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| Pd/FeOx催化剂动态生成Pdδ+-Fe2+界面高效催化逆水煤气变换反应 | |
| 作者姓名： | 张殿宇 刘放 杜鹏飞 李梦维 吴兆萱 丰义兵 赵阳 徐晓燕 张新星 路军岭 杨冰 |
| 作者单位： | 洁净能源国家实验室;中国科学院大学;中国科学技术大学化学物理系;中国科学院;芝加哥大学化学系 |
| 基金项目： | 国家自然科学基金(No.21673215,21872145);中国科学院洁净能源创新研究院合作基金(No.DNL201907);大连化物所创新研究基金(No.DICP I201943)资助。 |
| 摘 要： | 通过一系列原位、非原位表征,包括透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、程序升温解吸/还原/氧化(TPD/TPR/TPO)、X射线光电子能谱(XPS)等,系统地研究了Pd/FeOx催化剂的逆水煤气变换反应(RWGS)。以Pd(acac)2为前驱体合成了高度分散的Pd/FeOx催化剂,在400℃下,RWGS的CO2转化率高达29%,CO选择性超过98%,在目前文献中报道的催化剂中处于领先水平。通过原位表征方法,我们进一步研究了Pd/SiO2和Pd-Fe/SiO2,并明确指出了Pd-FeOx界面对促进RWGS反应的重要作用。准原位XPS实验进一步揭示了Pd/FeOx界面上动态形成的Pd^δ+-Fe^2+物种是高效催化C=O离解的活性位点。因此,实验结果证明,反应过程中动态形成的Pd^δ+-Fe^2+界面可以显著提高RWGS的活性和选择性,对CO2吸附、C=O解离和CO脱附都起到的促进作用。 |
| 关 键 词： | 钯 二氧化碳 界面 反应机理 多相催化 |
| 收稿时间： | 2020-06-29 |
| 修稿时间： | 2020-10-21 |
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