测量方法的建立为后续开展相变动力学机理研究提供了可行的技术途径和重要的参考价值.     

半导体纳米颗粒电子的超快弛豫过程

为了研究在飞秒激光作用下半导体纳米颗粒的超快动力学过程,建立了一个带表面态的三能级结构的载流子弛豫简化模型,得出各能级的电子速率方程.利用数值模拟方法模拟出各能级电子密度和差分吸收率随时间的变化情况,得知由于吸收截面的变化,差分吸收谱会有一个超快的变化过程.并将模拟结果与Fanxin Wu等人的实验结果相比较,其曲线特征基本一致.说明该模型有一定的合理性.     

半导体纳米颗粒电子的超快弛豫过程

为了研究在飞秒激光作用下半导体纳米颗粒的超快动力学过程,建立了一个带表面态的三能级结构的载流子弛豫简化模型,得出各能级的电子速率方程.利用数值模拟方法模拟出各能级电子密度和差分吸收率随时间的变化情况,得知由于吸收截面的变化,差分吸收谱会有一个超快的变化过程.并将模拟结果与FanxinWu等人的实验结果相比较,其曲线特征基本一致.说明该模型有一定的合理性.     

极性补偿对LaMnO3/LaNiO3超晶格交换偏置场强度的影响

钙钛矿超晶格中蕴含着丰富的磁现象,特别是锰酸镧/镍酸镧超晶格中的异常磁交换偏置现象是一个研究热点.本文采用脉冲激光沉积技术,制备出不同取向的锰酸镧/镍酸镧超晶格,并对超晶格的电输运性能和交换偏置现象进行了系统的研究.实验发现,超晶格在不同取向的衬底上外延生长并保持晶格应力;超晶格的母体是Mott绝缘体并遵循二维Mott变程跃迁导电机理;不同取向的超晶格都表现出交换偏置现象;场冷和零场冷曲线表明在低温下超晶格中存在两种不同的磁性组元.对超晶格交换场强度的进一步分析发现,交换场强度与超晶格的取向以及超晶格与衬底界面处的极性补偿有关.在不同温度下都观察到,极性连续的超晶格的交换场强度都高于极性失配的超晶格.上述研究结果对进一步理解钙钛矿超晶格中的磁电输运性能有所帮助.     

飞秒激光辐照下硅薄膜的非傅里叶能量输运研究

 在双曲双步输运模型基础上建立数值模型，针对超短脉冲激光作用下硅薄膜的微观能量输运过程展开理论研究。针对电子、晶格超快温升响应过程的数值模拟结果表明，电子作为主要能量载子在几皮秒内主导了能量输运过程。电声子之间的能量耦合系数主要依赖于电子温度，而不是晶格温度。能量耦合过程由于非平衡电子的弹道式输运而呈现非局域性。热波的传播速度与电子能量传播速度有相同量级，而大于硅材料中的声子平均速度。模型预测与相关实验结果吻合。     

超快激光的光电应用

超快激光一般是指脉冲宽度短于10ps的脉冲激光,主要指短皮秒和飞秒(10-15s)激光。这个时间尺度短于激发态电子向晶格弛豫能量的所需时长,使光与物质相互作用呈现了与通常光激发显著不同的特性,也促成了其崭新的光电应用。围绕飞秒激光与物质相互作用快(作用时间短)、强(瞬态功率高)、精(非线性使作用区体积小,用作加工分辨率高)的特点,开展了系列研究,包括飞秒激光超快光谱用于光/电-电/光转换动力学探索,激光诱导气体成丝用于近程遥感探测,及飞秒激光微纳加工用于新原理、新材料微纳集成器件的制备。介绍了相关研究的进展。     

晶格振动的超快光谱调控

采用飞秒激光抽运脉冲激发了Bi_2Te_3薄膜频率为1.856 THz的声子相干振动,并用探测光测量得到了其阻尼振动信号.结合Raman光谱,确定该振动为A~1_(1g)对称振动模式的相干光学声子.为了实现该模式振动的调控,在抽运光路上安装了脉冲整形器,进而控制生成具有不同时间间隔和能量比的两束脉冲激光.研究表明,当两束脉冲的间隔时间为相干光学声子振动半周期的奇数倍时,调整两束脉冲的能量比值,可以实现A~1_(1g)模式振动的完全消除.继而将两束脉冲的能量比值保持不变,得到了振幅随间隔时间的变化曲线,与理论分析符合.结果进一步证实了用超快光谱调控特定晶格振动的可行性,从而为研究材料内部超快能量传递过程提供了有效手段.     

