trz-Cl-Cu-PMo12的合成、 表征及催化氧化碘离子性能 |
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引用本文: | 张太文,郭军,张丹,袁常梅,邱双艳.trz-Cl-Cu-PMo12的合成、 表征及催化氧化碘离子性能[J].高等学校化学学报,2022,43(10):20220215. |
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作者姓名: | 张太文 郭军 张丹 袁常梅 邱双艳 |
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作者单位: | 1.贵州师范大学化学与材料科学学院, 贵阳 550001;2.瓮福(集团)有限责任公司中低品位磷矿及其共伴生资源高效利用国家重点实验室, 贵阳 550014 |
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基金项目: | 国家自然科学基金(21862005);贵州省科技厅计划项目(批准号: 黔合基础[2019]1457、 黔科合支撑[2019]2835、 黔科合平台人才[2018]5769)和贵州省教育厅青年科技人才成长项目(批准号: 黔科合KY字[2018]126)资助 |
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摘 要: | 以H3PMo12O40为前驱体, 采用水热法使1,2,4-三氮唑-3-甲酸进行原位脱羧后, 合成了1,2,4-三氮唑修饰的Keggin型多金属氧酸盐基金属-有机框架化合物(trz-Cl-Cu-PMo12), 并通过X射线单晶衍射、 红外光谱(IR)、 热重分析(TG)、 X射线衍射(XRD)、 扫描电子显微镜(SEM)及元素分析等手段对其进行了表征. X射线单晶衍射及元素分析表明, 该晶体化合物的结构式为Cu6Cl0.5(C2H2N3)4]PMo12O40]Cu6Cl0.5(C2H2N3)4], 且由1个经典的 Keggin 型PMo12O40]3-和2个Cu6Cl0.5(C2H2N3)4]1.5+以近似中心对称的方式构成, 各组分之间通过超分子作用形成一维(1D)~三维(3D)结构. 催化性能研究结果表明, 该非均相催化剂在催化过氧化氢氧化碘离子为碘单质的反应中, 经4 min 35 s到达终点时, 反应速率高达1.42×10-5 mol·L-1· s-1, 碘单质生成速率提高了约551倍. 催化剂重复使用8次, 转化率仍然高达99.6%, 表现出优异的催化活性, 且具有良好的可重复性.
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关 键 词: | 多金属氧酸盐 原位脱羧 催化性能 碘离子 |
收稿时间: | 2022-04-05 |
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