Cu-Ag /Y-A120催化剂上苯和丙酮的完全氧化

本文考察了Y-AI刃:负载Cu-Ag双金属及其单金属催化剂对笨和丙酮的氧化活性以及热处理沮度对其结构和催化氧化活性的影响.结果表明，少全Ag的添加能明显提高催化剂对苯和丙酮的完全氧化活性，其活性大小次序为:Cu-Ag/Y-A1必3> Cu /Y-A1z0, > Ag /Y-A1刃，.同时还发现，热处理温度对催化剂的结构和氧化活性有明显的影响，Ag的存在，在一定程度上提高了催化剂的热稳定性.     

PdAu/Al_2O_3合金纳米催化剂的合成、表征及其在4-氯硝基苯加氢中的应用

采用乙二醇连续还原法合成了不同摩尔比的PdAu合金纳米颗粒.利用XRD、TEM、DRIFT-IR和紫外可见光光谱表征技术对其进行了表征.结果表明,纳米Pd种子与氯金酸钠发生置换反应,表面元素重新排布,Pd、Au纳米颗粒以PdAu合金形式存在,且合金粒径大小可控.将不同摩尔比的PdAu合金纳米颗粒采用共沉淀法负载到Al_2O_3载体上,制得PdAu/Al_2O_3催化剂,并将其应用于4-氯硝基苯的加氢反应中.与Au/Al_2O_3、Pd/Al_2O_3催化剂(4-氯硝基苯转化率为0和37.4%)相比,PdAu/Al_2O_3催化剂大大提高了4-氯硝基苯加氢活性,其中PdAu-1/0.5/Al_2O_3催化剂具有最高的催化活性,4-氯硝基苯转化率为69.4%,这可能归因于PdAu合金纳米颗粒间的协同效应和PdAu与Al_2O_3载体间的强相互作用.     

联氨与银氨配合物定向反应的研究

本文研究了温度、银氨摩尔比,碱度及杂质金属离子对联氨还原银氨配合物以沉析银的反应,获得微量的Co(Ⅱ)、Mn(Ⅱ)、Fe(Ⅱ)特别是Cu(Ⅱ)离子,不仅能加快反应速度,且能有效地促进联氨按反应(A)进行四电子定向反应的比率,提高了银的还原沉析率,降低了联氨耗量。 N_2H_4+4Ag(NH_3)_2~++4OH~-=N_2+4Ag+8NH_3+4H_2O (A) N_2H_4+Ag(NH_3)_2~++OH~-=1/2N_2+Ag+3NH_3+H_2O (B) 通过正交试验,找出了影响联氨定向还原沉析银的各因素主次顺序为[NH_3],[Cu(Ⅱ)],温度,[NaOH],获得在起始浓度为0.0025mol/LN_2H_4和0.010mol/LAgNO_3的混合液中,联氨按四电子定向反应(A)的最佳条件是:Ag~+∶NH_3=1∶4(摩尔比),[Cu~(2+)]=4X10~(-5)mol/L,[NaOH]=0.010mol/L,在333K时搅拌反应10分钟,银的还原率在99.8％以上。     

Cu-Ag/γ-Al_2O_3催化剂上苯和丙酮的完全氧化

本文考察了γ-Al_2O_3负载Cu-Ag的双金属及其单金属催化剂对苯和丙酮的氧化活性以及热处理温度对其结构和催化氧化活性的影响.结果表明,少量Ag的添加能明显提高催化剂对苯和丙酮的完全氧化活性,其活性大小次序为:Cu-Ag/γ-Al_2O_3>Cu/γ-Al_2O_3>Ag/γ-Al_2O_3.同时还发现,热处理温度对催化剂的结构和氧化活性有明显的影响,Ag的存在,在一定程度上提高了催化剂的热稳定性.     

