沸石分子筛催化剂的表面化学修饰及其萘烷基化反应性能 |
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引用本文: | 张铭金,郑安民,邓风,岳勇,叶朝辉.沸石分子筛催化剂的表面化学修饰及其萘烷基化反应性能[J].中国科学B辑,2002,32(6):509-514. |
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作者姓名: | 张铭金 郑安民 邓风 岳勇 叶朝辉 |
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作者单位: | 1. 中国科学院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子物理国家重点实验室,武汉,430071;武汉科技大学纳米材料与技术中心,武汉,430081 2. 中国科学院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子物理国家重点实验室,武汉,430071 |
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基金项目: | 国家自然科学基金(批准号:29973058),湖北省自然科学基金(批准号:2000J006)资助项目 |
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摘 要: | 采用液相沉积法, 用铜的无机与有机酸盐对β, Y,丝光沸石进行表面修饰, 以萘的异丙基化反应评价HY,Hb,HM,HMCM-22以及改性沸石的催化反应性能. 用129Xe NMR研究铜在沸石表面的分散状态, 并与改性沸石的催化性能相关联, 探讨影响催化剂活性与选择性的原因. 催化剂的反应性评价结果表明, 催化剂的反应活性顺序为HY > Hb > HMCM-22 > HM. Cu改性使HY和Hβ的催化性能明显改善,CuHβ系列的萘转化率最高达60%,β,β'-选择性达70%,CuHY系列则分别为97%和69%. 己酸铜和辛酸铜对β,Y沸石具有良好的表面与孔口修饰作用. 129Xe NMR研究结果证明CuHβ沸石中的两种孔道对Xe来说是畅通的,处于不同吸附位的Xe之间存在快速化学交换,微孔中存在Cu2+的强吸附位点,Cu2+离子也是反应的活性位点,且Cu2+和Cu+共存于孔道中,与通过量子化学计算的结论相吻合.
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关 键 词: | Cu改性沸石 萘异丙基化 129Xe NMR 活性中心 沸石分子筛 |
收稿时间: | 2002-07-01 |
修稿时间: | 2002年7月1日 |
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