凹凸棒石在烟气SCR脱硝催化反应中的应用研究进展

选择性催化还原脱硝技术作为当前去除NOx的主要手段,该手段的最主要部分为催化剂。在诸多催化剂载体中,凹凸棒石以其独特的天然一维结构、丰富的表面官能团、热稳定性及成型性好等优势脱颖而出。我们综述了近年来以凹凸棒石为载体在SCR脱硝催化剂制备中的应用,并且论述了影响催化剂SCR脱硝性能的主要因素,同时分析了使此类催化剂失活的原因以及失活催化剂的再生方法,并揭示了此类催化剂可能遵循的SCR反应机理,最后对催化剂未来的研究方向进行了展望.     

低温NH_3-SCR反应机理及动力学研究进展

对低温选择性催化还原(SCR)脱硝技术的反应机理及动力学已有较多研究。本文从反应路径和反应机制两方面评述了低温SCR的反应机理,重点从氧在低温SCR中的作用、NO在催化剂上的吸附、NH3的活化和反应模型等方面进行了深入阐述,并结合反应机理探讨了低温SCR的反应动力学,最后对低温SCR脱硝技术的深入研究提出了建议。     

低温NH3-SCR反应机理及动力学研究进展

对低温选择性催化还原（SCR）脱硝技术的反应机理及动力学已有较多研究。本文从反应路径和反应机制两方面评述了低温SCR的反应机理,重点从氧在低温SCR中的作用、NO在催化剂上的吸附、NH3的活化、反应模型等方面进行了深入阐述。并结合反应机理探讨了低温SCR的反应动力学,最后对低温SCR脱硝技术的深入研究提出了建议。     

涂敷Al2O3的蜂窝状堇青石负载CuO催化剂上NH3选择性催化还原NO

 考察了涂敷γ-Al2O3的蜂窝状堇青石负载的CuO催化剂的烟气脱硝行为. 实验表明,将 少量CuO担载到涂敷Al2O3的堇青石载体上,可制得高活性的烟气脱硝催化剂. 催化剂的预硫化可抑制其上NH3的过度氧化,提高NH3选择性催化还原(SCR)NO的活性, 使350～450 ℃时烟气的脱硝率达90%以上. 堇青石的组成对催化剂的活性略有影响,碱金属含量低的堇青石适合用于制备烟气脱硝催化剂,高温时其上NH3的过度氧化程度低,SCR活性高. γ-Al2O3的涂敷方法对催化剂的脱硝活性没有影响,涂敷2.5%Al2O3的堇青石即可做催化剂载体.     

Mn/Ce改性菱铁矿催化剂在SCR脱硝反应中的特性研究（英文）

富含过渡元素的菱铁矿是用于制备选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂的理想材料。在本研究中,对菱铁矿掺杂了Mn和Ce,并研究了Mn-Ce共掺杂改性菱铁矿在NH_3-SCR反应中去除NO_x的活性。结果表明,经过450℃煅烧后菱铁矿的主要成分FeCO_3能够转化为Fe_2O_3。菱铁矿掺杂Mn和Ce后能够提高比表面积和表面酸度,降低硫酸铵盐在催化剂表面上的热稳定性。因此,Mn-Ce共掺杂改性菱铁矿催化剂表现出较高的SCR脱硝活性和抗硫性。3%Mn1%Ce-菱铁矿催化剂在脱硝效率高于90%的温度窗口能够拓宽至180-300℃,同时在引入SO_2 7.5 h后该催化剂的脱硝效率仍高于75%。     

Mn/Ce改性菱铁矿催化剂在SCR脱硝反应中的特性研究

富含过渡元素的菱铁矿是用于制备选择性催化还原（SCR）脱硝催化剂的理想材料。在本研究中,对菱铁矿掺杂了Mn和Ce,并研究了Mn-Ce共掺杂改性菱铁矿在NH₃-SCR反应中去除NO_x的活性。结果表明,经过450℃煅烧后菱铁矿的主要成分FeCO₃能够转化为Fe₂O₃。菱铁矿掺杂Mn和Ce后能够提高比表面积和表面酸度,降低硫酸铵盐在催化剂表面上的热稳定性。因此,Mn-Ce共掺杂改性菱铁矿催化剂表现出较高的SCR脱硝活性和抗硫性。3% Mn1% Ce-菱铁矿催化剂在脱硝效率高于90%的温度窗口能够拓宽至180-300℃,同时在引入SO₂ 7.5 h后该催化剂的脱硝效率仍高于75%。     

铈基NH_3-SCR催化剂研究进展

NO_x选择性催化还原技术(NH_3-SCR)是当前主流的NO_x控制排放技术。近年来,Ce基催化材料在SCR催化剂的应用受到广泛的关注。目前有大量的文献报道了这方面的研究工作。本文围绕含Ce基催化材料结构、酸碱性、氧化还原能力等因素与SCR脱硝活性之间关系,系统综述Ce基SCR催化剂材料的制备,性能优化、机制和中毒方面的研究,并对其发展趋势进行展望。     

