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SBA-15负载钒氧化物催化剂上甲烷选择氧化反应
引用本文:汪晓星,林宝敏,杨薇,郭倩,张庆红,王野. SBA-15负载钒氧化物催化剂上甲烷选择氧化反应[J]. 化学学报, 2004, 62(18): 1738-1744
作者姓名:汪晓星  林宝敏  杨薇  郭倩  张庆红  王野
作者单位:厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室,厦门,361005;厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室,厦门,361005;厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室,厦门,361005;厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室,厦门,361005;厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室,厦门,361005;厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室,厦门,361005
基金项目:国家自然科学基金 (Nos.2 0 0 2 1 0 0 2 ,2 0 2 730 54),国家重点基础研究发展规划项目 (No .G1 9990 2 2 4 0 8),教育部留学回国启动基金资助项目
摘    要:对SBA-15负载的钒、钼、钨氧化物催化的甲烷选择氧化反应性能进行了比较,发现VOx/SBA-15催化剂优于MoOx/SBA-15和WOx/SBA-15催化剂.针对钒氧化物催化剂,考察了不同钒源、不同载体以及少量P元素的添加对催化性能的影响,结果表明以SBA-15为载体的催化剂的性能好于MCM-41和Cab-O-Sil为载体的催化剂;与V2O5,VO(C2O4)相比,NH4VO3是制备性能良好的VOx/SBA-15的钒源;在VOx/SBA-15中,添加少量P元素后,HCHO的选择性有一定程度的提高.XRD,N2物理吸附、UN-Raman和H2-TPR表征结果表明,负载量低于3 wt%时,钒组分可能主要以高分散的单核的VOx物种存在,我们推测该物种对甲烷选择氧化制甲醛起关键作用.

关 键 词:SBA-15  钒氧化物  甲烷选择氧化  甲醛

SBA-15 Supported Vanadium Oxide Catalyst for Selective Oxidation of Methane
WANG,Xiao-Xing LIN,Bao-Min YANG,Wei GUO,Qian ZHANG,Qing-Hong WANG,Ye. SBA-15 Supported Vanadium Oxide Catalyst for Selective Oxidation of Methane[J]. Acta Chimica Sinica, 2004, 62(18): 1738-1744
Authors:WANG  Xiao-Xing LIN  Bao-Min YANG  Wei GUO  Qian ZHANG  Qing-Hong WANG  Ye
Affiliation:State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, Department of Chemistry, Xiamen University, Xiamen 361005
Abstract:The VO x/SBA-15 has been found to be a better catalyst for the selective oxidation of methane to formaldehyde than SBA-15-supported Mo and W oxides. The influences of catalyst support and vanadium source on catalytic performances have been studied. The results show that SBA-15 is a better support than MCM-41 and Cab-O-Sil, and the catalyst with NH 4VO 3 as the precursor exhibits higher performances. The addition of phosphorus has been found to enhance slightly the selectivity to HCHO. Characterizations by XRD, N 2 physical adsorption, Raman spectroscopy and H 2-TPR suggest that the supported VO x species with loading amounts lower than 3 wt% be highly dispersed (probably as monomer) and contribute to the selective oxidation of methane to formaldehyde.
Keywords:SBA-15   vanadium oxide   selective oxidation of methane   formaldehyde
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