团簇Au/CeO2的制备及其催化CO氧化反应构效关系的研究 |
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作者姓名: | 付信朴 王秀玲 王伟伟 司锐 贾春江 |
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作者单位: | 1. 山东大学化学与化工学院胶体与界面化学重点实验室特种聚合材料重点实验室;2. 中山大学材料学院 |
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基金项目: | 国家重点研发项目(No.2021YFA1501103);;国家杰出青年基金项目(No.22225110);;国家自然科学基金(Nos.22075166,22271177); |
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摘 要: | 负载型Au催化剂因其在诸多反应过程中的高催化活性而备受研究者关注.然而针对负载型催化剂中Au物种结构的有效调控,以及催化过程中真实构-效关系的探索一直充满了挑战.用CeO2为Au物种担载基底,通过简单煅烧处理引起的CeO2结构变化,进而实现Au/CeO2之间界面作用力的调控.此研究发现Au纳米颗粒中Au0物种具备更为高效的催化室温CO氧化活性,结合多种原位表征分析,其室温条件下催化转化效率更依赖于CO吸附能力.而相比于单原子Au1和纳米Au颗粒,所制备的团簇Au/CeO2催化剂在较高温度(>50℃)展现出优异的催化CO氧化反应性能.随着温度升高,催化剂表界面O参与的MvK反应路径更易发生,因此具有更多表界面活性O物种和Auδ+位点的团簇Au/CeO2催化剂展现出最为优异的催化CO氧化性能.这些发现为高效负载型Au催化剂的制备提供了新思路并深化了对Au/CeO2催化作用机制的理解.
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关 键 词: | 负载型金催化剂 二氧化铈 一氧化碳氧化 原位表征 反应机理 |
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