介电体超晶格的研究

介电体超晶格是一种新型的有序微结构材料.它具有通常均质材料所不具有的独特优异性能,展现出重要的应用前景.文章介绍了南京大学研究组关于介电体超晶格研究所取得的进展,如将多个光参量过程集成于一块介电体超晶格之中获得了多波长激光同时输出,研制成超晶格全固态三基色激光器原型,在介电体超晶格中将拉曼散射强度增强到104-105倍,用超晶格研制的器件填补了体波超声器件从几百MHz到几千MHz的空白频段,发现了微波与超晶格振动的强烈耦合以及极化激元(polariton)的激发与传播等.     

Femtosecond X-rays from relativistic electrons: new tools for probing structural dynamics

Femtosecond X-ray science is a new frontier in ultrafast research in which time-resolved measurement techniques are applied with X-ray pulses to investigate structural dynamics at the atomic scale on the fundamental time scale of an atomic vibrational period (∼100 fs). This new research area depends critically on the development of suitable femtosecond X-ray sources with the appropriate flux (ph/(s·0.1% BW)), brightness (ph/(s·mm²·mrad²·0.1% BW)), and tunability for demanding optical/X-ray pump probe experiments. In this paper we review recently demonstrated techniques for generating femtosecond X-rays via interaction between femtosecond laser pulses and relativistic electron beams. We give an overview of a novel femtosecond X-ray source that is proposed based on a linear accelerator combined with X-ray pulse compression.     

Structural preablation dynamics of graphite observed by ultrafast electron crystallography

By means of time-resolved electron crystallography, we report direct observation of the structural dynamics of graphite, providing new insights into the processes involving coherent lattice motions and ultrafast graphene ablation. When graphite is excited by an ultrashort laser pulse, the excited carriers reach their equilibrium in less then one picosecond by transferring heat to a subset of strongly coupled optical phonons. The time-resolved diffraction data show that on such a time scale the crystal undergoes a contraction whose velocity depends on the excitation fluence. The contraction is followed by a large expansion which, at sufficiently high fluence, leads to the ablation of entire graphene layers, as recently predicted theoretically.     

Time-resolved photodetached spectroscopy of H in electric field near an elastic surface

The advances in femtosecond laser techniques facilitate the investigation of ultrafast electron dynamics on surfaces directly in time domain. The time-resolved spectroscopy of negative hydrogen ion in electric field near an elastic surface is investigated in the framework of semiclassical theory. We analyze the autocorrelation function and its dependence on the laser pulse width and external field strength. When the applied pulse width is very narrow, the reviving peaks in the time-resolved spectrum can be attributed to the closed orbits of electrons. With the increase of pulse width, the adjacent peaks interference mutually and finally merge. Furthermore, the number and amplitude of peaks in the time-resolved spectrum increases obviously with the increasing field strength.     

Femtosecond time-resolved optical polarigraphy: imaging of the propagation dynamics of intense light in a medium

A time-resolved imaging technique for visualizing ultrafast propagation dynamics of intense light pulses in a medium has been demonstrated. The method probes the instantaneous birefringence induced by a pulse in the medium. Through consecutive femtosecond snapshot images of intense femtosecond laser pulses propagating in air, ultrafast temporal changes in the two-dimensional spatial distribution of the optical pulse intensity were clearly seen.     

