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轻质烷烃结构稳定,化工利用率低.催化裂解轻质烷烃是其高值利用的重要途径,相关研究同时对C-C键和C-H键活化和演变调控具有重要意义.本文在基于原子层沉积法构建高稳定Pt/HZSM-5基双功能模型催化剂的基础上,研究了不同酸性HZSM-5分子筛引入脱氢组分Pt对反应路径及目的产物低碳烯烃的影响规律.研究发现,双功能催化剂中, Pt的脱氢性能与分子筛的酸性裂解性能存在协同作用,不同硅铝比的分子筛上引入Pt,高硅铝比分子筛上Pt的引入对脱氢促进效应更明显.同时,将脱氢组分Pt引入到不同裂解能力的酸性分子筛载体上,会改变其低碳烯烃的生成路径,高硅铝比的分子筛上引入Pt后丁烯的生成路径增强,而低硅铝比的分子筛上则会增强乙烯与丙烯的生成路径,当分子筛硅铝比继续降低时,乙烯的生成路径进一步增强.本研究对多相复杂反应中反应路径调控及高效双功能催化剂设计具有指导意义. 相似文献
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本文研究苦杏仁酸的隐蔽性能,发现它在pH2.5至7.0为钛(Ⅳ)的优良隐蔽剂,隐蔽能力随pH的增大而稍有降低。苦杏仁酸能置换络合钛的EDTA.在pH3~5.5,锆、钍、铁、铋、铝、镓、镧、铈、稀土、铜、铅、锌、镍、钴、镉、锰等不干扰置换滴定。本文发现苦杏仁酸不隐蔽铝,即使有大量铝时,也能准确地置换滴定钛。因此,苦杏仁酸比乳酸更为优越。本试验确定苦杏仁酸为钛的选择陸很高的隐蔽剂,故可能连续滴定铁铝钛。 相似文献
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本文用常温合成方法合成了不同硅铝比的Al-MCM-48,并研究了硅铝比不同对Al-MCM-48催化裂解高密度聚乙烯(HDPE)的影响.发现Al-MCM-48存在的催化裂解可以提高HDPE的转化率和液体收率;硅铝比的变化对转化率和液体收率有较明显的影响,转化率和液体收率随硅铝比的增加而增加,当硅铝比达到100时达最大值,然后液体收率和转化率开始逐步下降;液体产物中的烯烃的含量随硅铝比的增加而增加;重复实验表明Al-MCM-48具有较好的稳定性,不易结焦. 相似文献
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HZSM-5分子筛焙烧脱铝的27Al MQMAS NMR研究 总被引:1,自引:0,他引:1
用29Si、27Al魔角旋转固体核磁共振(MAS NMR)结合二维多量子魔角旋转(2D MQMAS)技术对焙烧脱铝的HZSM-5分子筛中铝的配位状态进行了研究.结果表明,HZSM-5分子筛经焙烧后,在化学位移(δ)45处出现一宽峰信号,其主要来自扭曲四配位铝.通过二维三量子铝谱计算出扭曲四配位铝的四极作用常数约为5.2 MHz.对700和750 ℃焙烧样品的铝谱进行分峰拟合,发现在δ 30处又出现一个小峰,归属为非骨架五配位铝.同时,在750 ℃焙烧样品的二维多量子铝谱中直接观察到非骨架五配位铝的信号.焙烧温度低于700 ℃,脱铝不明显;高于700 ℃,引起分子筛骨架的显著脱铝.焙烧还造成部分骨架铝的信号变得“不可观测”. 相似文献
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烷基铝(AlR3)作为Ziegler-Natta催化剂体系的助催化剂组分,起到烷基化、还原主金属化合物、参与活性中心形成与演变、链转移剂等重要作用.然而烷基铝自身对二烯烃单体也具有催化作用.本工作采用不同结构烷基铝如三乙基铝(AlEt3)、三异丁基铝(Al(i-Bu)3)、氢化二异丁基铝(AlH(i-Bu)2)、一氯二乙基铝(AlEt2Cl)、二氯一乙基铝(AlEtCl2),研究了烷基铝的种类和浓度对异戊二烯催化行为的影响.采用核磁共振氢谱(1H NMR)、凝胶渗透色谱(GPC)、气相色谱-质谱联用(GC-MS)等对产物的微观结构(顺式-1,4-和反式-1,4-含量)和分子量及分布等进行了表征,探讨了不同结构烷基铝的催化行为.发现烷基铝不仅可以催化异戊二烯齐聚,与微量水作用后还可以引发异戊二烯阳离子聚合,得到顺反混合结构的线性聚合物.烷基铝浓度对其催化行为有较大影响.当n(Al)/n(M)=1050×10-5时,AlEtCl2的催化活性显著提高,产物主要为线性聚合物;而其他结构烷基铝的催化活性较低.当n(Al)/n(M)≤350×10-5,烷基铝自身催化异戊二烯齐聚及聚合能力极弱.过低和过高的烷基铝浓度都不利于获得高分子量聚合物.这为深入理解Ziegler-Natta催化剂体系烷基铝组分的催化作用及其对聚合物的影响提供依据. 相似文献
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用~(29)Si MAS NMR、~(27)Al MAS NMR、XRD及IR等方法对4种不同脱铝方法处理的USY、SSY、US-SSY和DAY的微观结构进行了研究,结合脱铝方法讨论了骨架硅铝的分布以及非骨架硅铝和羟基空穴等的形成和含量不同的原因.发现不同脱铝方法可导致骨架上不同Si(nAl)单元的脱除.XRD结果表明,SSY经进一步高温水蒸汽处理得到的US-SSY的相对结晶度可高达97%.脱铝后,微孔保留愈多,二次孔越少,相对结晶度愈高.最后对~(29)Si MAS NMR、XRD和IR3种测定骨架单胞铝(N_(Al))_F的结果进行了比较. 相似文献
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纳米晶镁铝水滑石的制备及其热分解机理 总被引:15,自引:0,他引:15
研究了无机阻燃剂镁铝水滑石纳米晶的制备及其热分解机理.采用常压下,一步反应的液相法制备镁铝水滑石试样,用XRD和TEM测试试样的相组成和形貌,针状镁铝水滑石纳米晶体的长度约80 nm.依据DSC和DTA-TG测试结果,发现镁铝水滑石纳米晶的热分解由两个阶段组成:第一个吸热峰出现在220 ℃左右,第二个吸热峰出现在380 ℃左右.研究了反应时间对所得镁铝水滑石试样的热分解性能的影响,发现延长反应时间,镁铝水滑石试样的第一次、第二次热分解的起始温度升高,第一次热分解的失重值增大,最后剩余氧化物的量增大,从而增强镁铝水滑石阻燃剂的阻燃性能.根据不同升温速率下获得的DSC测试数据,应用Achar微分法、Šatava-Šesták积分法和Ozawa积分法对镁铝水滑石纳米晶热分解的第二个阶段进行了动力学计算和分析,确定该段的热分解机理函数积分式为(1-α)-1-1. 相似文献