A concentric-cylinder rheometer for polymer melts

Summary If one wishes to measure the viscosity of a polymer melt at high shear rates there are substantial fluid dynamical and heat transfer difficulties. Cone-plate instruments are limited because of secondary flows and because the fluid tends to leave the gap. In capillary-flow instruments, there are substantial radial temperature gradients and the possibility of flow irregularities.Similar difficulties are met in trying to study the response of melts to large-amplitude oscillatory shear, and fluid inertia must be added to the list. However, large-amplitude oscillatory shear is a test which is useful for studying non-linear viscoelasticity, and many flows of practical importance involve deformations outside the range of validity of the assumptions of linear viscoelasticity theory.A heavy duty rheometer has been designed in which shear viscosity can be measured at high shear rates, and which can also be used for large-amplitude oscillatory shear tests. The melt is sheared between concentric cylinders; the torque on the inner, stationary cylinder is monitored while the outer cylinder either rotates at steady speed or oscillates. The shear rate of frequency and amplitude are continuously variable over wide ranges.Careful consideration was given to the problems posed by hydrodynamic stability, fluid acceleration, heat generation and end effects, and the final design represents what the authors feel is a reasonable compromise between minimizing the influence of these factors and the basic practical requirement that the instrument have a reasonable cost and uncomplicated operating procedure.In large-amplitude oscillatory shear, the interpretation of the experimental results poses special problems. The stress response is periodic, but not sinusoidal so that it is not possible to apply the methods of linear viscoelasticity. A number of possibilities suggest themselves, but it has been concluded that the best method of representation involves the plotting of stress versus strain or rate-of-strain. This results in closed curves which have distinctive shapes depending on the basic nature of the fluid response.

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Zusammenfassung Bei der Viskositätsmessung an Polymerschmelzen unter hohen Schergeschwindigkeiten treten strömungsdynamische und Wärmeübergangsprobleme in Erscheinung. Kegel-Platte-Rheometer sind nur bei relativ geringen Deformationen brauchbar, weil bei höherer Scherbeanspruchung die Meßsubstanz infolge Sekundärströmungserscheinungen bzw. Trägheitskräften aus dem Meßspalt austritt. Bei Kapillarrheometern ergeben sich unter hohen Scherbedingungen gravierende radiale Temperaturgradienten und Fließinstabilitäten.Die gleichen Probleme finden sich, wenn das Verhalten von Schmelzen bei oszillatorischer Beanspruchung mit großer Scheramplitude untersucht werden soll. Allerdings ist diese Beanspruchungsart besonders geeignet, wenn die nicht-lineare Viskoelastizität studiert werden soll — und viele praktische Strömungsverhältnisse lassen sich durchaus nicht im Rahmen der linearen Viskoelastizitätstheorie behandeln.Es wurde ein robustes Rheometer vom Couettetyp entworfen, mit dem die Scherviskosität bei hohen Schergeschwindigkeiten gemessen werden kann und das ebenso für Oszillationsversuche mit großer Scheramplitude geeignet ist. Der stetige oder oszillatorische Antrieb erfolgt auf den äußeren Zylinder, während am inneren, ruhenden Zylinder das übertragene Drehmoment gemessen wird.Besonderer Wert wurde bei dem Entwurf des Rheometers den Problemen beigemessen, die sich durch hydrodynamische Stabilität, Beschleunigungsvorgänge, Wärmeentwicklung sowie Endeffekte ergeben. Die endgültige Form des Rheometers ist in den Augen der Autoren ein vernünftiger Kompromiß zwischen der Minimierung der genannten Einflüsse und den praktischen Voraussetzungen, daß ein Rheometer nicht zu teuer ist, aber einfach zu bedienen sein muß.Die Interpretation der experimentellen Ergebnisse solcher Oszillationsversuche ist einigermaßen problematisch. Der resultierende Spannungsverlauf ist zwar periodisch, aber nicht sinusförmig, so daß die Methoden der linearen Viskoelastizität nicht anwendbar sind. Obwohl sich mehrere Möglichkeiten anbieten, dürfte die beste Darstellungsmethode der Ergebnisse durch die Auftragung der Spannung in Abhängigkeit von der Scherung bzw. der Schergeschwindigkeit gegeben sein. Dieses ergibt geschlossene Kurven, deren besonderes Aussehen durch die Eigenschaften des Testmaterials gekennzeichnet ist.

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C Cauchy-Green strain tensor - C^–1 Finger strain tensor - h gap spacing - k thermal conductivity - T difference between maximum and minimum temperatures in sheared fluid - II second invariant of rate-of-strain tensor;: - material constant of second-order fluid - material constant of second-order fluid - ₀ shear strain amplitude - shear rate in simple shear - ₀ maximum shear rate; equal to₀ - rate-of-deformation tensor; grad velocity plus its transpose - material constant in eq. [8] - viscosity - ^* complex viscosity - dynamic viscosity - characteristic time of fluid - µ material constant with units of viscosity - fluid density - viscous or extra stress tensor - frequency (radians/sec.)With 3 figures