MnO_x和Fe_2O_3的酸化及组合用于NH_3-SCR脱硝反应的研究 |
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引用本文: | 刘珊珊,王强,张润铎.MnO_x和Fe_2O_3的酸化及组合用于NH_3-SCR脱硝反应的研究[J].中国科学:化学,2018(6). |
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作者姓名: | 刘珊珊 王强 张润铎 |
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作者单位: | 北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室;北京化工大学能源环境催化北京市重点实验室 |
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摘 要: | 本文采用沉淀法合成了MnO_x和Fe_2O_3金属氧化物,进而经通过硫酸酸化处理,制备了SO_4~(2-)/MnO_x和SO_4~(2-)/Fe_2O_3两种催化剂,并考察了其NH_3选择性催化还原(NH_3-SCR)氮氧化物的性能.研究发现,经硫酸酸化后,SO_4~(2-)/MnO_x和SO_4~(2-)/Fe_2O_3的脱硝活性得到了显著提升.通过一系列表征证实,SO_4~(2-)可以和Fe_2O_3形成固体超强酸,从而显著提高Fe_2O_3的酸性,有利于吸附和稳定碱性还原剂NH_3;同时,MnO_x经酸化后,氧化性受到一定程度的抑制,有利于减少高温下氨氧化副反应的发生,从而改善MnO_x和Fe_2O_3的脱硝效果.本文还对改性后的SO_4~(2-)/MnO_x和SO_4~(2-)/Fe_2O_3进行组合,形成3种组合催化剂,发现组合催化可产生良好的协同效应,发挥了各自在低温和高温的脱硝优势,拓宽了高活性温度窗口(200~450℃;NO转化率90%),同时降低了副产物的生成,提高N_2的选择性.此外,将适宜于高温脱硝的SO_4~(2-)/Fe_2O_3放在前半段,而将适宜于低温脱硝的SO_4~(2-)/MnO_x放在后半段的组合方式,可获得最佳的脱硝效果,得到较高的N_2产率(80%,100~450℃),既有效地优化了Mn基催化剂的N_2选择性,又拓宽了Fe基催化剂的活性温窗.
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