SCR催化剂碱(土)金属中毒的研究进展

在选择性催化还原(SCR)烟气脱硝系统中,催化剂碱(土)金属中毒和再生受到广泛关注。本文综述了SCR脱硝催化剂碱(土)金属中毒的失活机理及基于分子水平上碱金属中毒的研究新思路,并根据催化剂的各种失活机理,有针对性地综述了提高催化剂抗碱金属中毒的途径及中毒催化剂的再生方法。     

过渡金属基MOF材料在选择性催化还原氮氧化物中的应用

选择性催化还原(SCR)技术是目前应用最广泛的工业脱硝技术,研发具有优良活性和抗毒化性能的催化剂体系是研究学者关注的重点。过渡金属氧化物和金属有机骨架(MOF)材料因其优良的氧化还原性能在脱硝领域受到了广泛关注和研究,且研究学者发现将过渡金属氧化物与MOF材料结合能够进一步提高催化剂的脱硝活性。本文综述了近年来主要应用于NH₃-SCR反应的系列单过渡金属基MOF脱硝催化剂和复合过渡金属基MOF脱硝催化剂的研究进展,阐述了过渡金属基MOF脱硝催化剂抗水抗硫中毒性能和热稳定性的强化方法,并展望了未来过渡金属基MOF脱硝催化剂的主要研究方向:综合利用不同过渡金属氧化物的特点并结合金属氧化物间的强相互作用,制备得到具有优良脱硝活性、抗水抗硫性能和热稳定性的新型过渡金属基MOF脱硝催化剂,进一步通过实验和仿真模拟相结合制备高效过渡金属基MOF脱硝催化剂以满足工业化需求。     

选择性氧化还原脱硝催化剂

氮氧化物（NO_x）是烟气中的主要污染性气体之一,脱除NO_x已经刻不容缓。本文综述了近年来烟气中NO_x的脱除方法,分析了以钒基催化剂、铁基催化剂、分子筛催化剂为代表的高温脱硝催化剂,讨论了以贵金属催化剂、锰基催化剂、碳基催化剂为代表的低温脱硝催化剂, 阐述了不同温度下选择性催化还原（SCR）脱硝催化剂的反应机理,展望了脱硝领域的发展前景。     

环境友好的选择性催化还原氮氧化物催化剂

富氧条件下的氮氧化物（NO。）选择性催化还原（SCR）是目前环境催化领域的研究热点,其核心问题是研发环境友好、高效稳定的SCR催化剂．目前,以NH3为还原剂的NH3-SCR已经大规模应用于固定源烟气脱硝和柴油车尾气净化,以碳氢化合物（Hc）为还原剂的HC-SCR也有望实际应用．针对NH3-SCR,本文以作者研究的铁钛复合氧化物催化剂、铈基氧化物催化剂以及国际上新兴的小孔分子筛催化剂为例,从催化剂结构、SCR反应机理、催化剂低温活性改进以及抗中毒性能等诸多方面对该领域的研究进展做了较为全面的论述．针对HC-SCR催化剂,本文在综述长链HC及柴油选择性还原NQ研究现状的基础上,结合作者在HC-SCR反应机理方面的研究成果,展望了实现柴油-SCR的发展方向．     

柴油车SCR脱硝金属氧化物催化剂研究进展

NH3选择催化还原(NH3-SCR)是去除柴油车尾气中NOx应用广泛的技术,具有高效性.我们以金属氧化物类催化剂的制备和性能为主题,综述了近几年V、Ce、Fe、Mn基金属氧化物催化剂的发展.总结了这几类催化剂的合成、物理化学性质、微观结构、抗硫性和水热稳定性等特点,并对该类催化剂未来的发展趋势做了展望.     

Selective catalytic reduction of NO over metal oxides incorporated zeolites

Selective catalytic reduction (SCR) of nitric oxide in an oxygen-rich atmosphere with propylene as a reductant has been investigated over supported La-Co-oxide (mixed metal oxide) catalysts prepared by the modified citrate method. Loading on ZSM-5 support gave greatly enhanced activity in the reduction of NO at relatively low temperatures. This SCR activity could be ascribed to incorporation of the mixed metal oxide into ZSM-5 as an amorphous perovskite phase via preparation.     

钙钛矿材料在固体氧化物燃料电池燃料重整中的应用

固体氧化物燃料电池（solid oxide fuel cell,SOFC）是通过电化学反应将化石燃料（煤、石油和天然气等）、生物质燃料或其它碳氢燃料中的化学能直接转换为电能的发电装置,能量转换效率更高、污染更低,被公认为21世纪高效绿色能源技术. 但直接以碳氢化合物为燃料时,镍基阳极中容易产生积碳,从而失去电化学催化活性. 在阳极外侧进行一次燃料的预重整是一种行之有效的解决办法,其中高效稳定的重整催化剂至关重要. 本文将结合本课题组的研究进展对钙钛矿催化剂在燃料重整中的应用进行概述,并提出自己相应的观点和展望.     

