| 介孔调变对CuY催化剂甲醇氧化羰基化反应活性的影响 |
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| 引用本文： | 阎立飞,张国强,李艳娇,郑华艳,李忠. 介孔调变对CuY催化剂甲醇氧化羰基化反应活性的影响[J]. 无机化学学报, 2013, 29(18) |
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| 作者姓名： | 阎立飞 张国强 李艳娇 郑华艳 李忠 |
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| 作者单位： | 太原理工大学, 煤科学与技术教育部和山西省重点实验室, 太原 030024,太原理工大学, 煤科学与技术教育部和山西省重点实验室, 太原 030024,太原理工大学, 煤科学与技术教育部和山西省重点实验室, 太原 030024,太原理工大学, 煤科学与技术教育部和山西省重点实验室, 太原 030024,太原理工大学, 煤科学与技术教育部和山西省重点实验室, 太原 030024 |
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| 基金项目： | 国家自然科学基金（No.U1510203，No.21276169）和山西省青年科技研究基金（No.2015021030）资助项目。 |
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| 摘 要： | 碱溶液处理NaY分子筛形成的介孔有利于反应物及产物分子的扩散，调节碱溶液浓度可控制Y分子筛中的介孔结构，通过溶液离子交换法制备CuY催化剂，研究了NaY分子筛介孔结构调变对CuY催化剂催化甲醇氧化羰基化反应活性的影响。通过BET、29Si-NMR、XRD、NH3/CO-TPD、H2-TPR和TEM等表征及催化活性分析表明，在碱溶液处理过程中，NaY分子筛骨架中的Si（0Al）和Si（1Al）原子被优先脱除，且笼结构坍塌使得临近超笼连接，逐步形成直径为3.47~3.66 nm，孔容介于0.142~0.226 cm3·g-1的介孔，在提高反应物分子和产物分子扩散性能的同时，提高了活性物种的可接近性。随着碱液浓度的增加，CuY催化剂的催化活性先升高后降低。当碱液浓度为0.2 mol·L-1时，NaY分子筛介孔直径为3.47 nm，孔容达到最大（0.226 cm3·g-1），相应CuY催化剂DMC的时空收率、选择性和甲醇转化率分别达到204.0 mg·g-1·h-1、67.8%和14.0%，活性最佳。
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| 关 键 词： | NaY分子筛 CuY催化剂 介孔 氧化羰基化 |
| 收稿时间： | 2017-03-04 |
| 修稿时间： | 2017-06-02 |
Influence of Mesoporous Modulation on CuY Catalyst for Oxidative Carbonylation of Methanol |
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| YAN Li-Fei,ZHANG Guo-Qiang,LI Yan-Jiao,ZHENG Hua-Yan and LI Zhong. Influence of Mesoporous Modulation on CuY Catalyst for Oxidative Carbonylation of Methanol[J]. Chinese Journal of Inorganic Chemistry, 2013, 29(18) |
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| Authors: | YAN Li-Fei ZHANG Guo-Qiang LI Yan-Jiao ZHENG Hua-Yan LI Zhong |
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| Affiliation: | Key Laboratory of Coal Science and Technology, Ministry of Education and Shanxi Province, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China,Key Laboratory of Coal Science and Technology, Ministry of Education and Shanxi Province, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China,Key Laboratory of Coal Science and Technology, Ministry of Education and Shanxi Province, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China,Key Laboratory of Coal Science and Technology, Ministry of Education and Shanxi Province, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China and Key Laboratory of Coal Science and Technology, Ministry of Education and Shanxi Province, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | NaY zeolite CuY catalyst mesoporous oxidativecarbonylation |
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