基于g-C_3N_4与Au NPs之间ECL-RET作用的激酶活性检测方法

建立了一种基于共振能量转移效应的ECL生物传感器用于检测蛋白激酶活性。在S_2O_2-8作为共反应剂时,g-C_3N_4在电极表面有强的阴极ECL信号。将多肽组装到g-C_3N_4修饰电极表面,在PKA和ATP-s的作用下,多肽发生巯基磷酸化,进而通过Au-S键将Au NPs捕获到多肽的巯基磷酸化位点上。由于g-C_3N_4和Au NPs之间的距离较短,且g-C_3N_4的ECL发射光谱和Au NPs的吸收光谱部分重叠,g-C_3N_4与Au NPs之间发生ECLRET使得g-C_3N_4的ECL强度降低,建立了蛋白激酶A活性分析方法,线性范围为0.1~80U·mL~(-1),检测限为0.05U·mL~(-1),用于对血清样品中激酶活性的检测,获得满意结果。     

银的控制电势还原沉析

用电势法研究肼N_2H_4还原Ag(NH_3)_2~ 溶液以沉析银的反应条件,获知体系中氨的含量、pH值、温度以及杂质(如Cu、Fe等)的存在,对该反应的速度都有较大的影响.在摩尔比为Cl~-:NH_3:Ag~ =3.3:15:1的体系中,获得最合适的反应条件:溶液的初始酸度pH=12.2,温度为50℃. 在上述最合适的反应条件下,将肼N_2H_4不断地加入Ag(NH_3)_2~ 溶液中,当体系电势下降至-250mV(vs SCE)时,停止加入N_2H_4,迅速中止反应,此时银的还原沉析率为99.5％,银的纯度由88.3％(系Ag在体系金属中所占的含量)提高到99.8％.     

高水热稳定性加氢脱氧催化剂Pt/Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)的制备及其性能研究

分别采用共沉淀法和溶胶凝胶法制备了具有高水热稳定性的Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)载体,并通过浸渍法制得高分散Pt/Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)催化剂,分析了短链脂肪醇作为氢供体用于香兰素加氢脱氧反应的催化性能.实验结果表明,复合氧化物催化剂Pt/Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)具有高的水热稳定性和优良的加氢脱氧活性,且Pt/Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_2较Pt/Ce_(0.5)Ti_(0.5)O_2的催化性能更胜一筹,催化剂的加氢脱氧性能与其表面的酸性质以及贵金属Pt在载体上的高度分散有关.短链脂肪醇作为含氢的有机小分子,可作为氢源替代氢气,是理想有效的氢供体.     

Pt/硅藻土催化剂的制备及其催化硅氢加成反应的研究

以硅藻土为载体,利用浸渍法将Pt负载于硅藻土,制备Pt/硅藻土催化剂,通过红外光谱、紫外可见光谱、氮气吸附-脱附和XRD对催化剂的结构和Pt的负载情况进行了表征,利用热重仪、ICP等方法分别考察了该催化剂的热稳定性和Pt含量,且对该催化剂催化辛烯与甲基二氯硅烷硅氢加成反应的工艺进行了探究。结果表明,Pt成功负载于硅藻土中,其与硅藻土形成了Si-O-Pt键,且具有良好的热稳定性。在无溶剂下,当Pt/硅藻土催化剂用量为0.15g、辛烯与甲基二氯甲烷的摩尔比为52、反应温度为40℃、反应时间4h,辛烯的转化率高达90%,循环4次使用后,其对辛烯的转化率仍达88%。该催化剂显示了很高的催化活性和稳定性,具有应用价值。     

Pt/硅藻土催化剂的制备及其催化硅氢加成反应的研

以硅藻土为载体,利用浸渍法将Pt负载于硅藻土,制备Pt/硅藻土催化剂,通过红外光谱、紫外可见光谱、氮气吸附-脱附和XRD对催化剂的结构和Pt的负载情况进行了表征,利用热重仪、ICP等方法分别考察了该催化剂的热稳定性和Pt含量,且对该催化剂催化辛烯与甲基二氯硅烷硅氢加成反应的工艺进行了探究。结果表明,Pt成功负载于硅藻土中,其与硅藻土形成了Si-O-Pt键,且具有良好的热稳定性。在无溶剂下,当Pt/硅藻土催化剂用量为0.15g、辛烯与甲基二氯甲烷的摩尔比为52、反应温度为40℃、反应时间4h,辛烯的转化率高达90%,循环4次使用后,其对辛烯的转化率仍达88%。该催化剂显示了很高的催化活性和稳定性,具有应用价值。 更多还原     

