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| 基于完全活性空间自洽场的杂化多组态密度泛函方法λ-DFCAS | |
| 作者姓名： | 应富鸣 计辰儒 苏培峰 吴玮 |
| 作者单位： | 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室, 福建省理论与计算化学重点实验室, 化学化工学院, 厦门 361005 |
| 基金项目： | 国家自然科学基金(21733008) |
| 摘 要： | 提出了一种杂化多组态密度泛函新方法——λ-DFCAS. 在λ-DFCAS方法中, 电子相关能被分为静态和动态相关能. 静态相关能由多组态波函数方法完全活性空间自洽场(CASSCF)得到, 而动态相关能由密度泛函理论方法描述. 两种相关能的杂化比例由一个可调节的参数λ控制. 参数λ的取值取决于分子体系的多组态特性, 在0~1之间变化, 从而使得λ-DFCAS可以应用于各种强相关分子体系. 该方法能够以与CASSCF相当的计算代价获得接近完全活性空间二阶微扰(CASPT2)的计算精度, 并具备了大小一致性. |
| 关 键 词： | 完全活性空间自洽场方法 密度泛函理论 多组态 电子相关 |
| 收稿时间： | 2021-02-26 |
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