重氧水和合成气与卡宾簇合物的模型反应研究铑催化乙醇合成机理 |
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引用本文: | 周朝晖,高景星.重氧水和合成气与卡宾簇合物的模型反应研究铑催化乙醇合成机理[J].分子催化,1990,4(4):257-262. |
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作者姓名: | 周朝晖 高景星 |
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作者单位: | 厦门大学化学系物理化学研究所 厦门
(周朝晖,高景星,李玉桂,汪海有),厦门大学化学系物理化学研究所 厦门(蔡启瑞) |
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摘 要: | 负载在SiO_2载体上的卡宾簇合物Fe_2(CH_2)(CO)_8被用于模拟负载型铑催化剂上的卡宾吸附物种,在95℃和2.0 MPa的条件下,负载样品与含氘水的合成气作用后,得到主要产物甲烷,並伴有乙酸、乙醛、乙烯和乙烷。其中,乙酸为DCH_2COOD和CH_3COOD的混合物,这表明反应过程是经过乙烯酮和乙酰基两种中间体进行的。用重氧水(D_2~18O)为截取剂,在合成气(CO/H_2=1/2)存在下,可检测到~(18)O在乙醛、乙醇和乙酸甲酯(经乙酸通甲醇吹扫酯化)的产物,说明乙酰基和乙醛与重氧水之间存在可逆的水合交换反应。根据水合醛化机制,可以解释Katzer等观察到的同位素杂组现象。
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关 键 词: | 乙醇 铑 催化剂 卡宾簇合物 重氧水 |
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