| 甲烷水合物分子间势能的量子化学研究 |
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| 引用本文： | 刘朋军,张连华,杜奇石,韦吉崇,刘艳玲.甲烷水合物分子间势能的量子化学研究[J].分子科学学报,2008,24(6). |
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| 作者姓名： | 刘朋军 张连华 杜奇石 韦吉崇 刘艳玲 |
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| 作者单位： | 海南师范大学化学与化工学院,海南,海口,571158 |
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| 基金项目： | 海南省教育厅高校科研项目，海南师范大学博士科研启动基金 |
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| 摘 要： | 用Hartree-Fock SCF和密度泛函(BLYP,B3LYP,MPW1PW91)方法对以结构-Ⅰ为单元的甲烷水合物进行了分子间势能的理论研究.该结构单元为正十二面体,其中包括20个水分子,甲烷分子在其中心.采用从头算HF/6-31G(d,p)对甲烷分子进行几何优化,采用ST2模型对水分子作几何优化.水-水间氢键势能Ehb(l)和水-甲烷间范德华势能Evdw(l)作为边长l的函数进行计算,计算时固定水和甲烷分子的几何形状.所有计算中均使用6-31G(d,p)基组.基组重叠误差(BSSE)经校正其上限和下限为水-水氢键能加以确定.由B3LYP经基组重叠误差(BSSE)校正得到的O—O距离为RO—O=0.280 nm,C—O距离RC—O=0.392 nm,比其他方法更接近实验值的0.282和0.395 nm.结果表明,在天然气水合物结构-Ⅰ中水-水分子对的氢键能(30~36 kJ/mol)大于水的二聚体(H2O)2氢键能(-22.6±2.9)kJ/mol,亦大于六角形冰的(-21.7±0.5)kJ/mol,十二面体结构为一稳定单元.以上分子间相互作用势能的结果为得出Lennard-Jones和Kihara势能参数提供了坚实的基础,此参数对分子动力学模拟天然气水合物是非常有用的.
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| 关 键 词： | 甲烷气体水合物 势能函数 基组重叠误差 DFT |
Quantum chemical study for intermolecular potential energy in methane hydrate |
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| LIU Peng-jun,ZHANG Lian-hua,DU Qishi,WEI Ji-chong,LIU Yan-ling.Quantum chemical study for intermolecular potential energy in methane hydrate[J].Journal of Molecular Science,2008,24(6). |
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| Authors: | LIU Peng-jun ZHANG Lian-hua DU Qishi WEI Ji-chong LIU Yan-ling |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | methane hydrate potential function BSSE DFT |
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