NH3-SCR脱硝催化剂抗硫性能的研究进展

氮氧化物(NO_x)是一种重要的大气污染物, 它造成严重的环境问题, 同时威胁人类健康. 以钢铁烧结烟气为代表的固定源和以柴油机尾气为代表的移动源是氮氧化物的主要来源. 氨气选择性催化还原法(NH₃-SCR)是目前最有效且应用最广泛的NO_x脱除技术. 然而, 无论是固定源还是移动源上NH₃-SCR催化剂, 都不可避免地会被SO₂毒化, 造成催化剂失活, 限制了NH₃-SCR技术的进一步应用. 因此, 研究NH₃-SCR催化剂的SO₂中毒机制以及提高催化剂的抗硫性能至关重要. 我们对固定源脱硝的金属氧化物和移动源上脱硝的Cu基分子筛这两类不同催化剂体系的SO₂中毒机制的研究进展进行了介绍, 并对这两种催化剂上提高抗硫性能改性方法的研究进展进行了评述, 为未来的研究提供了参考.     

Study of Fe-doped V<Subscript>2</Subscript>O<Subscript>5</Subscript>/TiO<Subscript>2</Subscript> catalyst for an enhanced NH<Subscript>3</Subscript>-SCR in diesel exhaust aftertreatment

Selective catalytic reduction (SCR) with ammonia has been considered as the most promising technology, as its effect deals with the NO_X. Novel Fe-doped V₂O₅/TiO₂ catalysts were prepared by sol–gel and impregnation methods. The effects of iron content and reaction temperature on the catalyst SCR reaction activity were explored by a test device, the results of which revealed that catalysts could exhibit the best catalytic activity when the iron mass ratio was 0.05%. It further proved that the VTiFe (0.05%) catalyst performed the best in denitration and its NO_X conversion reached 99.5% at 270 °C. The outcome of experimental procedures: Brunauer–Emmett–Teller surface area, X-ray powder diffraction, transmission electron microscopy, X-ray photoelectron spectroscopy, temperature-programmed reduction and adsorption (H₂-TPR, NH₃-TPD) techniques showed that the iron existed in the form of Fe³⁺ and Fe²⁺ and the superior catalytic performance was attributed to the highly dispersed active species, lots of surface acid sites and absorbed oxygen. The modified Fe-doped catalysts do not only have terrific SCR activities, but also a rather broad range of active temperature which also enhances the resistance to SO₂ and H₂O.     

Recent advances in catalytic automotive emission control: Passive NO storage at low temperatures

In the practical applications, a high portion of the NO_x is emitted without purification in the cold start period of engine because the selective catalytic reduction (SCR) or NO_x storage and reduction (NSR) catalysts are not warmed up. Passive NO_x absorbers (PNA) were proposed earlier to store the NO_x at low temperatures and release the stored NO_x during warm-up period when the SCR and NSR catalysts downstream are functional, while this concept just attracted great interests recently to meet the extra stringent requirement of governmental emissions regulations. A plant of PNA catalysts, showing different NO adsorption/release characteristics, was disclosed. This review summarizes the recent progress in the development of PNA catalysts. The characteristics of NO adsorption/release on precious metal (i.e., Pt, Pd) loading Al₂O₃ support catalysts, CeO₂ support catalysts, and zeolite support catalysts are summarized and compared.     

TiO_2载体掺杂对Mn-Ce/TiO_2催化剂低温脱硝性能影响研究

以TiO_2、TiO_2-Al_2O_3及TiO_2-SiO_2为载体,选取Mn为活性组分,Ce为活性助剂,采用分布共混法制备低温SCR催化剂,分析了TiO_2载体掺杂Al_2O_3、SiO_2改性后对Mn-Ce/TiO_2催化剂低温脱硝活性的影响,运用BET、SEM、XRD、H2-TPR以及NH_3-TPD等测试手段对催化剂进行了表征。结果表明,TiO_2载体经掺杂改性后,Mn-Ce/TiO_2催化剂的比表面积、孔结构参数以及表面孔结构形貌均得到改善和提高;Mn-Ce/TiO_2-Al_2O_3和Mn-Ce/TiO_2-SiO_2催化剂中TiO_2的结晶度均有不同程度降低;经TiO_2载体掺杂改性后的催化剂表面低温还原峰面积及催化剂表面酸性位种类及酸性大小显著改善,这都有助于提高催化剂的脱硝活性。通过对TiO_2载体掺杂SiO_2和Al_2O_3改性后,催化剂的脱硝活性明显提高,反应温度在80-140℃时,催化剂SCR脱硝活性的顺序是:Mn-Ce/TiO_2-SiO_2M n-Ce/TiO_2-Al_2O_3M n-Ce/TiO_2。