The elastic behaviour of gels during the structure formation process

Summary A simple modification of the stress-strain relation for a normal viscoelastic material has been derived for a gel with temporary structural bonds which is subjected to small deformations during gelation. This shows that the storage modulus should separate into two parts, one dependent on frequency and the other on the time for which the gel has been allowed to set. The loss modulus should depend only on frequency. These theoretical results, and others concerning creep under constant stress are in general agreement with observations on a number of gels. Exceptions occur, however, in the period immediately after preparation (before continuous structure has formed) and also after long periods of time during which irreversible changes can have occurred. Certain anomalies appear when the basic assumption of the theory are applied to structure formation in gels with permanent bonds, and a possible resolution of these is suggested.

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Zusammenfassung Es wird eine einfache Modifikation der Spannungs-Dehnungs-Beziehungen normaler viskoelastischer Stoffe abgeleitet, durch die das Verhalten eines Gels mit temporärer Bindungsstruktur bei kleinen Deformationen während des Geliervorgangs beschrieben werden kann. Diese sagt voraus, daß der Speichermodul in zwei Teile aufspaltet, wobei der eine von der Frequenz und der andere von der Erstarrungszeit des Gels abhängt. Dagegen sollte der Verlustmodul nur von der Frequenz abhängig sein. Diese theoretischen Voraussagen, sowie die daraus abgeleiteten Folgerungen bezüglich des Kriechens unter konstanter Spannung, stimmen durchweg mit den an einer Anzahl von Gelen gemachten Beobachtungen überein. Abweichungen kommen dagegen in der Zeit unmittelbar nach der Herstellung vor (bevor sich eine durchgehende Struktur gebildet hat) und nach einer so langen Zeitspanne, daß irreversible Strukturänderungen entstanden sein können. Gewisse Anomalien treten in Erscheinung, wenn die Grundvoraussetzungen der Theorie auf die Strukturbildung bei Gelen mit permanenten Bindungen angewendet werden. Hierfür wird eine mögliche Deutung vorgeschlagen.

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With 3 figures