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Au负载SBA-15分子筛上葡萄糖氧化反应
作者姓名:叶晓栋  齐国栋  徐君  邓风
作者单位:1. 中国科学院精密测量科学与技术创新研究院, 中国科学院武汉物理与数学研究所,中国科学院生物磁共振分析重点实验室, 波谱与原子分子物理国家重点实验室,武汉磁共振中心, 武汉 430071;2. 华中科技大学, 武汉国家光电研究中心, 武汉 430074;3. 中国科学院大学, 北京 100049
基金项目:国家自然科学基金(21872170);国家自然科学基金(U1932218);国家自然科学基金(21733013)
摘    要:探讨了金与铝改性的SBA-15分子筛催化剂(Au-Al/SBA-15)上活性中心与葡萄糖氧化制葡萄酸反应性能的关系.通过固体核磁共振波谱(ss NMR)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见光谱(UV-Vis)和透射电子显微镜(TEM)等手段对不同Au及Al含量的Au-Al/SBA-15催化剂进行了结构表征.发现Al改性能够在SBA-15载体上产生四配位Al物种,Au主要以单质的形式存在; SBA-15上的四配位Al物种具有稳定Au颗粒大小的作用.通过对比发现,催化剂上的Au和骨架四配位Al物种间的相互协作促进了对葡萄糖氧化的活性,而非骨架Al物种会导致副反应的发生,降低葡萄糖酸产物的选择性.通过固体13C NMR揭示了反应体系中的NaOH能够将强吸附的产物葡萄糖酸分子从催化剂表面解离,保持活性位不被覆盖进而促进反应持续进行.

关 键 词:生物质  葡萄糖氧化  分子筛催化剂  固体核磁共振  构效关系
收稿时间:2020-02-10
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