| 富氧条件下钯催化剂上氢气还原氧化氮微观反应动力学研究 |
| |
| 引用本文： | 杨剑斌,付桂芝,王树东,吴迪镛. 富氧条件下钯催化剂上氢气还原氧化氮微观反应动力学研究[J]. 催化学报, 2005, 26(11): 946-950 |
| |
| 作者姓名： | 杨剑斌 付桂芝 王树东 吴迪镛 |
| |
| 作者单位： | 中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023;中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023;中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023;中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连,116023 |
| |
| 摘 要： | 通过单位键指标-二次指数势(UBI-QEP)方法估算反应的表观活化能进行反应机理的随机模拟,并结合实验结果研究了富氧条件下Pd基催化剂上H2还原NO的反应. 结果表明,反应的控制步骤是H2吸附活化产生H*(*表示活性位,H*表示吸附的H原子)的过程,当反应温度低于270 ℃时, H*来自基元反应O*+H*2OH*+H*,反应温度上升到310 ℃时, H*2+*2H*成为H*的主要来源. NO以(NO)*2的形式吸附在Pd催化剂表面,还原产物N2O来自两条途径,分别是(NO)*2的分解以及相邻的两个NO*分子之间的结合; N2主要来自N2O*的分解以及相邻的N*和NO*分子的结合; NH3则由中间产物HNO*经过逐步加氢生成. 富氧条件下, NO和O2之间存在吸附和反应的竞争,低温下NO在Pd表面的吸附几率远大于O2, 此时H2优先还原NO. 反应温度的升高导致各物种的吸附能力下降,其中NO的降低最明显,因此高温下催化剂表面的主要吸附物种由NO变为O2, 此时H2优先与O2反应. 在150～310 ℃范围内,实验结果和模拟数据非常吻合.
|
| 关 键 词： | 氧化氮 氢气 钯 微观反应动力学 随机模拟 |
| 文章编号： | 0253-9837（2005）11-0946-05 |
| 收稿时间： | 2005-02-08 |
| 修稿时间： | 2005-02-08 |
Microkinetic Analysis for the Reduction of Nitric Oxide by Hydrogen over Palladium under Lean-Burn Conditions |
| |
| YANG Jianbin,FU Guizhi,WANG Shudong,WU Diyong. Microkinetic Analysis for the Reduction of Nitric Oxide by Hydrogen over Palladium under Lean-Burn Conditions[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2005, 26(11): 946-950 |
| |
| Authors: | YANG Jianbin FU Guizhi WANG Shudong WU Diyong |
| |
| Affiliation: | Dalian Institute of Chemical Physics, The Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaoning, China |
| |
| Abstract: | |
| |
| Keywords: | nitric oxide hydrogen palladium microkinetics stochastic simulation |
| 本文献已被 CNKI 维普 万方数据 等数据库收录！ |
| 点击此处可从《催化学报》浏览原始摘要信息 |
|
点击此处可从《催化学报》下载全文 |
|
