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| 不同载体负载的 Rh 基催化剂催化甲烷溴氧化反应 | |
| 引用本文： | 林荣和,丁云杰,龚磊峰,李经伟,陈维苗,严丽,吕元. 不同载体负载的 Rh 基催化剂催化甲烷溴氧化反应[J]. 催化学报, 2010, 31(2): 213-217. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2010.90822 |
| 作者姓名： | 林荣和 丁云杰 龚磊峰 李经伟 陈维苗 严丽 吕元 |
| 作者单位： | 1. 中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室,辽宁大连,116023;中国科学院研究生院,北京,100049 2. 中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室,辽宁大连,116023;中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023 3. 中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室,辽宁大连,116023 |
| 基金项目： | 国家重点基础研究发展计划(973计划,2005CB221406) |
| 摘 要： | 在常压固定床反应器上考察了不同载体担载的 Rh 催化剂上的甲烷溴氧化反应, 发现在惰性载体 SiC 和 SiO2 担载的 Rh 催化剂上溴代甲烷选择性较高, 而以金属氧化物 ZrO2 和 TiO2 为载体的 Rh 催化剂上易发生深度氧化. 程序升温还原实验表明, 惰性载体担载的 Rh 催化剂更难还原. 热力学数据分析表明, 在所考察的温度区间内, 提高反应温度有利于一溴甲烷水汽重整反应的进行. 惰性载体担载的 Rh 催化剂活性高可归因于 Rh 适中的氧化还原能力, 抑制了溴甲烷水汽重整反应的进行. 由于 Rh/SiC 显示出较高的甲烷转化率和溴代甲烷选择性, 因此对该催化剂的 Rh 载量和反应条件进行了优化. 结果表明, 在 620 oC, 气、液空速分别为 900 和 3.0 ml/(g•h) 条件下, 甲烷单程转化率和溴代甲烷总选择性分别保持在 20% 和 90% 以上, 并且连续反应 100 h 未发生催化剂失活. |
| 关 键 词： | 甲烷 溴氧化 铑 载体 负载型催化剂 |
| 收稿时间： | 2010-02-25 |
Different Carriers-Supported Rh-Based Catalysts for Oxidative Bromination of Methane |
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| LIN Ronghe,DING Yunjie,GONG Leifeng,LI Jingwei,CHEN Weimiao,YAN Li,L Yuan. Different Carriers-Supported Rh-Based Catalysts for Oxidative Bromination of Methane[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2010, 31(2): 213-217. DOI: 10.3724/SP.J.1088.2010.90822 | |
| Authors: | LIN Ronghe DING Yunjie GONG Leifeng LI Jingwei CHEN Weimiao YAN Li L Yuan |
| Affiliation: | 1Dalian National Laboratory for Clean Energy, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaon-ing, China 2State Key Laboratory of Catalysis, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaon-ing, China 3Graduate University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China |
| Abstract: | Oxidative bromination of methane over Rh-based catalysts supported on different carriers was studied using a conventional fixed-bed reactor at atmosphere pressure. It was found that inert supports such as SiC and SiO2 were in favor of the selectivity for bromomethanes,whereas deep oxidation occurred over ZrO2 and TiO2 oxides. H2-temperature-programmed reduction experiments confirmed that inert carrier-supported Rh catalysts were more difficult to be reduced than the metal oxide-supported Rh catalysts. Therm... |
| Keywords: | methane oxidative bromination rhodium support supported catalyst |
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