Pt/HZSM-5催化剂上甲基环戊烷的临氢转化 Ⅰ.反应条件对扩环反应的影响 |
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引用本文: | 林维国,高志贤.Pt/HZSM-5催化剂上甲基环戊烷的临氢转化 Ⅰ.反应条件对扩环反应的影响[J].燃料化学学报,2008,36(4):449-454. |
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作者姓名: | 林维国 高志贤 |
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作者单位: | 1. 中国科学院,山西煤炭化学研究所,山西,太原,030001;中国科学院研究生院,北京,100039 2. 中国科学院,山西煤炭化学研究所,山西,太原,030001 |
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摘 要: | 在连续流固定床反应装置上,考察了反应温度、压力及氢烃摩尔比等条件对甲基环戊烷(MCP)临氢转化反应活性及扩环反应选择性的影响;结合反应评价结果和热力学分析,探讨了Pt/HZSM-5催化作用下MCP的扩环反应规律.MCP临氢转化发生三类反应:扩环(RE)、开环(RO)和裂解(CR),其中扩环反应生成环己烷(CH)和苯(Bz).结果表明,随温度的升高或氢烃比的降低,MCP的转化率增大,而提高反应压力不利于MCP的转化.扩环反应选择性呈现复杂的变化规律,随温度的升高,扩环反应选择性先增加而后逐渐降低,即存在极大值.氢烃比的影响与温度密切相关,在低温区时扩环反应的选择性随氢烃比的降低而降低,而在高温区时的影响很小.提高反应压力,对扩环反应不利.扩环产物Bz和CH的分布为MCP扩环反应的反应历程提供了信息,临氢反应的Bz/CH实验值大于理论平衡值的结果表明,与CH相同,Bz也是MCP临氢转化的一次产物.在此基础上提出了修正的MCP扩环反应历程,MCP在双功能催化剂作用下形成的中间体吸附物种,通过两条平行反应路径分别生成CH和Bz,即异构化反应和异构脱氢反应是平行反应.同时,在本催化反应体系下,Bz还可以由CH脱氢而来.
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关 键 词: | 甲基环戊烷 扩环反应 |
收稿时间: | 2008-01-19 |
修稿时间: | 2008-04-13 |
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