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PdCl2-CuCl2/Li-Al-O对CO低压气相合成碳酸二乙酯反应的催化性能
引用本文:高晓晨,马新宾,王胜平,李振花. PdCl2-CuCl2/Li-Al-O对CO低压气相合成碳酸二乙酯反应的催化性能[J]. 催化学报, 2007, 28(8): 720-724
作者姓名:高晓晨  马新宾  王胜平  李振花
作者单位:天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室,天津,300072;天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室,天津,300072;天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室,天津,300072;天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室,天津,300072
基金项目:“十一五”国家科技支撑计划(2006BAE02B00),教育部新世纪优秀人才支持计划(NCET-04-0242),天津市科技攻关项目(043185511-2)
摘    要:采用Li NO3对γ-Al2O3进行改性,制备了以多孔锂铝尖晶石为载体,以Pd为活性组分的PdCl2-CuCl2/Li-Al-O负载型催化剂,并考察了催化剂对CO低压气相合成碳酸二乙酯(DEC)反应的催化性能,探讨了载体Li/Al比、改性浸渍方法、不同改性金属、Pd负载量和反应压力等因素对催化剂催化性能的影响.结果表明,当n(Li)/n(Al)=0.2,压力为0.3 MPa和温度为110℃时,DEC的时空收率可达到418 g/(L.h).用Li NO3对γ-Al2O3改性后的催化剂载体表层具有Li Al5O8尖晶石结构,不同Li/Al比的催化剂载体的晶胞参数、晶胞体积略有不同.采用双金属改性的催化剂载体表面由于结晶度较低不能形成"完全尖晶石结构",其催化活性较低.随着催化剂表面活性组分PdCl2含量的增加,可有效提高产物DEC的时空收率;锂铝尖晶石载体表面的酸性较低,有利于提高目标产物DEC的选择性.

关 键 词:碳酸二乙酯  一氧化碳  亚硝酸乙酯  氯化钯  氯化铜  氧化铝  锂铝尖晶石  负载型催化剂
文章编号:0253-9837(2007)08-0720-05
修稿时间:2007-01-25

Catalytic Performance of PdCl2-CuCl2/Li-Al-O for Synthesis of Diethyl Carbonate from CO and Ethyl Nitrite at Low Pressure
GAO Xiaochen,MA Xinbin,WANG Shengping,LI Zhenhua. Catalytic Performance of PdCl2-CuCl2/Li-Al-O for Synthesis of Diethyl Carbonate from CO and Ethyl Nitrite at Low Pressure[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2007, 28(8): 720-724
Authors:GAO Xiaochen  MA Xinbin  WANG Shengping  LI Zhenhua
Affiliation:Key Laboratory for Green Chemical Technology of Education Ministry, School of Chemical Engineering and Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China
Abstract:
Keywords:diethyl carbonate  carbon monoxide  ethyl nitrite  palladium chloride  copper chloride  alumina  Li-Al-O spinel  supported catalyst
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