戊二醛改性交联壳聚糖纳米纤维膜负载钯催化剂的制备及其催化性能研究

以壳聚糖(CS)为基体聚合物、聚甲基丙烯酸(PMAA)为共纺聚合物,通过静电纺丝和热交联技术制备了具有良好形貌和稳定性的交联壳聚糖/聚甲基丙烯酸(CS/PMAA)纳米纤维膜,然后采用戊二醛对纤维进行化学改性后用于负载钯催化剂.采用扫描电镜(SEM)表征纤维膜的微观结构;通过扫描电子显微镜-能谱仪(SEM-EDS)和X-射线衍射仪(XRD)分析钯催化中心在纤维膜上的分布;采用红外光谱(FT-IR)表征戊二醛改性后纤维膜的化学结构变化;利用密度泛函理论(DFT)研究戊二醛改性对壳聚糖纤维膜与钯催化中心之间络合强度的影响.Sonogashira偶联反应催化结果显示,戊二醛改性有助于提高纤维膜负载钯催化剂的催化活性,且该催化剂在重复使用9次后,催化反应转化率和产率基本保持不变.     

用于乙炔氢氯化的磷酸预处理活性炭负载Pd催化剂(英文)

用磷酸溶液(H3PO4)对活性炭载体(AC)进行预处理,以此为载体,采用浸渍法制备了负载型钯(Pd)催化剂(PACT)并将其应用于乙炔氢氯化反应.结果表明,与未进行处理活性炭载体负载Pd催化剂(PAC)相比,催化剂PACT表现出较高的催化剂活性.对催化剂进行了比表面积(BET),Boehm滴定,X-射线粉末衍射(XRD),透射电镜(TEM),电子能谱(EDS)等表征.结果表明,载体表面含氧基团含量的变化,活性组分Pd含量的富集以及由H3PO4引进的PO3-4的存在是催化剂具高活性的主要原因.热重分析(TG)说明,反应过程积碳的产生使得催化剂的活性降低.     

吸收-催化还原法处理模拟二氯甲烷废气实验研究

采用铁粉与金属盐溶液进行置换反应的方法,分别制备了Ni、Cu、Ag 3种金属与铁构成的双金属,并将其用于吸收 液相还原法工艺中,以处理二氯甲烷废气,考察了pH值、双金属比率等因素对金属铁与二氯甲烷之间的还原脱氯反应以及体系净化效率的影响.实验结果显示：在双金属与水组成的体系中,低pH值有利于二氯甲烷的还原脱氯;金属比例在一定范围内（R/Fe<0.05%）,3种双金属体系的还原脱氯能力均随R比例的提高而增强;对于实验所研究的3种双金属体系,Ni/Fe对二氯甲烷的还原脱氯效果最好.     

SiO_2载体对二氯甲苯氨氧化钒磷复合氧化物催化剂性能的影响

制备了多孔硅胶(SiO_2)负载钒磷氧(VPO)催化剂VPO/SiO_2,用于催化3,4-及2,6-二氯甲苯氨氧化制备3,4-及2,6-二氯苯腈.实验结果显示,SiO_2载体可以提高VPO催化剂的活性.采用低温N_2吸附法、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、空气程序升温氧化(air-TPO)等技术对催化剂进行表征,探讨SiO_2载体提高VPO催化剂活性的原因.研究表明,SiO_2载体可以提高VPO催化剂的比表面积,使VPO由晶态向非晶态转变,更有利于活性物种的形成;同时强烈改善VPO催化剂的氧化还原性能,更有利于活性中心还原-氧化循环过程的完成,从而有利于其催化活性的提高.     

还原气氛退火对Ag-Cu纳米颗粒光学吸收的影响

经43kV和30kV加速后的Ag、Cu离子按相同的剂量在室温下先后注入到非晶SiO2玻璃．用X射线光电子能谱(XPS)分析注入样品的价态分布，发现Ag、Cu仍以金属态形式存在．注入后光学吸收谱显示吸收峰的位置在442nm，说明在该实验条件下，SiO2玻璃表层很有可能形成了Ag--Cu纳米合金颗粒．样品在还原气氛下从300～800℃每隔100℃退火1h后，发现等离子体共振吸收峰的位置发生了蓝移并在500℃时出现双峰，表明退火过程中Ag—Cu纳米合金颗粒开始分解成Ag和Cu纳米颗粒．随着退火温度的上升，Ag、Cu纳米颗粒生核生长，当退火温度高于600℃时Cu颗粒尺寸变小，当退火温度高于700℃时Au颗粒才开始变小．     

Fe(Ⅲ)配合物与N_2H_4定向反应的研究

本文研究了Fe(Ⅲ)配合物与N_2H_4的定向反应,得出该反应随体系pH升高,反应速度加快,并逐渐从以单电子反应为主转化为以四电子反应为主.Cu(Ⅱ)是该反应有效的催化剂.文中讨论了该反应的反应机理.     