飞秒时间分辨实验中泵浦-探测交叉相关函数的测量和时间零点的确定

飞秒激光技术的出现使得实时探测与跟踪激发态超快弛豫动力学过程成为可能,并能够给出激发态动力学过程清晰的物理图像。而在飞秒时间分辨实验中,泵浦-探测相关函数和时间零点直接影响实验结果的可靠性和准确性。本文结合飞秒激光在分子激发态超快动力学过程中的应用进展,介绍了根据实验条件和要求,在具体实验过程中泵浦-探测相关函数测量和时间零点确定的几种方法。实验中选择可见光作为泵浦光和探测光时,可以通过测定随泵浦-探测时间延迟变化的泵浦激光与探测激光的和频/差频光强来确定泵浦探测交叉相关函数和时间零点;而选择中心波长在紫外甚至真空紫外的激光脉冲作为泵浦光或探测光时,泵浦-探测交叉相关函数通常采用校正的方法测量。     

时间分辨的X射线衍射

详细论述了时间分辨X射线衍射探测原子动态过程和生物大分子瞬态结构的各种方法。介绍了多种超快X射线脉冲光源及其在材料和生化领域中的研究进展状况。材料方面:在皮秒时间尺度探测到了晶格间距毫埃的微小变化;在亚皮秒的时间尺度直接观测到晶体的超快熔化过程和晶体内的相干声子散射;生物化学方面:采用时间分辨X射线劳厄衍射方法探测了蛋白质大分子结构的变化和功能之间的关系;精确描述了有机分子在光作用下形态发生改变时分子键角的扭转角度,从结构上揭示了其动态机理。     

飞秒时间分辨实验中相关函数和时间零点的确定

结合飞秒激光在研究分子激发态弛豫动力学中的应用,介绍了几种飞秒时间分辨实验中确定泵浦激光脉冲与探测激光脉冲的相关函数和时间零点的方法.对于波长在可见波段的泵浦和探测激光脉冲,我们可以利用非线性光学的技术手段,探测泵浦光与探测光的和频光的强度随二者间的时间延迟的变化来确定相关函数和时间零点;对于波长在紫外甚至更短的波段的泵浦和探测激光脉冲,由于单脉冲能量比较低,目前还很难利用技术手段来测定泵浦激光与探测激光的相关函数及时间零点,可以利用某些原子气体(如Xe)或某些具有短寿命态的分子作平行实验进行间接测量.     

光学性质对超快激光辐照下铜膜热响应的影响

在超快激光照射过程中,金属靶材的光学性质是动态变化的。采用双温模型与分子动力学结合法,考虑动态和常数光学性质两种情况,对不同脉宽的超快激光照射下铜薄膜的热响应进行了模拟研究。其中,常数光学性质包括由激光沉积能量相等计算得到的等效平均反射率和室温下的吸收系数。结果表明:两种情况下的电子温度和晶格温度均差别较小,尤其是脉宽远小于电子-晶格弛豫时间的飞秒激光; 而当激光脉宽相当于或大于电子-晶格弛豫时间时,如皮秒激光,光学性质的动态变化对材料的熔化和重凝的影响则比较明显。     

Spin-flip processes and ultrafast magnetization dynamics in Co: Unifying the microscopic and macroscopic view of femtosecond magnetism

The femtosecond magnetization dynamics of a thin cobalt film excited with ultrashort laser pulses has been studied using two complementary pump-probe techniques, namely, spin-, energy-, and time-resolved photoemission and the time-resolved magneto-optical Kerr effect. Combining the two methods, it is possible to identify the microscopic electron spin-flip mechanisms responsible for the ultrafast macroscopic magnetization dynamics of the cobalt film. In particular, we show that electron-magnon excitation does not affect the overall magnetization even though it is an efficient spin-flip channel on the sub-200 fs time scale. Instead, we find experimental evidence for the relevance of Elliott-Yafet-type spin-flip processes for the ultrafast demagnetization taking place on a time scale of 300 fs.     

Femtosecond noncollinear parametric amplification for ultrafast spectral dynamics

We setup an ultrafast noncollinear optical parametric amplification system for fluorescence spectral dynamics study. The simultaneous broadband amplifying ability makes it suitable as an ultrafast spectrometer with femtosecond time-resolution. By real-time fluctuation correction, femtosecond fluorescence spectra are obtained efficiently by a single scan. With this technique, the solvation dynamics of DCM dye in four solvents are measured to demonstrate the performance of the system. We show that this ultrafast time-resolved spectrometer is very useful and efficient in studying ultrafast spectral dynamics.