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天然气和二氧化碳转化制合成气的研究Ⅵ Ni/Al_2O_3催化剂再生的疏活机理
作者姓名:徐恒泳  范业梅  商永臣  史克英  徐国林
作者单位:哈尔滨师范大学化学系
摘    要:采用γ-Al_2O_3为载体,以硝酸镍、硝酸镁和稀土硝酸盐为原料,按常规浸渍法制备镍负载型催化剂,其中Ni含量为9.17%,助剂RE_2O_3和Mg含量分别为5.18%和1.80%,该催化剂简称为N-5-RM。催化反应评价采用双套管石英反应器,在多功能固定床流动反应装置上进行,以天然气和二氧化碳转化为探针反应,采用连续反应法评价催化剂性能。以反应尾气中合成气摩尔百分数表征催化剂活性。采用理光D/max-r-B型X射线衍射仪测定催化剂晶相。实验发现,催化剂长期使用失活的主要原因是由于活性中心Ni ̄0与载体Al_2O_3间形成难还原的NiAl_2O_4物种,以及活性中心Ni ̄0聚集形成晶相,从而降低了催化剂表面活性中心数。TPR结果指出,NiAl_2O_4物种在高温下通氢气可以得到充分还原。然而,此时催化剂活性仍明显低于新鲜催化剂活性。XRD结果表明,此时催化剂存在很强的Ni ̄0衍射峰,说明尽管高温还原已使形成NiAl_2O_4的Ni ̄(2+)还原为Ni ̄0,但高温还原又进一步使活性Ni ̄0聚集成晶相,因而降低了催化剂表面活性中心数。这说明,对NiAl_2O_4的活化仅通过常规高温还原是不够的。20%过氧化氢水溶液(以下简称

关 键 词:Ni/Al_2O_3催化剂,再生,疏活机理
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