摘 要: | 众多析氢反应(HER)催化剂中,虽然贵金属催化剂(如Pt, Pd)表现出极其优异的催化性能,但出于成本和稳定性的考虑,仍然需要寻找性价比更高的催化剂.其中, CoP已被证实有着较高的活性和稳定性,并且其成本也显著低于贵金属催化剂.WP和CoP具有相似的结构,因此W可以通过取代CoP近表面的Co,实现对CoP的钨掺杂.根据我们前期的理论计算结果, WP和CoP均对HER具有催化性能,但相比之下,由于W元素对H原子的吸附过强,限制了H2的脱附生成过程, WP的HER活性明显低于CoP.而在已有的实验中却发现,钨的少量掺杂能够提高CoP的催化性能.这很有可能是由于在表面的W对H原子的强吸附作用,变相削弱了Co位点对H原子的吸附,促进了整体的H2生成.基于前期对掺杂磷化钴的研究,我们关注三个问题:(1)钨掺杂是如何影响CoP的催化活性?(2)对CoP进行钨掺杂时,最合适的掺杂量是多少?(3)最能提高CoP的催化性能的掺杂位点在哪?因此,本文通过密度泛函理论(DFT)对W掺杂的CoP的HER活性进行更加全面的理论研究.结果表明,在CoP的(111)晶面...
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