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二氧化硅担载铬基催化剂的XAFS研究
引用本文:张慧,寇元.二氧化硅担载铬基催化剂的XAFS研究[J].化学物理学报,2001,14(6):711-718.
作者姓名:张慧  寇元
作者单位:[1]北京化工大学可控化学反应科学与技术基础教育部重点实验室,北京100029 [2]北京大学化学与分子工程学院,北京10
摘    要:考察了二氧化硅担载铬基催化剂Na-7.5%Cr/SiO2在甲烷-二氧化碳共活化制芳烃(SAMCA)新反应中的催化活性,最佳结果为甲烷转化率4.0%,芳烃选择性48.7%。用扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)和X射线吸收近边结构(XANES),以及X光电子能谱(XPS)等方法研究了SAMCA反应催化剂Na-7.5%Cr/SiO2的结构。结果表明,催化剂表面主要存在Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)两种物种,六价铬相对在表面富集,催化剂呈明显的无定形特征。结合其SAMCA反应活性结果,认为催化剂中单金属(铬)双中心(两种氧化态)混合位置对称性结构,即配位不饱和的Td-Cr(Ⅵ)/Oh-Cr(Ⅲ)是该催化剂在SAMCA反应中显示活性的重要原因,提出了可能的SAMCA反应催化剂双位活化机制模型。

关 键 词:EXAFS  XANES  铬基催化剂  双位活化  芳烃  甲烷  二氧化碳  二氧化硅  负载型催化剂  催化活性
收稿时间:2001/2/26 0:00:00

XAFS Study of Silica-supported Chromium-based Catalyst
Zhang Huiab and Kou Yuanb.XAFS Study of Silica-supported Chromium-based Catalyst[J].Chinese Journal of Chemical Physics,2001,14(6):711-718.
Authors:Zhang Huiab and Kou Yuanb
Abstract:
Keywords:XANES  EXAFS  Silica-supported Cr catalyst  Dual-center/mixed site-symmetries  Double-sites activation
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