| Rh/SiO2催化剂上氢物种的1H MAS NMR研究 |
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| 作者姓名： | 晁自胜 吴廷华 叶剑良 陈国周 万惠霖 |
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| 作者单位： | 晁自胜（厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室,化学系, 厦门 361005）;吴廷华（厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室,化学系, 厦门 361005）;叶剑良（厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室,化学系, 厦门 361005）;陈国周（厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室,化学系, 厦门 361005）;万惠霖（厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室,化学系, 厦门 361005） |
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| 基金项目： | 国家重点基础研究发展规划资助项目(G1999022408) |
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| 摘 要： | 采用1H MAS NMR技术,分别对不同温度(773和973 K)、不同气氛(氢气、氧气、氦气及空气)条件下处理的SiO2和Rh/SiO2催化剂上的氢物种和含氢物种进行了研究.在SiO2及经氧气处理的催化剂上,检测到了位于约7.0,3.8~4.0,2.0及1.0~1.5处的一系列信号,它们可分别归属为强吸附H2O,物理吸附H2O,SiOH及受SiO2晶格氧缺陷位屏蔽影响的SiOH.而在经氢气处理的催化剂上,除了上述诸信号外,还检测到了位于3.0和0.0处的低场信号及约位于-110处的高场信号.其中,低场信号分别归属为弱吸附在载体SiO2中的桥式晶格氧处的氢物种(溢流氢物种)和晶格氧缺陷处的氢物种(Si-H物种),而高场信号则同时归属为解离吸附在Rh上的可逆吸附氢物种和不可逆吸附氢物种.经氢气处理的催化剂上,可能还形成了另外一种以独特的“离域氢”形式存在于Rh上的解离吸附氢物种(b氢物种). 该氢物种应具有-20~-50的化学位移,但其信号因被低场信号的自旋边带掩盖而未能在1H MAS NMR实验中直接观察到.溢流氢物种和Si-H物种由可逆吸附氢物种和/或b氢物种从Rh上向邻近的载体SiO2迁移而形成.高温对于氢溢流过程更为有利.
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| 关 键 词： | Rh/SiO2 催化剂 氢吸附 溢流氢 1H MAS NMR SiO2 |
| 收稿时间： | 2000-06-05 |
| 修稿时间： | 2000-06-05 |
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