铜掺杂对Fe/β催化剂NH_3-SCR催化性能的影响

制备了一系列Cu掺杂量不同的Fe/β(40)催化剂,并采用ICP-AES、XRD、H2-TPR、UV-vis和XPS等表征技术分析了催化剂的物化性质.结果表明,适量的铜掺杂能大大提高Fe/β(40)催化剂的低温活性,拓宽其活性温度窗口,但过量的Cu掺杂会降低催化剂的N2选择性.Cu掺杂质量比为1.27%Cu-2%Fe/β(40)的催化剂具有最佳的SCR性能,这与催化剂中存在较多离子交换位的Fe~(3+)和Cu~(2+)物种有关,而存在较多的CuO物种会促进氨高温氧化,使催化剂的N2选择性降低且高温窗口变窄.高温水热条件下Cu的存在可能使Cu、Fe物种更容易发生迁移和团聚,导致Cu-Fe/β(40)催化剂的水热稳定性明显变差.     

沉淀剂对Au/CeO2催化剂乙醇部分氧化制氢性能的影响

选择了4种沉淀剂Na2CO3,CO(NH2)2,NaOH和NH4OH,通过沉积-沉淀法分别制备Au/CeO2催化剂.以乙醇部分氧化制氢为探针反应,研究不同沉淀剂对Au/CeO2催化剂乙醇部分氧化性能的影响,并运用XRD,TPR,BET,ICP等方法对催化剂进行表征,探讨了不同沉淀剂影响Au/CeO2催化剂乙醇部分氧化性能的原因.结果表明,以CO(NH2)2和Na2CO3为沉淀剂制备催化剂具有较好的乙醇部分氧化制氢活性,以CO(NH2)2为沉淀剂制备的催化剂具有更高的氢选择性,较低的CO选择性.不同沉淀剂制备的催化剂的活性与其比表面积、粒径大小、孔径分布、金负载量、CeO2还原的难易程度密切相关.     

银铂复合纳米材料的制备及其抗菌性能

在TiO2/C微球上负载铂纳米线得到复合物Pt/TiO2/C,然后在其表面负载银纳米粒子,制备了银铂复合纳米材料Ag-Pt/TiO2/C,并通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能量色散谱仪(EDS)、电感耦合等离子体-质谱(ICP-MS)等技术进行表征.该复合材料中Ag的实际负载量为14.30％,在偏中...     

ZrO2的制备及其镍基催化剂苯加氢反应性能

采用微乳法和沉淀法制备了ZrO2载体,以苯加氢为探针反应研究了ZrO2载体的制备方法对Ni/ZrO2催化剂加氢性能的影响.并用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)、程序升温脱附(TPD)、N2吸附等技术分析考察了载体和催化剂的结构及表面性能.结果表明,与沉淀法制备的ZrO2相比,微乳法制备的ZrO2的比表面积较大,所负载的镍基催化剂具有较高的活性比表面积、较多的吸附中心和较弱的吸附氢强度,这一切均有利于Ni基催化剂苯加氢活性的提高.     

钯纳米粒子@超顺磁性Fe3O4催化的Heck偶联反应

利用Fe3O4溶胶的正电荷特性,将络负离子PdCl 24-通过静电作用吸附在Fe3O4胶体粒子表面,以抗坏血酸(Vc)进一步将其还原,即得到负载有Pd金属团簇的Fe3O4胶体粒子(Pd0@Fe3O4).该超顺磁性Fe3O4载体负载的纳米Pd对Heck反应表现出良好的催化活性,且反应完毕后可简单地通过永久磁铁将催化剂从反应体系中分离,循环使用.研究表明,该催化剂在循环使用5次后反应活性没有明显下降,并对多种卤代芳烃的Heck偶联反应表现出优异的催化活性.